Mécanismes de formation et propriétés électroniques de fils de section atomique d'Au et de Pt, Formation mechanisms and electronic properties of Au and Pt atomic wires
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Thèse soutenue le 01 février 2010: Aix Marseille 2
Dans cette thèse nous avons réalisé une étude théorique concernant les mécanismes de formation et les propriétés de transport électronique de fils de section atomique d’Au et de Pt.Pour cela, nous avons utilisé un Hamiltonien de Liaisons Fortes donnant accès aux propriétés électroniques et à l’énergie totale. Lors de nos simulations de traction de nanofils cristallins en Dynamique Moléculaire nous avons observé la formation de structures assimilables `a des nanotubes dont la chiralité évolue au cours de la déformation. En poursuivant la traction, nous avons observé la formation de structures planes (ou rubans) dans le cas de l’Au et du Pt. Ces rubans permettent de former des fils de section atomique pour l’Au mais pas pour le Pt, la différence étant liée aux propriétés mécaniques des éléments. Les calculs réalisés sur les propriétés de transport ont mis en évidence des effets d’interférence destructive induits par la géométrie du système.
-Nanofils metalliques
-Dynamique moléculaire
-Structure électronique
-Structure atomique
-Liaisons fortes
-Transport balistique
-Au
-Pt
In this thesis we study the formation mechanisms and the electronic transport propertiesof Au and Pt atomic wires. We have used a Tight Binding Hamiltonian giving access to theelectronic structure and to the total energy. By performing traction simulations of cristallinenanowires by Molecular Dynamics we observe the formation of structures similar to nanotubeswhose chirality evolve during the deformation. Following the traction process we observe theformation of planar structures (or ribbons) for both Au and Pt. These ribbons give rise to theformation of wires of atomic section for Au but not for Pt, the different behavior is related withthe different elastic properties of the two elements. Our preliminary results on the electronictransport properties show interference effects induced by the geometry which can cancel out theconductance.
-Metallic nanowires
-Electronic structure
-Molecular Dynamic
-Atomic structutre
-Tight Binding
-Balistic transport
-Au
-Pt
Source: http://www.theses.fr/2010AIX22018/document
´ ´ ´UNIVERSITE DE LA MEDITERRANEE
AIX-MARSEILLE II
´FACULTE DES SCIENCES DE LUMINY
163 Avenue de Luminy
13288 MARSEILLE Cedex 9
THESE DE DOCTORAT
´ ´SPECIALITE :
Science des mat´eriaux, Physique, Chimie et Nanosciences
pr´esent´ee par
R´emi ZOUBKOFF
en vue d’obtenir le grade de Docteur de l’Universit´e de la M´editerrann´ee.
`TITRE DE LA THESE
M´ecanismes de formation, et propri´et´es ´electroniques
de fils de section atomique d’Au et de Pt
Soutenue le 01 F´evrier 2010
devant le Jury compos´e de
M. Michel Viret Chercheur CEA Rapporteur
M. Daniel Spanjaard Directeur de Recherche (CNRS) Rapporteur
Mme. Adeline Cr´epieux Maˆıtre de Conf´erences Examinatrice
M. Javier Fu¨hr Chercheur CONICET (Argentine) Examinateur
M. Philippe Dumas Professeur Examinateur
M. Andr´es Sau´l Directeur de Recherche (CNRS) Directeur de th`eseRemerciements
Je remercie en tout premier lieu les membres du jury d’avoir ´evalu´e ce travail de th`ese. Bien
´evidemment je remercie mon directeur de th`ese Andr´es Sau´l ainsi que M. Guy Tr´eglia pour
l’aide qu’ils m’ont apport´ee au cours de ces ann´ees pass´ees au CRMCN devenu entre temps le
CINaM, situ´e sur le campus de Luminy a` Marseille.
Bien entendu, je ne remercierais jamais assez tout le monde. Toute l’´equipe du D´epartement
Th´eorie et Simulation Num´erique, M. Christophe Bichara, actuel directeur, M. Roland Pel-
lenq, Mme Christine Mottet, et les ”nouveaux venus”, Philippe Marsal et Fabienne Ribiero et
Alexandre Zappelli. Je remercie ´egalement M. Fred´eric Augier pour les conseils et d´epannages
en informatique.
Demani`ere plusg´en´erale jeremercietouslesmembresduLaboratoire, avec unepens´ee´emue
pour cette p´eriode de ma vie. L’enseignement lui a aussi pris une part importante durant ces
quelques ann´ees, je tiens donc a` remercier l’ensemble des personnes que j’ai fr´equent´e dans le
cadre du monitorat, du personnel enseignant du d´epartement de Physique de la Facult´e des
Sciences de Luminy, jusqu’`a Yves Mathey responsable du CIES.
J’adresse une pens´ee sinc`ere `a tous ceux qui ont marqu´e ma scolarit´e. En premier lieu, M.
Crozet, professeur de Physique au Lyc´ee M´editerran´ee (La Ciotat) et tous les enseignants et
professeursd’universit´e quiont guid´e mascolarit´e, des membresde l’Universit´e deProvence U1,
aux enseignants de Saint J´eroˆme U3, en passant par les enseignants chercheurs et chercheurs de
Luminy U2.Table des mati`eres
1 Introduction 1
2 Mod`eles Th´eoriques 5
2.1 Description des ´etats ´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.1 M´ethode Hartree-Fock . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.1.2 Th´eorie de la Fonctionnelle de la Densit´e (DFT) . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.3 Th´eorie des Liaisons Fortes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1.4 Approche auto-coh´erente en Liaisons Fortes . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2 Dynamique mol´eculaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.2.1 Algorithme de Verlet . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2.2 Trempe en dynamique mol´eculaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2.3 Mise en place d’un thermostat . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.3 Propri´et´es de transport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.3.1 G´en´eralit´es sur le courant ´electrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.3.2 Formalisme des fonctions de Green . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.3.3 R´eponse lin´eaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
3 Du fil d’Au atomique a` la section nanom`etrique 25
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.2 Fils de section atomique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
´3.2.1 Etude de fils infinis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.2.2 Syst`eme connect´e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.3 Formation de fil atomique entre deux surfaces (100) . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.3.1 M´ethode pour simuler la traction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.3.2 Influence du transfert de charge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.3.3 Relaxation avec traitement auto-coh´erent de la charge . . . . . . . . . . . 38
3.4 Syst`emes sans ´electrodes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.4.1 Nanofils ´etir´e suivant la direction [100] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.4.2 Nanofils ´etir´es suivant la direction [110] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
3.4.3 Comparaison entre les orientations [100] et [110] . . . . . . . . . . . . . . 61
3.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
i`TABLEDESMATIERES ii
4 Etude du Pt 65
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.2 Formation de fils atomiques entre deux surfaces (100) . . . . . . . . . . . . . . . 66
4.2.1 Contact de 27 atomes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
4.2.2 Contact de 48 atomes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
4.3 Syst`emes sans ´electrodes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.3.1 Simulations a` 500K . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.3.2 Simulation `a 200 K . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.4 Comparaison Au-Pt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.4.1 D´eformation d’un fil biatomique infini. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.4.2 Fils infinis : ´etude statique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
4.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5 Propri´et´es de transport ´electronique 81
5.1 Couplage entre la r´egion centrale et les ´electrodes . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
5.1.1 Fonction de Green des ´electrodes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
5.1.2 Calcul des self-´energies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
5.2 Fils de section atomique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
5.2.1 Fils infinis en base minimale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
5.2.2 Fils infinis en bases,p,d . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.2.3 Fil connect´e en base s,p,d . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
5.3 Propri´et´es de transport de structures ”r´ealistes”. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.3.1 M´ethode employ´ee pour coupler la r´egion centrale aux ´electrodes . . . . . 92
5.3.2 Contact de 27 atomes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
5.3.3 Contact de 48 atomes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
5.3.4 Vers le calcul des propri´et´es de transport de nanotubes d’Au connect´es . . 96
5.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
6 Conclusions et Perspectives 99
A Formulation du courant 102
B Tenseur des contraintes en simulation num´erique 105
C M´ethodes it´eratives 107
C.1 Fraction continue . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
C.2 G´en´eralisation matricielle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
C.3 M´ethode de d´ecimation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109Table des figures
1.1 Image exp´erimentale d’un fil sub-nanom´etrique d’Au . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.1 Illustration de l’influence de la coordinance sur la largeur de bande des ´etats d . 14
2.2 D´ecoupage du syst`eme pour le calcul de la conductance . . . . . . . . . . . . . . 21
3.1 Image exp´erimentale d’un fil de section atomique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.2 Mod`ele du zig-zag issu de la litt´erature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.3 Param`etres employ´es pour ´etudier la g´eom´etrie d’´equilibre du zig-zag . . . . . . . 28
3.4 G´eom´etries d’´equilibre du fil et du zig-zag d’Au infinis . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.5 Diagramme de bandes d’un fil d’Au infini . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.6 Diagramme de bandes d’un zig-zag d’Au infini . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.7 Structures d’´equilibres d’un fil de 7 atomes d’Au connect´e a` des surfaces (100) . 32
3.8 D´efinition des angles d’un fil de 7 atomes d’Au entre deux surfaces (100) . . . . . 32
3.9 Angles d’un fil de 7 atomes d’Au connect´e a` deux surfaces (100) . . . . . . . . . 33
3.10 Illustration de la m
