Transport d'hydrocarbures aromatiques polycycliques et de métaux dans les sols non saturés, Polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH) and heavy metal transport in unsaturated soils

Julien Michel

Description

Sous la direction de Marie-Odile Simonnot, Sébastien Denys
Thèse soutenue le 09 octobre 2009: INPL
Ce travail visait à évaluer le transport d’hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et de métaux dans des sols multi pollués, en s’intéressant plus particulièrement au couplage transport-réaction dans la zone non saturée du sol, selon deux axes de travail. En premier lieu, puisque de nombreux sites industriels sont multi pollués, nous avons choisi d’étudier l’influence des métaux sur la sorption des HAP et vice versa en système modèle. Nous avons montré que lors d’une pollution simultanée par du fluoranthène et du zinc, ce dernier est beaucoup moins retenu que lorsqu’il est présent seul et peut donc migrer plus facilement vers la nappe phréatique. Le plomb, quant à lui, est plus fortement retenu en présence de fluoranthène. En revanche, l’effet des métaux sur la rétention du fluoranthène est plus limité. En second lieu, nous avons évalué le transport des HAP et des métaux dans une terre d’une ancienne cokerie lorraine à plusieurs échelles : en colonne de laboratoire en conditions saturées et non saturées ainsi qu’en lysimètre de terrain, afin d’évaluer le pouvoir prédictif des sytèmes de laboratoire. Nous avons montré que les expériences en colonne de laboratoire surestiment la sortie des HAP telle qu’elle a lieu sur le terrain. En revanche, la sortie des métaux est bien prédite par de telles expériences. Mais le lysimètre ne peut pas être utilisé lors d’études de risque puisqu’il demande des durées d’expériences de plusieurs années afin d’avoir une vue globale des phénomènes qui s’y produisent. C’est pourquoi nous avons conçu un système original au laboratoire, capable d’évaluer leur transport conformément à ce qui se passe sur le terrain
-Sol
-Transport
-Sorption/désorption
-Colonne
-Lysimètre
-Ecoulements saturés et non saturés
-Métaux
-HAP
PAHs and heavy metals are major soil pollutants and most of former industrial soils are co-polluted by both types of compounds. The aim of this work was to assess their transport in polluted soils under saturated and unsaturated flow conditions. This study was carried out by two approaches. First, heavy metal influence on PAH sorption and vice versa was studied with a “model” system. We showed that when the soil was simultaneously contaminated with fluoranthene and zinc, zinc retention was lower than when it was alone in the soil. As a consequence zinc would be expected to migrate more easily to the water table in co-polluted soils. Lead was more strongly retained in the presence of fluoranthene. But heavy metal influence on fluoranthene sorption was of minor importance. Then, PAH and heavy metal transport in a former coking plant soil was evaluated at the laboratory scale, under saturated and unsaturated flow conditions, by means of column experiments, and at the lysimeter scale under natural atmospheric conditions. The goal of these experiments was to compare PAH and heavy metal migration in a field-like situation with results obtained in the laboratory and to determine the appropriate experimental device for risk assessment studies. We showed that column experiments may overestimate PAH migration at the field scale. However heavy metal leaching was in accordance with what was expected from lysimeter experiments. But such experiments are rather time consuming and quite expensive, and as a consequence not adapted for risk assessment studies. Therefore we designed an original laboratory set up able to represent PAH and heavy metal migration at the field scale
-Soil
-Saturated and unsaturated flow conditions
-Sorption/desorption
-Migration
-Column
-Lysimeter
-PAH
-Heavy metals
Source: http://www.theses.fr/2009INPL058N/document

Sujets

• Colonne
• Lysimètre
• Métal
• Migration
• Columns
• PAH

Informations

• Publié par: Thesee
• Nombre de lectures: 85
• Langue: Français
• Poids de l'ouvrage: 3 Mo

Extrait

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NANCY UNIVERSITE – INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE LORRAINE
ECOLE NATIONALE SUPERIEURE DES INDUSTRIES CHIMIQUES
LABORATOIRE DES SCIENCES DU GENIE CHIMIQUE
ECOLE DOCTORALE RP2E


THESE


Présentée en vue de l’obtention du titre de

DOCTEUR DE L’INPL

Spécialité : Génie des Procédés et des Produits

Par

Julien MICHEL


Transport
d’hydrocarbures aromatiques polycycliques et de métaux
dans les sols non saturés


Soutenue publiquement le 9 octobre 2009 devant le jury composé de :

Rapporteurs Radu BARNA (Professeur, Ecole des Mines d’Albi)
Philippe BEHRA (Professeur, ENSIACET, Toulouse)

Examinateurs Cécile DELOLME (Ingénieur Divisionnaire, ENTPE, Vaulx-en-Velin)
Michel SARDIN (Professeur, ENSIC, Nancy)

Directeurs de thèse Marie-Odile SIMONNOT (Professeur, EEIGM, Nancy)
Sébastien DENYS (Ingénieur Recherche et Etude, INERIS, Verneuil-
en-Halatte)

Invitée Stéphanie OUVRARD (Chargée de Recherche, INRA, Nancy)

Transport d’hydrocarbures aromatiques polycycliques et de métaux
dans les sols non saturés

Résumé : Ce travail visait à évaluer le transport d’hydrocarbures aromatiques polycycliques
(HAP) et de métaux dans des sols multi pollués, en s’intéressant plus particulièrement au
couplage transport-réaction dans la zone non saturée du sol, selon deux axes de travail. En
premier lieu, puisque de nombreux sites industriels sont multi pollués, nous avons choisi
d’étudier l’influence des métaux sur la sorption des HAP et vice versa en système modèle.
Nous avons montré que lors d’une pollution simultanée par du fluoranthène et du zinc, ce
dernier est beaucoup moins retenu que lorsqu’il est présent seul et peut donc migrer plus
facilement vers la nappe phréatique. Le plomb, quant à lui, est plus fortement retenu en
présence de fluoranthène. En revanche, l’effet des métaux sur la rétention du fluoranthène est
plus limité. En second lieu, nous avons évalué le transport des HAP et des métaux dans une
terre d’une ancienne cokerie lorraine à plusieurs échelles : en colonne de laboratoire en
conditions saturées et non saturées ainsi qu’en lysimètre de terrain, afin d’évaluer le pouvoir
prédictif des sytèmes de laboratoire. Nous avons montré que les expériences en colonne de
laboratoire surestiment la sortie des HAP telle qu’elle a lieu sur le terrain. En revanche, la
sortie des métaux est bien prédite par de telles expériences. Mais le lysimètre ne peut pas être
utilisé lors d’études de risque puisqu’il demande des durées d’expériences de plusieurs années
afin d’avoir une vue globale des phénomènes qui s’y produisent. C’est pourquoi nous avons
conçu un système original au laboratoire, capable d’évaluer leur transport conformément à ce
qui se passe sur le terrain.

Mots clés : sol, HAP, métaux, transport, sorption/désorption, colonne, lysimètre, écoulements
saturés et non saturés
Polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH) and heavy metal transport in unsaturated soils
Abstract: PAHs and heavy metals are major soil pollutants and most of former industrial soils
are co-polluted by both types of compounds. The aim of this work was to assess their
transport in polluted soils under saturated and unsaturated flow conditions. This study was
carried out by two approaches. First, heavy metal influence on PAH sorption and vice versa
was studied with a “model” system. We showed that when the soil was simultaneously
contaminated with fluoranthene and zinc, zinc retention was lower than when it was alone in
the soil. As a consequence zinc would be expected to migrate more easily to the water table in
co-polluted soils. Lead was more strongly retained in the presence of fluoranthene. But heavy
metal influence on fluoranthene sorption was of minor importance. Then, PAH and heavy
metal transport in a former coking plant soil was evaluated at the laboratory scale, under
saturated and unsaturated flow conditions, by means of column experiments, and at the
lysimeter scale under natural atmospheric conditions. The goal of these experiments was to
compare PAH and heavy metal migration in a field-like situation with results obtained in the
laboratory and to determine the appropriate experimental device for risk assessment studies.
We showed that column experiments may overestimate PAH migration at the field scale.
However heavy metal leaching was in accordance with what was expected from lysimeter
experiments. But such experiments are rather time consuming and quite expensive, and as a
consequence not adapted for risk assessment studies. Therefore we designed an original
laboratory set up able to represent PAH and heavy metal migration at the field scale.

Keywords: soil, PAH, heavy metals, migration, sorption/desorption, column, lysimeter,
saturated and unsaturated flow conditions
Julien MICHEL - 2 - 2009
Remerciements
Remerciements


Ces trois années de thèse, et plus généralement toutes mes années d’études, ont été l’occasion
de rencontres enrichissantes, tant sur le plan personnel que professionnel. Merci donc à toutes
les personnes qui ont croisé mon chemin, et qui ont contribué à faire de moi ce que je suis
aujourd’hui.


Mes remerciements vont à l’INERIS et à la région Lorraine pour avoir financé ce travail. Je
tiens également à remercier mes directeurs de thèse. Tout d’abord Sébastien Denys, Ingénieur
d’Etudes et de Recherches à l’INERIS, pour son encadrement tout au long de ces trois années,
ainsi que pour son aide précieuse et ses conseils avisés. Merci également à Marie-Odile
Simonnot, Professeur à l’INPL, pour la confiance et la liberté qu’elle m’a accordées.

Je tiens à exprimer ma très grande reconnaissance à tous les membres de mon jury : Michel
Sardin qui m’a fait l’honneur de présider le jury, ainsi que Philippe Behra, Radu Barna et
Cécile Delolme qui ont accepté de juger mon travail.

Cette thèse a été réalisée au Laboratoire des Sciences du Génie Chimique, à Nancy. J’adresse
en particulier mes sincères remerciements à Lise Lucas qui m’a aidé à ne pas me noyer dans
les nombreuses données provenant du lysimètre. Merci également aux « filles du secrétariat »
pour l’aide apportée dans les taches administratives du quotidien et à l’atelier pour la
construction du mini-lysimètre. Je n’oublie pas non plus les collègues qui sont devenus des
amis, et avec qui j’ai partagé une partie de cette aventure (mais aussi mon bureau !) : Valérie,
Paula, Li, Lenka, Julien, Romain, et bien sûr Viet.

Au cours de cette thèse, j’ai par ailleurs été amené à effectuer plusieurs passages à l’INERIS.
Je remercie donc vivement toutes les personnes du pôle RISK pour leur chaleureux accueil
lors de mes venues à Verneuil. Merci à Karine Tack pour avoir suivi mes travaux.

Un grand merci également à tout le personnel du Laboratoire Sol et Environnement. Vous
m’avez toujours dépanné et je vous en suis très reconnaissant. Merci à Catherine pour sa
disponibilité et à François pour l’aide sur les expériences de conductivité hydraulique à
saturation. Merci à Alain, Thibault, François, et Jean-Claude pour les bons moments passés
lors des repas à l’INIST.

Je n’oublie pas le GISFI, et en particulier Noële pour son aide sur la station expérimentale
d’Homécourt et sa bonne humeur lors de nos déplacements sur le terrain, même sous la pluie
ou la neige ! J’en garderai de bons souvenirs ! Merci aussi à Cindy et Lucas qui, par leur
efficac