Transport spectroscopy and control of molecular quantum dots [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Martin Leijnse

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• Publié par: rheinisch-westfalischen_technischen_hochschule_-rwth-_aachen
• Publié le: 01 janvier 2009
• Nombre de lectures: 4
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 4 Mo

Extrait

Transport Spectroscopy and Control
of Molecular Quantum Dots
Von der Fakulta¨t fu¨r Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften
der RWTH Aachen University zur Erlangung des akademischen Grades
eines Doktors der Naturwissenschaften
genehmigte Dissertation
vorgelegt von
MSc. Martin Leijnse
aus Duved
Berichter: Junior Professor Dr. Maarten R. Wegewijs
Universita¨tsprofessor Dr. Herbert Schoeller
Tag der mundl¨ ichen Pruf¨ ung: 18. Dezember 2009
Diese Dissertation ist auf den Internetseiten der Hochschulbibliothek online verfu¨gbarTransport Spectroscopy and Control
of Molecular Quantum Dots
Von der Fakulta¨t fu¨r Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften
der RWTH Aachen University zur Erlangung des akademischen Grades
eines Doktors der Naturwissenschaften
genehmigte Dissertation
vorgelegt von
MSc. Martin Leijnse
aus Duved
Berichter: Junior Professor Dr. Maarten R. Wegewijs
Universita¨tsprofessor Dr. Herbert Schoeller
Tag der mundl¨ ichen Pruf¨ ung: 18. Dezember 2009
Diese Dissertation ist auf den Internetseiten der Hochschulbibliothek online verfu¨gbarSummary 5
Summary
A quantum dot is a small confined region in space, e.g, an area in a two-dimensional electron
gas confined by metallic gates, where both charge and orbital degrees of freedom become quan-
tized. Recently, also quantum dots consisting of single molecules and carbon nanotubes (macro-
molecules) have been contacted and measured in transistor-like setups. Such systems are inter-
esting from an application point of view due to their small size and possibility of bottom-up
fabrication by chemical synthesis. They may also display new interesting physics, such as
quantized mechanical degrees of freedom and magnetic anisotropy.
One of the first major challenges is to understand the properties of such molecular quantum
dots inside the transport junction, which can deviate significantly from those of the isolated dot
due to the close proximity of the large electrodes. Here the transport current through the system
can act as a tool to investigate its properties, i.e., a transistor setup is a used as a spectroscopic
tool. The main objective of this thesis is to advance this field by developing a general, ex-
plicit theory for transport spectroscopy and applying this to analyze generic models, predicting
new effects, and in experimental collaborations, trying to interpret actual transport spectra and
compare with model calculations using the developed method. A more longterm goal is to use
quantum dots as active electronic components. Here molecular dots offer exciting new possi-
bilities: chemical meta-stability and long life-times of excitations open the door to switching
applications, mechanical degrees of freedom enable them to be used as the ultimate limit of
NEMS (nano electro-mechanical systems) and long spin decoherence times have even lead to
suggestions of molecule-based quantum computers. Such control of quantum dots is also an
important theme of this thesis.
Transport through molecular quantum dots presents a challenging theoretical problem: the
coupling to the electrodes introduces a huge number of degrees of freedom, while a finite bias
voltage prevents methods of equilibrium statistical physics from being used. Additionally, local
interactions on the dot are typically large, preventing them from being treated perturbatively. In
this thesis a generalized master equation approach is used, which treats interactions on the dot as
well as the non-equilibrium condition exactly, while the electrode couplings are treated pertur-
batively. The main theoretical advance is the derivation of explicit expressions for the transport
rates, valid for very general quantum dot models, up to next-to-leading order in the electrode
couplings. Based on the developed formalism a previously unnoticed resonance, associated
with coherent tunneling of electron pairs, is predicted. This occurs even in the well-studied
non-equilibrium Anderson model.
An important application studied in this thesis is coupling between charge tunneling and
quantized vibrational modes of the molecular quantum dot. Several models are studied, showing
interesting physics such as transport-based measurements of the vibrational Q-factor, coherent
coupling between mechanical and electronic degrees of freedom and vibration-induced spin-
blockade. Additionally, experimental transport data on a suspended carbon nanotube are shown
to indicate that an electronic state can pump the vibrational mode out of equilibrium.
Also experiments on carbon nanotubes filled with fullerene molecules (”peapods”) are stud-
ied. The observed spectroscopic effects are reproduced by a model including a coherent cou-
pling of nanotube and fullerene states. Such a coupling is essential if one wants to exploit the
fullerene degrees of freedom in applications. Finally, experimental data on transport through
single-molecule magnets are analyzed and compared with model calculations. The transport
signature of the zero-field splitting, i.e., the energy cost of a quantized rotation of the spin-
vector away from the easy axis, allows the magnetic anisotropy to be extracted. Due to the6 M. Leijnse
presence of a gate-electrode this could be done for the first time in multiple redox states of the
molecule, which was seen to exhibit an enhanced magnetic anisotropy upon both reduction and
oxidization.Zusammenfassung 7
Zusammenfassung
Ein Quantenpunkt ist eine kleine ra¨umlich begrenzte Region, z.B. ein Gebiet in einem zwei-
dimensionalen Elektronengas eingegrenzt von metallischen Gates, in der Ladung und die or-
bitalen Freiheitsgrade quantisiert sind. Neuerdings ko¨nnen Quantenpunkte, die aus einzelnen
Moleku¨len bestehen, und Kohlenstoffnanoro¨hrchen (Makro-Moleku¨le) in transistora¨hnlichen
Aufbauten geschaltet und vermessen werden. Solche Systeme sind interessant fu¨r Anwendun-
gen aufgrund ihrer geringen Gro¨ße und der Mo¨glichkeit, sie bottom-up durch chemische Syn-
these herzustellen. Sie ko¨nnen außerdem interessante physikalische Effekte zeigen, wie z.B.
quantisierte mechanische Freiheitgrade und magnetische Anisotropie.
Eine der großen Herausforderungen ist es, die Eigenschaften von molekularen Quanten-
punkten innerhalb von Transportaufbauten zu verstehen, da sie sich aufgrund der Na¨he zu den
großen Elektroden deutlich von denen isolierter Quantenpunkte unterscheiden. Der Transport-
strom, der durch das System fließt, kann als Sensor fungieren, um die Eigenschaften des Sys-
tems zu messen, d.h. ein Transistoraufbau dient als Spektroskopieinstrument. Die Hauptauf-
gabe dieser Arbeit ist es, den Fortschritt auf diesem Feld voranzutreiben durch die Entwicklung
einer allgemeinen, expliziten Theorie fu¨r Transportspektroskopie und diese zur Analyse allge-
meiner Modelle anzuwenden. Es sollen neue physikalische Effekte vorausgesagt werden und
durch experimentelle Kollaborationen werden gemessene Transportspektren interpretiert und
mit Modellberechnungen verglichen, die mit der entwickelten Methode gemacht worden sind.
Langfristig betrachtet sollen Quantenpunkte als aktive elektronische Komponenten verwendet
werden. Hier bieten molekulare Quantenpunkte interessante neue Mo¨glichkeiten: Chemische
Metastabilita¨t und lange Lebenszeiten von Anregungen ero¨ffnen die Mo¨glichkeit von Schalt-
prozessen, mechanische Freiheitsgrade erlauben es, sie als absoluten Grenzfall der NEMS
(nano-elektro-mechanische Systeme) zu nutzen und große Spin-Dekoha¨renzzeiten haben sogar
zu Vorschla¨gen moleku¨lbasierter Quantencomputer gefu¨hrt. Eine solche Kontrolle von Quan-
tenpunkten ist ebenfalls ein wichtiges Thema dieser Arbeit.
Transport durch molekulare Quantenpunkte stellt ein schwieriges theoretisches Problem
dar: die Kopplung mit den Elektroden sorgt fu¨r eine hohe Anzahl von Freiheitsgraden und eine
endliche Transportspannung verhindert, dass Methoden der statistischen Gleichgewichtsphysik
angewendet werden ko¨nnen. Außerdem sind lokale Wechselwirkungen auf dem Quantenpunkt
groß, so dass sie nicht sto¨rungstheoretisch behandelt werden ko¨nnen. In dieser Arbeit wird der
Ansatz einer verallgemeinerten Mastergleichung verfolgt, der sowohl Wechselwirkungen auf
dem Punkt, als auch die Nichtgleichgewichtsbedingung exakt behandelt, jedoch die Kopplun-
gen mit den Elektroden sto¨rungstheoretisch berechnet. Der gro¨ßte theoretische Vorteil ist, dass
fu¨r die Transportraten explizite Ausdru¨cke hergeleitet werden, die gu¨ltig sind fu¨r allgemeine
¨Quantenpunktmodelle bis zur ersten nicht-fuhrenden Ordnung in den Elektrodenkopplungen.
Basierend auf dem entwickelten Formalismus wird eine bisher unbeobachtete Resonanz vo-
rausgesagt, die im Zusammenhang steht mit dem koha¨renten Tunneln von Elektronenpaaren.
Sie taucht auch im detailliert untersuchten Anderson Modell auf.
Eine wichtige in dieser Arbeit untersuchte Anwendung ist die Kopplung zwischen tun-
nelnder Ladung und quantisierten Vibrationsmoden des molekularen Quantenpunktes. Ver-
schiedene Modelle werden betrachtet, die interessante Effekte zeigen wie transportbasierte
Messungen des Vibrationsfaktors Q, koha¨rente Kopplung zwischen mechanischen und elek-
tronis