Etude expérimentale et numérique de la dégradation de la mesure nucléaire d’aérosols radioactifs prélevés avec des filtres de surveillance

T H È S E Etude expérimentale et numérique de la dégradation de la mesure nucléaire d’aérosols radioactifs prélevés avec des filtres de surveillance Tony GERYES Septembre 2009 ISRN/IRSN-2010/123 Laboratoire de Physique et de Métrologie des Aérosols Siège social - 31, av. de la Division Leclerc 92260 Fontenay-aux-Roses - Standard +33 (0)1 58 35 88 88 - RCS Nanterre B 440 546 018 UNIVERSITE PARIS-EST FACULTE DES SCIENCES DE CRETEIL THESE DE DOCTORAT présentée en vue d’obtenir le grade de DOCTEUR DE L’UNIVERSITE PARIS-EST Spécialité : Sciences de l’Ingénieur Par Tony GERYES ETUDE EXPERIMENTALE ET NUMERIQUE DE LA DEGRADATION DE LA MESURE NUCLEAIRE D’AEROSOLS RADIOACTIFS PRELEVES AVEC DES FILTRES DE SURVEILLANCE soutenue le 22 septembre 2009 devant le jury Président D. THOMAS Professeur, Université Henri Poincaré, Nancy Rapporteurs A. NOURREDDINE Professeur, Université Pasteur, Strasbourg G. TYMEN Université de Bretagne Occidentale, Brest Examinateurs Ph. CASSETTE Expert international au CEA, Gif sur Yvette Ph. BEGUINEL Docteur, Chercheur au CEA, Gif sur Yvette Y. CANDAU Professeur, Université Paris-Est Directeur de thèse E. GEHIN Professeur, Université Paris-Est Encadrant de C. MONSANGLANT Docteur, Chercheur à l’IRSN, Gif-Sur Yvette thèse IRSN, DSU, Service d’Etudes et de Recherches en Aérodispersion des polluants et en Confinement, 91192 Gif-sur-Yvette, France  Remerciements J’adresse tout d’abord mes remerciements à Monsieur Jean-Claude Laborde, chef du SERAC (Service d’Etudes et de Recherches en Aérodispersion des polluants et Confinements), pour m’avoir accepté dans son service et permis de faire mes preuves. Je remercie également Monsieur François Gensdarmes, chef du LPMA (Laboratoire de Physique et de Métrologie des Aérosols), pour son accueil au sein de son laboratoire. Ce travail a été sous la direction de Madame le professeur Evelyne Gehin, qui a su m’orienter et répondre à mes questions tout au long de cette thèse. Je la remercie très respectueusement. Je remercie vivement et sincèrement l’encadrant de cette thèse Madame Céline Monsanglant-Louvet, ingénieur- chercheur au LPMA, tout d’abord pour m’avoir conseillé, soutenu et accompagné tout au long de cette thèse. Merci aussi pour le temps que tu as consacré aux différentes étapes de ma rédaction. Je ne peux bien sûr pas oublier Monsieur Jacques Vendel, Ex-chef du LPMA, ingénieur-chercheur à l’IRSN qui m’a fait profiter de ses conseils, de son expertise, éclairés par des années de professionnalisme au LPMA. Merci pour tous les conseils que vous m’avez donnés. Je suis également reconnaissant envers Monsieur Philippe Cassette, ingénieur-expert au CEA/LNHB (Laboratoire National Henri Becquerel), pour m’avoir ouvert les portes de son laboratoire afin d’y réaliser des mesures par la technique de scintillation liquide. Je vous remercie également, pour avoir relu ce manuscrit. Je remercie vivement mes collèges de l’IRSN Monsieur Cédric Aubert, Jean-Christophe Sabroux et Monsieur Lionel Berger. Lionel, merci pour tes conseils scientifiques stimulants et ton implication au niveau du code MCNPX. Je tiens à exprimer toute ma gratitude à Monsieur Andreas Wiegmann de l’institut de Fraunhofer (ITWM) d’avoir mis à notre disposition une version gratuite de GeoDict, pour sa confiance et pour les discussions enrichissantes que nous avons pu mener. Merci à Monsieur Dominique Thomas Professeur à l’université Henri Poincaré de Nancy pour avoir accepté la présidence de ce jury de thèse. Merci aux Messieurs Abdel-mjid Nourreddine, Professeur de l’université Louis Pasteur de Strasbourg et Georges Tymen, Professeur à l’université de Bretagne Occidentale de Brest pour m’avoir fait l’honneur d’être rapporteurs pour ma thèse. Je veux également remercier Monsieur Philippe Béguinel, ingénieur- expert au CEA/SPR et Monsieur Yves Candau professeur de l’université Paris Est, pour avoir fait partie de ce jury. Ces remerciements ne seraient pas complets sans mentionner Messieurs Josef Bechara (Faculté de Sciences Fanar- Liban) ainsi que Antoine Gauche (American University of Bierut) pour l’orientation professionnelle qu’ils ont assurée 4 ans auparavant. Mes remerciements vont également à tous les membres du SERAC que j’ai pu côtoyer lors de mes 3 ans de thèse, à Nathalie, FiX, Apero, Laurent, Alexandra, Guy, GG, Catherine, à tous les techniciens qui m’ont aidé dans la mise en place des manipulations, notamment Nadia Sébastien, Audrey, Aurélie (SPR), DOM, Mika et Sylvain², à tous les doctorants notamment Clothilde, Charles, Marjo, Jérôme, Roger, P-Y, Aurélie, Pascal, Christophe, Philippe, Denis… ainsi qu’aux stagiaires Pauline, Thomas², Claire, Emilie, Thibaut,... Merci à tous ceux qui ont fait de ma thèse un agréable moment de part leur bonne humeur et leur sympathie. J’aimerais remercier également mes amis «internationaux» : Wissam, Etienne², Steve, Roger, MT, Georges, David, Wassim, Charly, Mariana, Maroun, Samer et tous ceux que j’ai rencontrés en France… Je vous souhaite tout le meilleur pour l’avenir. Finalement et pas les moindres, j’adresse un grand merci à mes parents, mes frères et Bouchra qui ont su toujours m’encourager pendant les moments difficiles. Merci pour votre soutien tout au long de ces années ! 3 4Table des matières Table des matières TABLE DES MATIERES................................................................................................................ 5 Introduction générale..................................................................................................................... 9 Chapitre I. Contexte de l’étude et état de l’art................................................................................. 13 1. Introduction ...................................................................................................................... 13 2. Introduction sur la radioactivité α ............................................................................................ 14 3. Etudes bibliographiques sur la dégradation de la radioactivité mesurée dans les filtres ....................... 15 3.1. L’auto-absorption de l’énergie des rayonnements α dans les aérosols porteurs des radionucléides ........ 15 3.1.a. Définition des aérosols .......................................................................................................... 15 3.1.b. Dégradation de la mesure nucléaire des α dans les aérosols porteurs des radionucléides ..................... 16 3.2. L’absorption de l’énergie des rayonnements α dans la matière constituant le filtre............................. 18 3.2.a. Généralité sur la filtration ...................................................................................................... 18 3.2.b. Les types de filtres................................................................................................................ 19 3.2.c. Dégradation de la mesure nucléaire dans les filtres...................................................................... 21 3.3. L’absorption de l’énergie des rayonnements α due à l’enfouissement des aérosols radioactifs en profondeur dans le filtre.................................................................................................................. 24 3.3.a. Mécanismes de capture en filtration ......................................................................................... 24 3.3.b. Dégradation de la mesure nucléaire due aux mécanismes de capture............................................... 24 3.4. L’absorption de l’énergie des rayonnements α dans les masses d’aérosols non-radioactifs accumulés dans/sur le filtre ...................................................................................................................... 25 3.4.a. Modes de dépôt d’aérosols en fonction du temps de prélèvement................................................... 25 3.4.b. Dépôt d’aérosols en profondeur du filtre ................................................................................... 26 3.4.c. Dépôt d’aérosols en surface du filtre ........................................................................................ 27 3.5. L’absorption de l’énergie des rayonnements α dans l’air séparant la source du détecteur .................... 28 4. Mesure de la radioactivité α sur les filtres.................................................................................. 29 4.1. Compteur proportionnel à gaz................................................................................................. 29 4.2. Détecteur à semi-conducteur................................................................................................... 31 4.3. Méthode de référence de mesure de la radioactivité α sur les filtres ................................................ 32 4.3.a. Principe de la scintillation liquide............................................................................................ 32 4.3.b. Réponse lumineuse dans un liquide scintillateur ......................................................................... 33 4.3.c. Principe de la mesure par scintillation liquide ............................................................................ 34 4. Conclusion ...................................................................................................................... 36 Chapitre II. Élaboration expérimentale de filtres radioactifs de référence ................................ 37 1. Introduction 37 5Table des matières 2.1. Description du banc d’essais ICARE........................................................................................ 38 2.2. Montage expérimental........................................................................................................... 39 2.2.a. Principe de la pulvérisation ultrasonore.........................................