La lecture en ligne est gratuite
Le téléchargement nécessite un accès à la bibliothèque YouScribe
Tout savoir sur nos offres
Télécharger Lire

Microsoft Word - rapport.doc

De
51 pages
  • cours - matière potentielle : des derniers mois
  • cours - matière potentielle : leurs
  • exposé
Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron ________________________________________________________________________________________ _______________
  • extremum de taches solaires et d'éruptions
  • bande de conduction
  • neutrons
  • dosimétrie neutron
  • atomes atmosphériques
  • activité solaire
  • doses
  • dose
  • particules
  • particule
  • électron
  • électrons
  • énergies
  • energie
  • energies
  • énergie
Voir plus Voir moins

Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
INTRODUCTION…………………………………………………………………………………………...2
I. UN PEU DE THEORIE................................................................................................................................ 4
I.1. NOTION DE PHYSIQUE DU SOLIDE NECESSAIRE A LA BONNE COMPREHENSSION DES PHENOMENES DE
LUMINESCENCE.................................................................................................................................................... 4
I.1.a. Rappel de physique du solide .......................................................................................................... 4
I.1.b. Application à la dosimétrie OSL ..................................................................................................... 5
I.1.c. Interaction neutronique................................................................................................................... 7
I.2. ENVIRONNEMENT ATMOSPHERIQUE ......................................................................................................... 8
I.2.a. Corrélation flux altitude.................................................................................................................. 9
I.2.b. Corrélation flux latitude................................................................................................................ 10
I.2.c. Corrélation flux activité solaire .................................................................................................... 10
I.3. ASPECT RADIOBIOLOGIQUE D’UNE IRRADIATION AUX NEUTRONS.......................................................... 11
I.3.a. Aspect microscopique.................................................................................................................... 11
I.3.b. Aspect macroscopique................................................................................................................... 13
I.3.c. Importance de la dosimétrie des neutrons atmosphériques .......................................................... 14
II. CARACTERISATION DE LA DOSE DEPOSEE DANS LE DOSIMETRE.................................... 17
II.1. CARACTERISTIQUE QUE DOIT POSSEDER UN BON DOSIMETRE NEUTRON................................................. 18
II.1.a. Caractéristique des matériaux OSL .............................................................................................. 18
II.1.b. Caractéristiques du bore utiles en dosimétrie neutron.................................................................. 19
II.1.c. Caractéristiques des matériaux hydrogénés utiles en dosimétrie neutron .................................... 22
II.2. COMPARAISON DE LA DOSE DEPOSEE DANS LES TISSUS A CELLE DEPOSEE DANS LE DOSIMETRE LORS
D’UNE MEME IRRADIATION ................................................................................................................................ 26
II.2.a. Réactions neutroniques qui peuvent se produire dans le SrS à l’issue d’une irradiation neutron 27
II.2.b. Coefficient d’absorption en énergie .............................................................................................. 27
II.2.c. Etude de la toxicité du SrS :B soumis à une irradiation neutron .................................................. 30
II.3. MODELISATION DE LA DOSE REÇUE PAR LE DOSIMETRE LORS D’UN VOL EN CONDITIONS STANDARDS... 31
II.3.a. Modèle prenant en compte une énergie moyenne des neutrons incidents..................................... 31
II.3.b. Comparaison avec les modèles reconnus par l’IRSTN : code SIEVERT et nos propres calculs .. 32
III. CONFECTION DU DOSIMETRE........................................................................................................ 33
III.1. PROCESSUS DE LECTURE .................................................................................................................... 33
III.1.a. Système utilisé en routine au CEM.II............................................................................................ 33
III.1.b. Nouveau système à numérisation instantanée (caméra CCD) ...................................................... 34
III.1.c. Traitement numérique de l’image : méthode et logiciel................................................................ 35
III.2. CHOIX DU MATERIAU ......................................................................................................................... 36
III.2.a. Différents dopages possibles......................................................................................................... 36
III.2.b. Etudes thermoluminescentes des dopages..................................................................................... 37
III.2.c. Différents conditionnements possibles .......................................................................................... 38
III.3. COMPARAISON DES MATERIAUX CREES.............................................................................................. 39
III.3.a. Caractéristique de l’émission obtenue .......................................................................................... 39
III.3.b. Test d’homogénéité ....................................................................................................................... 40
III.3.c. Test de résolution .......................................................................................................................... 41
IV. ETUDE DES MATERIAUX SOUMIS A UNE IRRADIATION NEUTRONS................................. 43
IV.1. NEUTRON ISSU DU FAISCEAU DU CERN............................................................................................. 43
IV.2. CARACTERISATION DE LA SOURCE..................................................................................................... 44
IV.3. DYNAMIQUES DES EMISSIONS LUMINESCENTES DES MATERIAUX....................................................... 45
IV.4. COMPARAISON DES DIFFERENTS MATERIAUX, ET EXPLICATION DES RESULTATS ............................... 46

CONCLUSION………………………………………………………………………..…………………50
ANNEXES..…………………………………………………………………………..…………………..52
BIBLIOGRAPHIE…………………………………………………………………..…………………..55



_____________________________________________________________________________ 1Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________




L’équipe « Electronique et Rayonnement » du Centre d’Electronique et de
Microélectronique de Montpellier (C.E.M.2) a développé une technique de dosimétrie
originale, utilisant la Luminescence par Stimulation Optique (O.S.L.) de certains
matériaux. Cette luminescence est fonction de la dose reçue lors d’une irradiation.
Grâce à cet outil, de nouvelles perspectives ont pu être envisagées au cours des
derniers mois, dans le domaine du contrôle de la dose en radiothérapie et en
environnement spatial. Les premiers résultats obtenus avec des sources gamma (et
X), des protons et des électrons, dans le cadre de la radiothérapie peropératoire et du
contrôle d'isodoses lors d'irradiation en condition stéréotaxique, se sont révélés très
prometteurs. On a pu constater que ce type de dosimètre surpasse de loin ceux déjà
existants.
Il subsiste un domaine où ces dosimètres n’ont pas encore été expérimentés : la
mesure de la dose déposée par les neutrons, qui reste un problème d'actualité dans de
nombreuses applications (nucléaire, civil, radiothérapie et aéronautique). Les
neutrons sont des particules indirectement ionisantes, les techniques de détections
actuelles reposent sur la conversion neutron-proton, ou neutron-alpha (CR39,
détecteur à bulle) [5]. Ce procédé qui consiste à considérer la dose laissée, non pas
par les neutrons, mais par la particule de recul, reste de rendement très moyen et ne
couvre qu’une gamme d’énergie relativement restreinte. De plus l’interprétation
nécessite un zoom des zones traitées souvent effectué grâce à une attaque chimique.
L’information peut en être modifiée. La “Neutron Boron Capture Therapy”, en
revanche, utilise la section efficace de capture des neutrons thermiques par le bore.
Cette capture s’accompagne d’une émission de particule alpha qui parcourt une
courte distance avant d’être absorbée par le milieu environnant. Ce processus ne
nécessitant qu’un seul choc et aucun autre phénomène perturbant, on a donc une
faible dispersion de l’énergie, ce qui tend à améliorer la résolution cartographique.
L'objectif de ce stage est d'évaluer la faisabilité d'une technique de mesure de
dose laissée par des neutrons, combinant les propriétés du bore et des matériaux
O.S.L. Pour ce faire, il nous faudra tout d’abord établir des protocoles de dopage,
puis un conditionnement de ces dosimètres. Une fois l’étude sur les matériaux
_____________________________________________________________________________ 2Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
effectuée, il sera important de mettre au point un nouveau type de banc de lecture
(soft+appareillage) capable de les exploiter. Les irradiations se feront en
collaboration avec le faisceau IRRAD-2 du C.E.R.N., et pour les étalonnages aux
photons, les mesures seront faites à l'hôpital Val d'Aurelle de Montpellier. Le présent
stage rentre dans le cadre de tous les travaux qui ont déjà été effectués en dosimétrie
par le C.E.M.2, travaux qui succèdent à la détection des gamma réalisée en
collaboration avec l'hôpital La Timône de Marseille (gamma knife) [17,16].
Nous étudierons essentiellement deux problèmes liés à la dosimétrie neutron [4].
Tout d’abord, nous nous intéresserons au cas aéronautique, car comme nous le
verrons, il constitue un problème majeur de radioprotection. En effet, il est
primordial de connaître la dose reçue par le personnel embarqué des différentes
compagnies aériennes, afin de prévenir tout risque lié à une trop forte exposition. Le
deuxième aspect que nous considérerons, concernera le milieu médical, plus
précisément la caractérisation des faisceaux neutroniques qui peuvent être utilisés
aussi bien lors de traitement en neutronthérapie (centres hospitaliers) que d’études
fondamentales (CERN, CEA). Il est effectivement nécessaire de bien caractériser le
faisceau, afin d’optimiser l’étude menée. Outre l’aspect de l’étude des différents
matériaux O.S.L. dans les deux cas énoncés précédemment, nous établirons aussi des
pistes de recherche sur la dose minimale que le dosimètre doit recevoir, afin que la
détection soit possible. Cette étude nous permettra de connaître la durée minimum
pendant laquelle le dosimètre devra être exposé à l’irradiation en fonction du flux de
neutron.









_____________________________________________________________________________ 3Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
I. UN PEU DE THEORIE
I.1. NOTION DE PHYSIQUE DU SOLIDE NECESSAIRE A LA BONNE
COMPREHENSION DES PHENOMENES DE LUMINESCENCE
Afin de pouvoir procéder à l’étude des différents matériaux susceptibles
d’intéresser la dosimétrie neutron, il est important de bien établir les bases
théoriques nécessaires à la bonne compréhension des différents phénomènes mis en
jeu.
I.1.a. Rappel de physique du solide
Le mécanisme de dosimétrie O.S.L. est basé sur des phénomènes liés au
franchissement par des électrons d’une zone d’énergie interdite appelé gap. Il serait
donc utile de commencer par expliciter cette notion.
Le gap correspond à une portion d’énergie que les électrons ne peuvent
posséder. Dans ce présent rappel, nous nous attacherons non pas à un gap d’énergie
électronique, mais à un gap d’énergie phononique. Il sera donc considéré comme
établie la correspondance entre ces deux phénomènes.
Lors de la résolution de l’équation de Shrödinger pour les électrons du cortège d’un
atome isolé, il est commun d’en déterminer les fonctions d’onde et les différents
niveaux d’énergie. Dans le cas qui nous intéresse, nous n'avons pas affaire à un
problème atomique, mais à un problème de physique du solide, sur les réseaux
cristallins. Les dosimètres utilisés sont en fait des cristaux, plus précisément des
poudres polycristallines. Le problème de la recherche des niveaux d’énergie, dans le
cadre de la mécanique quantique, est assez complexe, c’est pourquoi nous allons
nous limiter à une approche de type dynamique. Prenons le cas simple où le cristal
est une chaîne linéaire d'atomes identiques, de masse m, de pas a, et considérons ce
réseau d’atomes comme une assemblée de ressorts de constante de raideur K.



_____________________________________________________________________________ 4Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
Nous avons donc à résoudre :
2∂ U (n,t) i(kna−wt)m = f (n,t)⇒ U (n,t) = U .e type propagation ∑ i 02∂ t i
Avec U(n+N,t)=U(n) la condition de périodicité (N est le nombre total d’atomes de la
chaîne). On obtient une relation de dispersion liant la pulsation w et le vecteur
4.K k.a d'onde k : w = sin  
m 2 
En considérant l’énergie des phonons ainsi émis E = ηw , on peut construire la
première zone de Brillouin, du type :
E E
plusieurs un atome
par atomes
maille
k k
Figure 1 : structure de bande d’un cristal.

Dans le cas où il y aurait plusieurs atomes par maille, (celui qui nous intéresse)
le cheminement est le même et nous obtenons une seconde relation qui implique une
deuxième courbe. On remarque qu'il y a une zone d’énergie pour laquelle il n'y a pas
de propagation possible, c'est la bande interdite. Cette étude sommaire nous a permis
de mettre en évidence la notion de bande d’énergie interdite (gap), nous allons
maintenant essayer de comprendre son utilisation en dosimétrie.
I.1.b. Application à la dosimétrie OSL
La notion de gap ayant été éclaircie, nous allons maintenant présenter
succinctement les notions de fluorescence et de phosphorescence, qui constituent les
bases de la dosimétrie OSL [12]. Les phénomènes de fluorescence et de
phosphorescence correspondent à l'émission par certains matériaux, d'un
rayonnement visible suite à une excitation. Dans le cas de la fluorescence, l'émission
lumineuse disparaît dès que l'excitation s'arrête, alors que pour la phosphorescence,
elle persiste après que l'excitation a été supprimée. La technique de lecture d'une
dose déposée lors d'une irradiation est basée sur le comportement luminescent qu’ont
certains cristaux dopés, face à un apport d’énergie. Le dopage est une méthode qui
_____________________________________________________________________________ 5Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
consiste à remplacer des atomes de la maille de référence par un autre type d’atomes.
Le dopant doit posséder un nombre d’électrons de la couche externe différent de
celui de la maille originelle, on a alors apparition de disparité dans le diagramme
énergétique et apparition de niveaux nommés pièges ou recombinants. Lors de
l'irradiation, l’énergie apportée aux atomes du dosimètre permet le passage de
l’électron de la bande de valence à la bande de conduction. Or, pour une question de
stabilité, l’électron tend à revenir vers un minium d’énergie possible. Il quitte donc
la bande de conduction et peut se retrouver piégé (1) à un niveau induit par les
impuretés (niveau piège). La dynamique de piégeage est liée au taux de transition
d’un niveau d’énergie à un autre, et est régie par des lois quantiques. La lecture de la
dose se fait par un apport d’énergie d’origine, soit thermique, on parlera de lecture
TL (thermoluminescence) [11,13], soit optique, on utilisera alors le terme OSL
(luminescence par stimulation optique). Cette énergie permet le dépiégeage jusqu’à
une zone dite de recombinaison, cette opération peut se répéter plusieurs fois si le
niveau de valence n’est pas atteint (2).

Figure 2 : phénomène de luminescence OSL (modèle à 2 niveaux d’énergie intermédiaires)

En somme, l’analyse du rayonnement émis lors du dépiégeage (à l’aide d’un
photomultiplicateur ou d’une caméra CCD) peut permettre soit d’effectuer un bilan
dosimétrique, soit, du fait de l’aspect local des transitions d’énergie, dresser une
cartographie de la dose reçue. Tout ce que nous venons de voir est en fait une vision
très simplifiée qui ne rend pas totalement compte de tous les phénomènes physiques.
_____________________________________________________________________________ 6Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
Cela est néanmoins largement suffisant pour introduire le concept de dosimètrie
neutron.
I.1.c. Interaction neutronique
Lors du piégeage des électrons, aucune hypothèse n'a été faite sur la nature du
bombardement, ce qui signifie que l'on peut concevoir un dosimètre pour la détection
de toutes les particules susceptibles de déposer de l’énergie. Au laboratoire du
C.E.M.2 la caractérisation de la dose, dans le cas des protons, des électrons et des
photons a été abondamment étudiée [7], et une gamme de dosimètre performant a pu
être créée. La difficulté consiste maintenant à établir un nouveau genre de dosimètre,
capable de détecter les neutrons. A cette fin, il nous faut étudier les différentes
interactions qui peuvent se produire entre les neutrons et la matière.
Dans un premier temps, nous allons décrire les divers chocs entre les neutrons et
la matière d'une manière simplement qualitative, afin de bien nous imprégner du
sujet [2,8].
Classification des neutrons : lents (thermiques), moins 0.5 eV
épithermiques, de 0.5 eV à 1 KeV
intermédiaires, de 1KeV à 0.5 MeV
rapides et relativistes, plus de 0.5 MeV
Processus (n,p), cette réaction n'est possible que si l'énergie fournie au
proton est suffisante pour qu’il puisse s’affranchir de la barrière de potentiel, elle est
réalisable le plus souvent pour les basses énergies. Il est donc préférable, si l'on veut
favoriser ce type d’interaction, de thermaliser les neutrons : on les ralentit jusqu'à ce
qu'ils soient en équilibre thermodynamique avec le milieu ralentisseur.
3 1 1 3 14 1 1 14
He + n → p + H N + n → p + C 2 0 1 1 7 0 1 6
Processus (n,αα), une particule alpha est formée de quatre nucléons, dont αα
deux protons, l'énergie nécessaire pour arracher celle-ci au potentiel coulombien est
donc deux fois plus importante que dans le cas précédent. Pour que cette réaction
soit possible, il faut des neutrons lents, et des atomes adéquats, car tous ne sont pas
6 1 3 4 10 1 7 4
candidats. Li + n → H + He(α) B + n → Li + He 3 0 1 2 5 0 3 2
Processus de capture radiative (n,γ), le neutron est absorbé par le noyau
pour atteindre un état lié avec celui-ci, l'énergie alors en excès est rejetée sous forme
1 1 2de photons : H + n → H +γ
1 0 1
_____________________________________________________________________________ 7Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
Pour les neutrons lents : ce type de réaction est extrêmement important pour la
construction des réacteurs nucléaires. Comme la réaction de fission de l'uranium
produit des neutrons, ils vont pouvoir être stoppés avec des écrans entourant le cœur
nucléaire. Les protons contenus dans cette couche protectrice (béton plus eau)
deviennent donc des sources de rayons gamma. Le même type de réaction est
observable avec des noyaux lourds, comme l'uranium et le baryum. Grâce à cette
réaction, on peut transmuter de l'uranium en plutonium.
Pour les neutrons rapides : ce genre de réaction existe aussi, mais la section
efficace de réaction varie avec la nature des noyaux cibles.
Processus (n,2n), au-dessus de quelques MeV se produisent de nouvelles
interactions telles que la réaction (n,2n). Celle-ci est particulièrement intéressante
car l'énergie minimale à fournir est assez faible, de petits accélérateurs suffisent
12 1 11 1
donc. C + n → C + 2 n 6 0 6 0
Pour que cette réaction ait lieu, il faut que l'énergie du neutron soit supérieure à
20 MeV. On peut constater que ce type de processus peut servir pour la détection des
+
neutrons, car les noyaux formés sont généralement émetteurs de β , particules
ionisantes assez faciles à comptabiliser (à l’aide d’un scintillateur).
Processus de choc élastique, toutes les interactions précédemment citées
sont dites inélastiques. Il existe aussi une interaction qui "conserve les constituants",
elle est dite élastique, l’énergie interne des constituants étant la même avant et après
la réaction. Ce phénomène est important pour le ralentissement des neutrons qui, à
chaque choc, perdent un peu d'énergie. La trajectoire est une succession de segments,
une force de recul s'applique alors au noyau cible.

Maintenant que ces rappels théoriques ont été effectués, on peut commencer à
appliquer toutes ces connaissances à la mise au point d’un dosimètre. Nous allons
entamer l'étude, par le rappel d’un environnement où de nombreuses recherches sont
en cours : le milieu avionique.
I.2. ENVIRONNEMENT ATMOSPHERIQUE
Comme nous l’avons rappelé dans la partie théorique, les différents processus
d’interactions dépendent de l’énergie des neutrons incidents, nous allons donc
étudier les dépendances du spectre en énergie des neutrons atmosphériques.
_____________________________________________________________________________ 8Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
I.2.a. Corrélation flux altitude
La dose laissée par les neutrons, pour une altitude comprise entre 10 et 20 km
stimule les recherches de nombreux scientifiques [21]. C'est à cette altitude que
volent communément les avions, et le bombardement neutronique y est très intense.
L'enjeu économique est important, car les compagnies aériennes seront bientôt dans
l’obligation de trouver une solution aux méfaits causés par le bombardement
neutronique. En effet, il faut être capable de déterminer le risque qu’encourent toutes
les personnes trop souvent exposées à de telles altitudes. Ce problème ne se pose pas
pour les satellites car les neutrons sont uniquement produits par l’interaction des
particules spatiales, 85 % de proton, 12 % d’hélium et de faibles quantités
d’électrons et d’ions lourds (les neutrons n'en font pas partie) avec les atomes
atmosphériques (80 % d’azote et 20 % d’oxygène). Ces particules spatiales sont
issues du vent solaire et des rayons cosmiques. Au cours de leurs « descentes », les
particules vont subir une multitude de chocs. Beaucoup de particules de natures
différentes seront ainsi créées. On observera alors des distributions de particules qui
seront, de ce fait, liées à l’altitude.
Nous pouvons voir (Figure 3) que dans la zone d’altitude qui nous intéresse les
neutrons sont prépondérants, mais d'autres particules sont aussi en présence, c'est
notamment le cas des électrons. Comme la carcasse de l'avion suffit à les arrêter,
nous ne nous en préoccuperons pas, et nous nous limiterons donc à l’étude des
neutrons.

Figure 3 : nature et distribution des particules atmosphériques, en fonction de l’altitude.

Comme le montre la figure 3 de nombreux facteurs influent sur la quantité de
neutrons en présence : c'est le cas de l'altitude. Le flux de neutrons décroît donc en
même temps que l'altitude.
_____________________________________________________________________________ 9Etude du couplage des matériaux OSL borés avec un liant fortement hydrogéné à des fins de dosimétrie neutron
________________________________________________________________________________________
I.2.b. Corrélation flux latitude
On peut percevoir que la latitude joue aussi un rôle considérable sur
l’abondance des neutrons [22]. En effet, les neutrons sont beaucoup plus nombreux
pour des latitudes proches de 90°. Cela vient du fait que toutes les particules
(spatiales) se dirigeant sur terre y entrent par les pôles à cause des lignes de champ
qui entourent la Terre (la ceinture de Van Hallen), et dont la seule faille se situe au
niveau des pôles

Figure 4 : corrélation entre le nombre de neutrons atmosphériques et la latitude (10 km d’altitude)

Il est à noter que la pénétration des particules spatiales dans l’atmosphère peut
facilement s'observer par le biais des spectaculaires aurores boréales. Les particules
issues du vent solaire (essentiellement formé de protons et d’électrons) se heurtent à
la ceinture de radiation terrestre et entrent au niveau des pôles. Elles vont ensuite
pouvoir ioniser les atomes atmosphériques, qui, en retombant sur leurs états
fondamentaux, vont émettre un joli rayonnement bleuté.
I.2.c. Corrélation flux activité solaire
Le cycle solaire va aussi jouer un rôle primordial [15]. Comme il a été remarqué
depuis longtemps, le soleil possède une activité cyclique : tous les onze ans, un
extremum de taches solaires et d’éruptions peut être observé. Les taches sont causées
par la rupture des lignes de champ, engendrée par la rotation différentielle du soleil.
Lorsqu'il y a rupture, l’énergie est évacuée sous forme de chaleur (c'est pour cela que
l'on observe des zones brillantes autour des taches), et sous forme d'impulsion
donnée aux particules en présence : c'est l'origine du vent solaire. On comprend donc
_____________________________________________________________________________ 10