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Relaxation de spin dans du CuCl massif et des puits quantiques de CdTe
Hamid Rahimpour Soleimani
The`sededoctoratdelUniversit´eLouisPasteur
Mars 2005
´ THESE DE DOCTORAT
Pr´esent´eea` I’U.F.R. des Sciences Physiques delUniversit´eStrasbourgI
pour obtenir le titre de
´ DOCTEUR DE L’UNIVERSITE LOUIS PASTEUR DE STRASBOURG
Sp´ecialit´ePhysiqueduSolide
Par HamidRahimpourSoleimani
Sujetdelath`ese: RELAXATION DE SPIN DANS DU CuCl MASSIF ET DES PUITS QUANTIQUES DE CdTe
Soutenue le 4 mars 2005 devant la commission d’examen
A. BIEBER I. PELANT D. SCALBERT ¨ B. HONERLAGE P. GILLIOT
3
(Rapporteur interne) (Rapporteur externe) (Rapporteur externe) (Directeurdethe`se) (Examinateur)
Remerciements Cetravaildethe`seae´t´eeectu´eauseinduGroupe d’Optique Non Lin´eaireetdOptoe´lectroniquedelIPCMSdeStrasbourgsous la di-rectiondeBerndHo¨nerlage. Jetiensdabord`aremercierlesmembresdemonjury,D.Scalbert, I.PelantetA.Bieberdavoiraccepte´lachargedˆetrerapporteurde monjurydeth`ese. Jexprimetoutemagratitudea`BerndH¨onerlageetPierreGilliot pourmavoirpermisdeectuermathe`seauseindeleur´equipe. Votrepe´dagogie,vosconnaissancesscientiques,montfaitpasser, sousvotredirection,quatreann´eesdeth`eseenrichissantes. Jetiensa`exprimermaprofondereconnaissancea`BerndH¨onerlage, quiparsesqualite´shumainesasueˆtrepatientet`ale´couteetqui par son soutien et son savoir scientifique m’a permis de surmonter de nombreuxproble`mes. Jesuistr`esreconnaissanta`PierreGilliotpourmavoiraide´`acom-prendrecertainsprocessus,poursacontribution`acetravail,etsurtout poursesencouragementslorsdemapremie´reann´eedeth`ese. Mesremerciementsvont´egalementa`Jean-PierreLikformanavecqui jaire´alise´avecplaisirdesexpe´riencesquiconstitueunepartimpor-tante de mon travail. Jaitoutparticul`erementappr´eci´elapr´ecieuseaidequemaapport´ee OlivierCregutdanslasolutiondesprobl`emesdoptiqueenge´ne´ral.
SteeveCronenbergera´et´edurantmesanne´esdeth`esemonco´equipier durantdenombreusesexpe´riences.Sonaide,sesnombreusesdiscus-sionsenrichissantesetletempsquilabienvoulude´die´a`lacorrection demapr´esentationmont´ete´pre´cieux.Quilensoitremercie´. Jeremercie´egalementMathieuGallartpournosdiversesconversa-tionsetavoirrelumonm´emoire. ChristelleBrimontasuanimerlebureauparsapersonnalite´etje laremerciedavoire´te´disponiblepourmesnombreusesquestionsde franc¸ais,pourlacorrectiondemapr´esentationetpoursapatience lorsdese´coutesdecettedernie`re!!!
JeremercieaussiJanineJoseph,JeannineDrivonetB´eatriceMasson pour les nombreux services qu’elles m’ont rendus. Ilesttre´sdicilededresserunelistedetouteslespersonnesqui,de pr´esoudeloin,montaccompagn´edurantcettethe´se,sansrisquer d’en oublier. Qu’ils sachent que je les en remercie.
5
Re´sum´e
Nouspr´esentonsdanscetravail,une´etudedeladynamiquedepopu-
lation des polaritons-excitoniques et de leur spin dans le CuCl massif
ainsiquune´etudedelarelaxationdesspinse´lectroniquesdansdes
puitsquantiquespi´ezo-´electriquesdeCdTe/CdMnTe.
Pendantladernie`red´ecennie,lesprocessusderelaxationduspindes
´electrons,destrousetdesexcitonsont´et´eintensivemente´tudi´esdans
lessemi-conducteursIII-VetII-VIetdansdautresmat´eriauxan
didentierlesm´ecanismesresponsablesdele´volutiontemporelledu
` momentangulairetotal(oupseudo-spin)dune´tatexcite´.Anotre
connaissance,peud´etudesonte´te´r´ealise´esjusquicisurdescom-
pos´esI-VIImassifs.Ilestimportantdecomprendrecettedynamique
puisque le pseudo-spin peut transporter et stocker l’information sur
dese´chellesdetempsassezlongues,pluslonguesqueladure´ede
cohe´renceduneexcitatione´le´mentaireetcomparableautempsde
vie.
Anded´eterminerletempsderelaxationdespinsurunee´chelle
detempssub-picosecondedanslesdeuxmat´eriauxquenousavons
e´tudi´es,nousavonsapplique´unetechniquepompe-sondenon-de´ge´ne´r´ee.
Cettetechniqueestbase´esurdesmesuresdechangements,induitspar
une impulsion pompe, de la transmission d’une impulsion sonde re-
tarde´e,avecuncontroˆledelapolarisationrelativedesdeuxfaisceaux.
A:Expe´riencespompe-sondenon-de´ge´n´ere´es:CuCl
CuClestunsemi-conducteur`agapdirectquiaunestructurede
bandeparticulie`rementsimple.Ilmontredesr´esonancesexcitoniques
a`une´energiedephotondelordrede3,2eV.Cesexcitonssontdipo-
lairementactifsetpeuventˆetreexcit´espardesfaisceauxpolaris´es
line´airementoucirculairement.Deplus,dansCuCl,desbiexcitons
(ayantune´energiedeliaisondunetrentainedemeVparrapportau
continuuma`deuxexcitons)peuventeˆtreexcite´sa`partirdele´tat
fondamentaldusemi-conducteur.Cecipeuteˆtrer´ealis´eparuneab-
sorptionsimultan´eededeuxphotonsoubienparabsorptionsuccessive
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encre´antdaborddesexciton-polaritonsparuneimpulsionpompe:
unedeuxi´emeimpulsionfournieparunfaisceausondepeutalorsin-
duirelatransitionverslesbiexcitons.Cettetransitiondonnelieu`a
uneabsorptioninduitequenousanalysons.Lesre´glesdes´election
indiquent que la transition est uniquement permise si les deux fais-
ceauxpompeetsondesontpolarise´scontra-circulairement.Enutil-
isantcettetechnique,nouspr´esentonslespremie`resmesuresdestemps
derelaxationdespindansCuCl.Deplus,l´evolutiontemporellede
labsorptioninduiter´esoluespectralementnousfournitdesinforma-
tionssurle´volutiontemporelledespopulationsdese´tatsexcitoniques
et biexcitoniques. Ceci se manifeste aussi dans la variation de la trans-
missionquipeutpasserdune
absorptioninduite`adugain,selon
lintensit´edelexcitationquenousutilisons.Dansnosexp´eriences,
unfaisceaupompeexcitedabordunepopulationdexcitonspolarise´e
en spin. Puis, nous mesurons l’absorption induite d’un faisceau sonde
doutladirectiondepropagtionestcolin´eaireaveccelledufaisceau
pompemaisquiestnonde´g´ene´r´eenfr´equence.Cefaisceauest,lui
aussi,polaris´ecirculairementettestelatransitionexciton-biexciton.
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Silespolaritonsontgard´eleurpolarisationdespinapr`esleurexci-
tationparlimpulsionpompe,uneabsorptioninduitenapparaıˆtque
+quandpompeetsondesontpolarise´scontracirculairement(σ σ).
Silespolaritonscre´e´sparlapompeontchang´eleurpolarisationde
+ + spin, une absorption induite apparaˆıt dans la configuration (σ σ).
Ainsi,labsorptioninduitefournitdesinformationssurl´etatdespin
delapopulationdesexcitonpolaritons.Encomparantdesre´sultats
obtenusdanslesdeuxcongurations,nousd´eterminonsl´evolution
temporelleduspindespolaritons(caracte´ris´eparlaconstantedeTs)
ainsi que leur temps de vie (constante de tempsTr). Nous obtenons
Ts= 120±10ps etTr=80±10ps. Ces valeurs demeurent valides si
2 lintensit´edexcitationestinfe´rieure`a0.5mW/cm.
` Adesintensit´esplus´elev´ees,ladynamiquedevientplusrapide.Nous
montrons en particulier que si les dynamiques de relaxation du spin et
delapopulationdesexcitons-polaritonspeuventˆetred´etermine´epar
desmesuresdabsorptioninduitenon-de´g´en´ere´es,ceciestsurtoutpos-
sibledanslare´gionduspin-flipolupitar-ontu´esietnejesuuodsedss
9
bottleneckseop`oluotsnaliregnatestnelzeaporpest´editu´esstaonss
librement.
Danscesconditions,leurdensit´ede´tatsetleurtaux
de collisions mutuel sont faibles et les effets de surface, auxquels
leurdynamiqueesttr´essensible,nelesperturbentpas.Leurtemps
derelaxationdespinestlongpourlestempe´raturesendessousde
40Ket`abasseintensite´.Lesprocessusdecollisionexciton-exciton
ninuencentpasdemani`eresignicativeceslongstempsderelax-
ationduspin.Parcontre,deplusgrandes´energiesdephoton,dans
lar´egiondubottleneckiralopalnenoitas,uqsa-ispindusyst`emede
particulesestprincipalementde´truiteparlefaitquedesbiexcitons
peuventˆetrecre´e´s:ilssubissentalorsunerelaxationde´nergieen
serecombinantradiativement,ge´n´erantunenouvellepopulationde
polaritonquinestpluspolaris´eeenspin.
Commenouslediscutonsdansnotretravail,lefaitqueCuClposs`ede
unestructuredebandesimpleetdesre´sonances´electroniquesbien
s´epare´sspectralementesttechniquementutilemaispasne´cessaire
pourlapplicationdecettem´ethodedemesure.
10
Eng´ene´ral,ilest