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Université Louis Pasteur (Strasbourg I)
Thèse Soutenue le 26 Octobre 2004 pour l’obtention du titre de Docteur de l’Université Louis Pasteur (Strasbourg I) (Spécialité : Matière Condensée) par Yannick Viale
Étude de boîtes quantiques deCdZnT e: processus de relaxation d’énergie et de phase.
Composition du jury
Rapporteur interne : Rapporteurs externes :
Directeur de thèse : Codirecteur de thèse : Invité :
M. Charles Hirlimann M. Xavier Marie M. Pierre Lefebvre M. Pierre Gilliot M. Bernd Hönerlage M. Kheng Kuntheak
Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg
Remerciements
Ce travail de thèse a été effectué au sein du Groupe d’Optique Non Linéaire et d’Optoélectronique du laboratoire d’Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg sous la direction de Pierre Gilliot et Bernd Hönerlage.
Tout d’abord, je tiens à remercier Charles Hirlimann, Xavier Marie et Pierre Lefebvre d’avoir accepté la charge d’être rapporteur de mon jury thèse. Je re mercie également Kheng Kuntheak, lié à l’équipe de Grenoble qui élabore nos échantillons, d’avoir accepté l’invitation dans mon jury de thèse.
Je remercie Pierre Gilliot et Bernd Hönerlage pour m’avoir accueilli dans leur équipe et pour m’avoir guidé, aussi bien par leurs connaissances expérimentales que théoriques, afin de réaliser ce voyage dans l’univers des boîtes quantiques de CdZnTe. Je les remercie également pour m’avoir permis de présenter une par tie de ce travail à une conférence internationale à Niagara Falls (US) et de la confiance qu’ils m’ont accordé pour m’y être rendu seul.
Je remercie tout particulièrement Olivier Crégut sans qui ce travail n’aurait pu être aussi riche et aussi abouti. Sa patience et sa disponibilité m’ont sauvé plus d’une fois des nombreuses chaussetrappes expérimentales.
Je remercie l’équipe mixte CEALaboratoire de Spectrométrie Physique de Gre noble pour la qualité de l’échantillon fournie.
Un grand merci à Janine Joseph et Jeanine Drivon pour les nombreux services rendus et pour nous chouchouter de temps à autres, nous les doctorants.
Spéciale dédicace aux deux compères Yannick Dappe et JeanCharles Ribierre. On croise encore leur fantôme parfois, auprès d’une pinte de Guiness, la nuit du côté de la rue des couples, dans un lieu sombre et pourtant joyeux, que certains dénomment Pub Nelson. Méfiez vous de la bonne humeur du magicien Serge. Elle
pourrait vous attrapez et vous ne pourrez plus jamais partir.
Mention spéciale à Alain Fort pour notamment les excellents moments de table partagés et les retours que l’on pourrait qualifier de bucoliques.
Un merci collectif à tous ceux et celles avec qui j’ai passé de bons moments dans cet institut, à l’apéro mais pas seulement, mais la liste est longue, très longue...(je vais tout de même pas en écrire dix pages !)
Pour les instigateurs d’apéros, la relève est assurée. Merci Aude.
Merci à tous les poteaux de la rue Humann, de l’Irish café, de l’épicerie, du bar l’élastique, du Pub Nelson et bien d’autres sur Strasbourg restés ou bien partis entre temps vers d’autres horizons, ainsi que tous ceux de Nice et Paris.
Merci à mes parents qui chacun de leur côté ont su être là quand il le fallait.
2 «E=mc L’énergie de ton idôlatrie est inversement proportionnel au carré de la distance qui me sépare de vous. C’est aussi cela la relativité. . . »
Léo Ferré
Table
des
Introduction
1.1 1.2 1.3 1.4
matières
1 Généralités sur les boîtes quantiques de CdTe/ZnTe Rappels sur les semiconducteurs II-VI . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.1 Structure cristalline duCdT eet duZnT e. . . . . . . . . 1.1.2 Structure de bande . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.3 Cas du ternaireCd1xZnxT e. . . . . . . . . . . . . . . . Effet du confinement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.1 Densité d’état . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.2 Transitions optiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Boîtes quantiques deCdT e/ZnT e. . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.3.1 Croissance épitaxiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.3.2 Caractéristiques des boîtes [10] . . . . . . . . . . . . . . . 1.3.3 États électroniques dans une boîte quantique CdZnTe . . . Propriétés optiques et relaxation des porteurs dans les boîtes . . . 1.4.1 Luminescence d’un ensemble de boîtes . . . . . . . . . . . 1.4.2 Étude en micro-luminescence [10] . . . . . . . . . . . . . . 1.4.3 Interaction avec les phonons . . . . . . . . . . . . . . . . .
2 Les montages expérimentaux 2.1 Description de la source laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.1.1 OscillateurT itane:Saphir(T i:Sa. . . . . . . . . . .) . 2.1.2 Amplificateur régénératif . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.1.3 Amplificateur paramétrique optique . . . . . . . . . . . . . 2.1.4 Compresseur optique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1
5 5 5 7 7 9 9 12 13 13 14 16 20 20 23 23
27 27 28 29 31 32
ii
3
2.2 2.3
2.4
2.5
2.6
2.7
TABLE DES MATIÈRES
2.1.5 Caractérisation spectrale et temporelle des impulsions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Cryogénie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Détection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3.1 Mélange de quatre ondes . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3.2 Expériences « pompe-sonde » . . . . . . . . . . . . . Spectroscopie d’excitation de la photoluminescence . . . . . 2.4.1 Principe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.4.2 Montage expérimental . . . . . . . . . . . . . . . . . Spectroscopie pompe-sonde . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.5.1 Principe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.5.2 Montage expérimental . . . . . . . . . . . . . . . . . Spectroscopie par mélange de quatre ondes dégénérées . . . . 2.6.1 Principe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.6.2 Équations de Bloch optiques . . . . . . . . . . . . . . 2.6.3 Polarisation du troisième ordre . . . . . . . . . . . . 2.6.4 Intensité du signal de mélange d’onde . . . . . . . . . 2.6.5 Montage expérimental . . . . . . . . . . . . . . . . . Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Relaxation des populations 3.1 Spectres d’absorption et de luminescence . . . . . . . . . 3.2 Spectre d’excitation de photoluminescence (PLE) . . . . 3.2.1 Énergie du phonon LO duZnT e. . . . . . . . . 3.2.2 Existence d’un continuum d’états . . . . . . . . . 3.2.3 Réponse sélective en énergie des boîtes . . . . . . 3.3 Cascade de phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.3.1 Émission multiphonon . . . . . . . . . . . . . . . 3.3.2 Énergies de phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.3.3 Lien avec les concentrations de l’alliageCdZnT e. 3.3.4 Processus de cascade . . . . . . . . . . . . . . . . 3.4 Mécanisme de relaxation dans les boîtes quantiques . . . 3.4.1 Facteur de Huang-Rhys . . . . . . . . . . . . . . . 3.4.2 Interaction électron-phonon . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34 37 37 37 40 40 40 40 41 41 41 43 43 44 46 47 48 50
51 52 55 56 58 60 62 62 62 65 67 68 68 69
TABLE DES MATIÈRES
4
3.5
3.6 3.7
3.4.3 Schéma de polarisation des boîtes quantiques . . . . . . . . Efficacité quantique du processus d’émission d’un phonon . . . . . 3.5.1 Émission d’un phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.5.2 Relaxation dans le puits quantique deCdZnT e. . . . . . 3.5.3 Relaxation dans les boîtes quantiques . . . . . . . . . . . . Étude en température . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Dynamique de population et de déphasage Dynamique du processus de relaxation depuis la barrière deZnT e 4.1.1 Temps d’émission de la cascade de phonons . . . . . . . . 4.1.2 Redistribution des charges dans les boîtes quantiques . . . 4.1.3 Temps de vie de la transition électronique en émission . . . Dynamique du processus de relaxation depuis le puits deCdZnT e 4.2.1 Réponse sélective en énergie des boîtes . . . . . . . . . . . 4.2.2 Temps de relaxation intra-boîte . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.3 Schéma synthétique de la relaxation d’une boîte quantique Origine des battements quantiques : le biexciton . . . . . . . . . . 4.3.1 Mélange de quatre ondes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.3.2 Battements quantiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.3.3 Énergie de liaison du biexciton . . . . . . . . . . . . . . . . La dynamique de déphasage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.4.1 Déphasage dans les boîtes quantiques . . . . . . . . . . . . 4.4.2 Modélisation de la variation du temps de déphasage en fonction de l’intensité de l’excitation . . . . . . . . . . . . 4.4.3 Largeur de raie homogène . . . . . . . . . . . . . . . . . . Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1 4.2 4.3 4.4 4.5
Conclusion
iii
70 72 72 78 79 80 84
87 87 90 91 92 93 94 96 99 99 100 102 107 110 110 113 114 117
119
iv
TABLE DES MATIÈRES