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´Universite de Bordeaux-1
◦N attribu´e par la biblioth`eque
4201
`THESE
pour obtenir le grade de
DOCTEUR
´Sp´ecialit´e : NOYAUX, ATOMES, AGREGATS ET PLASMAS
pr´epar´ee au laboratoire CELIA
´dans le cadre de l’Ecole Doctorale des Sciences Physiques et de l’Ing´enieur
pr´esent´ee et soutenue publiquement
par
Pierre Botheron
le 17 d´ecembre 2010
Titre:
Approches classique, quantique et bohmienne de la
dynamique ´electronique de syst`emes atomiques en champ
fort
Directeur de th`ese: B. PONS
Jury
M. J.-C RAYEZ, Pr´esident du jury
M. L. F. ERREA, Rapporteur
M. P.-A. HERVIEUX, Rapporteur
¨M. R. TAIEB, Examinateur
M. J. A. BESWICK, ExaminateuriiTable des mati`eres
Table des mati`eres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Introduction 1
1 Pr´esentation g´en´erale des m´ethodes 5
1 Consid´erations g´en´erales : de l’impact d’ions `a l’impact de photons. . 5
2 Description quantique de la dynamique ´electronique . . . . . . . . . . 9
2.1 Conditions de contour et invariance galil´eenne . . . . . . . . . 10
2.2 Methode de grille : Crank-Nicholson . . . . . . . . . . . . . . 12
2.3 Formalisme g´en´eral des m´ethodes d’´equations coupl´ees . . . . 14
2.4 Obtention des ´etats propres atomiques et mol´eculaires . . . . 20
3 Description CTMC (Classical Trajectory Monte-Carlo) . . . . . . . . 28
3.1 Fonction de distribution classique . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.2 Partition de l’espace des phases classique . . . . . . . . . . . . 30
3.3 Distributions initiales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.4 Calcul des observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4 Description bohmienne : QTM (Quantum Trajectory Method) . . . . 36
4.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.2 Observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.3 Avantages et difficult´es de l’approche bohmienne; solutions
aux difficult´es . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.4 Description de la m´ethode num´erique . . . . . . . . . . . . . . 46
4.5 Un exemple : l’expansion libre d’un paquet d’onde . . . . . . . 49
4.6 Dynamique pr´es des noeuds de la fonction d’onde . . . . . . . 51
5 Introduction d’une autre m´ethode de trajectoires quantiques : Les
trajectoires de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.2 2 approches num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
5.3 Exemple d’un syst`eme stationnaire : cas atomique . . . . . . . 59
iii`TABLE DES MATIERES
2 Interaction laser intense-atome 63
1 Description du syst`eme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
2 Mod`elesg´en´eralementemploy´espourl’´etudedeladynamique´electronique
en champ fort . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.1 Mod`ele (Simpleman ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.2 Mod`ele SFA (Strong Field Approximation) . . . . . . . . . . . 69
3 Etude comparative des descriptions classique et quantique . . . . . . 72
3.1 Probabilit´e d’ionisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
3.2 Spectres photo-´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
3.3 Densit´es ionisantes en cours d’interaction . . . . . . . . . . . . 84
3.4 G´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e . . . . . . . . . . . . 87
3.5 Bilan de la comparaison quantique-classique . . . . . . . . . . 98
4 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
4.1 Choix des param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . 99
4.2 Impulsion sinuso¨ıdale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
4.3 Illustration de la dynamique pour diff´erentes longueurs d’onde 106
4.4 Application aux longueurs d’ondes microm´etriques. . . . . . . 109
5 Interpr´etation de la g´en´eration d’harmoniques pr`es du seuil par les
m´ethodes de trajectoires classiques CTMC et quantiques QTM . . . . 114
5.1 Dispositif exp´erimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2 Description en termes de trajectoires CTMC . . . . . . . . . . 121
5.3 Validation par les trajectoires quantiques . . . . . . . . . . . . 123
5.4 Interpr´etation des r´esultats exp´erimentaux . . . . . . . . . . . 125
3 Collisions ion-atome 129
1 Comparaison des dynamiques classique et quantique . . . . . . . . . . 130
1.1 Probabilit´es asymptotiques partielles et totales associ´ees aux
diff´erents processus non-adiabatiques . . . . . . . . . . . . . . 130
1.2 Histoires de collision . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
´1.3 Evolution des densit´es ´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . 150
2 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.1 Param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.2 Probabili´es asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160
2.3 Dynamique bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
Conclusions 169
A Syst`eme d’unit´e atomique 175
iv`TABLE DES MATIERES
B Approximation eikonale 177
1 Approchesemi-classique;´equationeikonaleetm´ethodeduparam`etre
d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177
2 Conditions initiales asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 179
3 Invariance galil´eenne de l’approximation eikonale . . . . . . . . . . . 180
4 Domaine de validit´e de l’approche eikonale et de la m´ethode du pa-
ram`etre d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
C Approximation dipolaire ´electrique - Jauge des longueurs 185
1 Invariance de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.1 Notion de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.2 Invariance de jauge en m´ecanique classique et quantique . . . 186
2 Approximation dipolaire ´electrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187
3 Expressions du terme d’interaction dipolaire ´electrique dans la jauge
des vitesses et des longueurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
Bibliographie 191
v`TABLE DES MATIERES
viIntroduction
Notre compr´ehension intuitive de la dynamique ´electronique est bas´ee sur une
vision classique, corpusculaire de la r´ealit´e microscopique. Cette interpr´etation est
de plus souvent confort´ee par le succ`es de mod`eles et m´ethodes classiques `a repro-
duire divers processus in´elastiques lorsque des syst`emes atomiques ou mol´eculaires
sont soumis `a des contraintes ext´erieures de forte intensit´e. Dans l’approximation
classique, toutes les particules se comportent comme des objets macroscopiques
ob´eissant aux lois de Newton. Aussi, des trajectoires leur sont explicitement as-
soci´ees et la dynamique ´electronique peut ˆetre facilement visualis´ee.
Pour exemple, on peut citer le cas de l’interaction laser-mati`ere en champ fort,
ou` le mod`ele en 3 ´etapes, introduit par Corkum [1], a permis de comprendre bon
nombre de caract´eristiques typiques de l’interaction. Dans ce mod`ele, un ´electron
est arrach´e `a la cible par effet tunnel; la dynamique de l’´electron libre est ensuite
d´ecriteclassiquement,enneprenantencomptequeleseulchamplaseretn´egligeant
les potentiels coulombiens de fac¸on `a faciliter la description du mouvement; enfin,
l’´electronpeutˆetrerenvoy´esurlecoeurionique,aucoursdesoscillationspost´erieures
du champ, et provoquer alors divers processus : une double ionisation de la cible,
r´esultante de la collision in´elastique ´electron libre-coeur ionique [2, 3], la g´en´eration
d’´electronsrapidesparr´etrodiffusion(assit´eeparlechamp)del’´electronsurlecoeur
[4], ou encore la g´en´eration de rayonnement harmonique d’ordre ´elev´e issue de la
recombinaisondel’´electronsurl’ionparent[5].Cesscenariisontcourammentutilis´es
pour interpr´eter, et guider, les exp´eriences relatives a` l’interaction laser-mati`ere.
Pour exemple, on peut noter que la compr´ehension et le controˆle du m´ecanisme
de g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e a r´ecemment permis, par tomographie
mol´eculaire, de reconstruire les orbitales du syst`eme N [6]. Aussi, la dynamique2
´electronique en champ fort s’op`ere sur des laps de temps typiquement inf´erieurs
au cycle optique de l’impulsion sonde; on entre alors dans le domaine temporel de
l’attoseconde, qui permet d’observer exp´erimentalement des dynamiques jusqu’alors
inaccessibles [7, 8].
Diversesapprochesclassiquesontaussi´et´ed´evelopp´eespourexpliquer,g´en´eralement
1INTRODUCTION
avec succ`es, la dynamique ´electronique des processus non-adiabatiques dans les col-
lisions ion-atome/mol´ecule [9, 10, 11]. La description des probl`emes collisionnels
est compliqu´ee par le fait que l’´electron ´evolue sous l’influence d’une contrainte
ext´erieure coulombienne de port´ee infinie. Alors que les m´ethodes quantiques non-
perturbatives ne peuvent g´en´eralement propager une fonction d’onde ionisante sans
art´efacts que sur un laps de temps fini [12, 13], les approches classiques sont aptes
`a d´ecrire le mouvement de l’´electron jusque dans la zone r´eellement asymptotique
[11, 14, 15]. De plus, les m´ethodes quantiques usuelles ne peuvent d´ecrire sans am-
bigu¨ıt´e le fort couplage qui existe entre les divers processus non-adiabatiques dans
le r´egime des vitesses d’impact dit interm´ediaire [16, 17, 18]. Les donn´ees (sec-
tions efficaces) relatives `a ce domaine interm´ediaire sont pourtant n´ecessaires `a la
mod´elisation des plasmas de fusion par confinement magn´etique. En effet, dans les
r´eacteurs de fusion tels que le JET (Joint European Torus), la charge, la densit´e
et la temp´erature des impuret´es ioniques sont fr´equemment obtenus par spectro-
scopie d’´echange de charge [19, 20] : alors qu’un faisceau d’atome neutres (H,He)
est inject´e dans le plasma pour le chauffer, le diagnostic spectroscopique consiste en
l’analyse spectrale du d´eclin radiatif des ´etats excit´es des ions, peupl´es par capture
´electronique`apartirdesatomesneutresdufaisceau.Lessectionsefficacesd’´echange
de charge sont alors des donn´ees primordiales au d´epouillement du spectre partir
des atomes neutres du faisceau. Les sections efficaces d’´echange de charge sont alors
des donn´ees primordiales au d´epouillement du spectre [21, 22]. Celles d’ionisation
et d’excitation sont aussi n´ecessaires `a la mod´elisation du plasma, et comme la
temp´erature ionique d´epend de la localisation des ions `a l’int´erieur du plasma, la
base de donn´ees collisionnelles requise s’´etend des basses aux hautes ´energies d’im-
pact (typiquement de 10 `a 100 keV/u.m.a.). Cette base de donn´ees est alors cou-
ramment compl´et´ee en utilisant les sections issues de calculs classiques statistiques
de type Monte-Carlo [23].
Toutefois,touteimageettoutepr´edictionclassiquesdeladynamique´electronique
doitˆetreconfront´ee`aunedescriptionquantiquedel’´ecoulementdeflux,dufaitdela
faible masse de l’´electron qui rend probable l’apparition de ph´enom`enes quantiques
ind´ecelablesclassiquement.Eneffet,ilexisteuncertainnombredem´ecanismesphy-
siques (effet tunnel, interf´erences) de nature purement quantique ne pouvant ˆetre
d´ecrits classiquement. Ceci est d’autant plus vrai lorsque des approximations sur
les contraintes ext´erieures sont introduites dans les mod`eles classiques (en ce sens,
le mod`ele en 3 ´etapes de l’interaction laser-mati`ere n´eglige l’influence des poten-
tiels coulombiens sur le vol de l’´electron). Les descriptions quantiques, incluant tous
les termes d’interactions classique et quantique, font r´ef´erence; n´eanmoins, elles ne
2INTRODUCTION
permettent g´en´eralement pas une visualisation intuitive des scenarii dynamiques, `a
cause du principe d’Heisenberg inh´erent `a la m´ecanique quantique.
On vise alors `a d´evelopper une m´ethode de trajectoires quantiques permet-
tant d’allier une formulation intuitive de la dynamique ´electronique, en termes des
concepts usuels de trajectoires et de forces, `a la pr´ecision d’une approche quantique
traditionnelle permettant de reproduire l’int´egralit´e des m´ecanismes sous-jacents la
dynamique. Une des possibilit´es, principalement d´evelopp´ee dans ce manuscrit, est
d’utiliserlaformulationhydrodynamiquedelam´ecaniquequantique.Originellement
introduiteparDeBroglieen1926,cetteapproche,connuesousl’appelation (th´eorie
de l’onde pilote )), fut reprise et d´evelopp´ee par David Bohm en 1952 [24, 25, 26].
Suite aux publications de Bohm en 1952-1954, peu de travaux ont d´evelopp´e cette
approche, alors essentiellement vue comme une interpr´etation alternative du forma-
lisme quantique en terme de trajectoires. Ce n’est que dans les ann´ees 1990, grˆace
au d´eveloppement conjugu´e de moyens de calculs plus performants et d’approches
num´eriques innovantes, que l’approche bohmienne suscita `a nouveau de l’int´erˆet, en
ouvrant la possibilit´e d’une r´esolution auto-coh´erente des´equations de l’hydrodyna-
mique quantique. L’approche hydrodynamique auto-coh´erente pr´esente l’int´erˆet de
s’adapter automatiquement `a l’espace de configurations couvert par l’expansion de
flux, alors que les approches quantiques standard (eul´eriennes) utilisent un espace
restreint fixe au cours de l’interaction, qui ne peut ˆetre ind´efiniment ´elargi. Toute-
fois, les impl´ementations totalement auto-coh´erentes de l’approche bohmienne sont
encore rares, et souvent limit´ees `a l’´etude de dynamiques plutˆot acad´emiques : pro-
jection d’un paquet d’onde gaussien sur une barri`ere d’Eckart [27], ´evolution libre
d’une somme de gaussienne [28] ou ´etude de la d´ecoh´erence [29]. Dans le cas de
dynamiques plus r´ealistes, et forc´ement plus compliqu´ees, on a encore g´en´eralement
recours `a des m´ethodes standard de r´esolution de dynamique quantique, dont on se
sert pour d´efinir ensuite les trajectoires bohmiennes. Ce type d’approche, dit analy-
tique, a ´et´e utilis´ee dans le cadre des interactions laser-atome [30] et des collisions
ion-atome [31]. A ´et´e aussi d´evelopp´ee une approche bohmienne mixte, traitant les
mouvements respectifs de particules lourdes et l´eg`eres classiquement et quantique-
ment[32].L’approchemixtea´et´eappliqu´ee`aladescriptiondecollisionetdiffraction
d’atomes et de mol´ecules sur une surface [33, 34].
Danscetravail,ons’estdoncemploy´e`ad´evelopperuneapprocheauto-coh´erente
bohmienne adapt´ee `a la description de la dynamique ´electronique dans les inter-
actions laser-atome et ion-atome. Nous avons particuli`erement focalis´e sur l’as-
pect auto-coh´erent de la m´ethode d´evelopp´ee de fac¸on a` ˆetre capable, `a terme,
de mod´eliser par l’approche bohmienne les interactions qui nous int´eressent lorsque
3INTRODUCTION
les approches quantiques eul´eriennes habituelles ne peuvent ˆetre mises en oeuvre `a
causedetaillesprohibitivesd’espacesdeconfigurationsetdemoments.Enraisondes
difficult´es num´eriques rencontr´ees, la m´ethode bohmienne auto-coh´erente que nous
avons construite utilise une dimensionalit´e r´eduite `a 1 dimension. Dans le cas des
interactions laser-mati`ere, cette r´eduction n’est pas trop restrictive pour autant que
la polarisation de l’impulsion laser soit lin´eaire, et elle permet, dans le cas des colli-
sions, de faire apparaˆıtre clairement des m´ecanismes difficilement discernables dans
des simulations 3D. Avant de proc´eder `a l’´etude bohmienne, nous avons effectu´e,
dans les deux cas d’interaction consid´er´es, une ´etude exhaustive des capacit´es et
limitations des m´ethodes de trajectoires classiques, dans le but de mettre claire-
ment en exergue, par rapport aux descriptions quantiques de r´ef´erence, les b´en´efices
attendus d’une description en termes de trajectoires quantiques.
Le plan du manuscrit est alors le suivant : dans le chapitre 1, apr`es avoir in-
troduit l’analogie des interactions laser-atome et ion-atome, nous pr´esenterons les
diff´erentsformalismesth´eoriquesutilis´esdanscetravail,`asavoir,lesapprochesquan-
tiques, classiques et de Bohm. Nous´evoquerons aussi les trajectoires de Wigner, qui
r´esultent de la discr´etisation de la distribution dans l’espace des phases introduite
dans l’´equation de Wigner-Moyal [35, 36, 37]. A cette occasion, nous introduirons
certaines caract´eristiques et propri´et´es des trajectoires quantiques et expliquerons
pourquoi seul le formalisme de Bohm a ´et´e ici retenu. Nous ´etudierons ensuite dans
le chapitre 2 le cas de l’interaction laser-atome et dans le chapitre 3 celui des col-
lisions ion-atome. Dans chacun de ces chapitres sera tout d’abord pr´esent´e l’´etude
comparative quantique-classique sur la base de laquelle nous introduirons l’´etude de
la dynamique `a l’aide des trajectoires quantiques de Bohm.
4