Dynamics of ultra-short laser pulse interaction with solids at the origin of nanoscale surface modification [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Florenţa Adriana Costache

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• Publié par: brandenburgische_technische_universitat_cottbus
• Publié le: 01 janvier 2006
• Nombre de lectures: 17
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 11 Mo

Extrait

Dynamics of Ultra-short Laser Pulse
Interaction with Solids at the Origin
of Nanoscale Surface Modification



Von der Fakultät für Mathematik,
Naturwissenschaften und Informatik
der Brandenburgischen Technischen Universität Cottbus


zur Erlangung des akademischen Grades

Doktor der Naturwissenschaften
(Dr. rer. nat.)

genehmigte Dissertation

vorgelegt von


Dipl.- Phys.

Floren ţa Adriana Costache

geboren am 16.11.1971 in Berca, Rumänien




Cottbus 2006


















Gutachter Prof. Dr. Jürgen Reif
Prof. Dr. Wolfgang Kautek

Gutachter Dr. Philippe Martin




Datum der Einreichung: 12.12.2006

Datum der mündlichen Prüfung: 30.03.2007





ABSTRACT

This thesis addresses fundamental physical processes which take place at the surface
region of a target during and after the interaction with ultra-short laser pulses. The general
goal is to bring together different phenomena and discuss the non-equilibrium nature of the
interaction of femtosecond laser pulses (τ < 100 fs) with various materials, in particular p
dielectrics and semiconductors.
Different experiments, using various techniques, are designed to explore the basic
mechanisms of laser ionization, defect creation, electron-lattice energetic transfer, charged
particles desorption, optical breakdown, phase transformations and surface morphological
changes. Such processes are shown to depend strongly on the laser intensity. Thus, they are
11 14 2analyzed for intensities over four orders of magnitude (10 -10 W/cm ), around the
surface optical breakdown (damage) threshold intensity.
First, experimental studies using time-of-flight mass spectrometry indicate that
non-resonant intense ultra-short laser pulses can efficiently ionize a dielectric
(semiconducting) material leading to emission of electrons as well as charged particles, i.e.
atomic ions and large clusters, and neutral particles. Under these irradiation conditions, the
ionization processes can be at best described by multiphoton ionization and ionization at
defects sites. The structural defects provide the means for an increased positive ion
desorption rate. A multiple pulse incubation effect in the ion yield can be well related with
the reduction of the multi-pulse damage threshold with increasing intensity.
Following the initial electron excitation and emission, positive ions are released
from the surface in a substantial amount with high ion velocities indicative of a localized
microscopic electrostatic expulsion. With increasing intensity, the amount of ions gets
larger and larger and their velocity distribution exhibits a bimodal structure. Also, in these
conditions, negative ions are detected. The ion desorption can arise from a combination of
a localized electrostatic repulsion (macroscopic Coulomb explosion) and a thermal
‘explosive’ mechanism. The later becomes more important with increasing intensity.
The very fast energy input and particle emission result in a transient perturbation
and deformation of the target lattice. Using pump-probe experiments the temporal
evolution of lattice dynamics can be analyzed upon single-pulse excitation for many
different target materials. This deformation is indicated to be a material characteristic. It is
associated with the generation of transient defects in dielectrics or fast phase transitions in
semiconductors and metals. Therefore, it could well give estimates of lifetime of transient
defect states or electron-phonon relaxation times.
At last the surface morphology after ablation is analyzed, with emphasis on the
laser-induced surface periodic patterns (ripples). The patterns observed appear to be very
different from the ‘classical’ ripples formed after long pulse ablation. They can have
periods much smaller than the incident wavelength and are rather insensitive to the
variation of the laser wavelength and angle of incidence. We show that control factors are
laser beam polarization and the irradiation dose. Additionally, the patterns exhibit features
pointing toward a chaotic origin. Their possible formation mechanism is likely linked with
the non-equilibrium nature of the interaction.


ZUSAMMENFASSUNG
Diese Dissertation befasst sich mit den grundlegenden physikalischen Prozessen, die im
Oberflächenbereich eines Materials während und nach der Wechselwirkung mit ultra-
kurzen Laser Pulsen stattfinden. Es ist das wesentliche Ziel der Arbeit unterschiedliche
Phänomene zu vereinen und zu zeigen, dass die Wechselwirkung von Femtosekunden-
Laserpulsen (τ < 100 fs) mit unterschiedlichen Materialien, insbesondere Dielektrika und p
Halbleiter, fern vom thermischen Gleichgewicht stattfindet.
Verschiedene Experimente, die unterschiedliche Techniken nutzen, werden
entwickelt um die grundlegenden Mechanismen für Laserionisation, Defekterzeugung,
Elektron-Gitter Energieaustausch, die Desorption von geladenen Teilchen, den optischen
Durchbruch, Phasen-Transformationen und Änderungen der Oberflächenmorphologie zu
untersuchen. Es wird gezeigt, dass solche Prozesse sehr stark von der Laserintensität
11abhängen. Daher werden sie in einem Intensitätsbereich von vier Größenordnungen (10 -
14 210 W/cm) um die Schwelle für den optischen Durchbruch an der Oberfläche
(Zerstörungsschwelle) studiert.
Experimente mit Flugzeit-Massenspektrometrie zeigen, dass nichtresonante, in-
tensive ultra-kurze Laserpulse ein Dielektrikum (Halbleiter) sehr effizient ionisieren
können. Neben Elektronen werden auch schwere geladene Teilchen emittiert, d.h. atomare
Ionen und große Clusterionen, sowie Neutralteilchen. Der Ionisationsprozess kann hier am
besten beschrieben werden als Mehrphotonen-Ionisation und Ionisation von Defekten.
Strukturdefekte bewerken eine erhöhte Desorption von positiven Ionen. Daher gibt es
einen Effekt der Multi-Puls Inkubation für die Ionenausbeute, der auf einer Reduzierung
der Zerstörungsschwelle beruht und stark von der Intensität abhängt.
Als Folge der Anregung und Emission von Elektronen verlassen positive Ionen in
beträchtlicher Zahl mit hoher Geschwindigkeit der Oberfläche. Dies deutet auf eine lokale
mikroskopische elektrostatische Abstoßung hin. Mit zunehmender Intensität wächst die
Zahl der Ionen stark an, und ihre Geschwindigkeits-Verteilung entwickelt eine bimodale
Struktur. Jetzt können auch negative Ionen nachgewiesen werden. Die Ionen-Desorption
kann hier auf einer Kombination von einer lokalen elektrostatischen Abstoßung (Coulomb
Explosion) und einem thermischen Explosions-Mechanismus beruhen. Dieser wird mit
wachsender Intensität zunehmend wichtiger.
Da der Energie-Eintrag und die Teilchen-Emission sehr schnell erfolgen, entsteht
eine transiente Störung und Deformation des Gitters der Probe. Mit Pump-Probe
Experimenten kann die zeitliche Entwicklung der Gitterdynamik nach Einzelpuls-Anre-
gung für viele unterschiedliche Materialien untersucht werden. Die Gitterdeformation ist
offensichtlich Material-spezifisch. Sie ist verknüpft mit der Erzeugung von transienten
Defekten in Dielektrika oder schnellen Phasenübergängen in Halbleitern und Metallen.
Daher können solche Experimente eine gute Abschätzung liefern für die Lebensdauer von
transienten Defektzuständen oder für Elektron-Phonon-Relaxationszeiten.
Schließlich wird die Oberflächenmorphologie der Probe nach der Ablation studiert,
insbesondere werden Laser-Induzierte Periodische Strukturen (Ripples) beobachtet, die
offensichtlich sehr verschieden sind von ‚klassischen’ Ripples nach der Ablation mit
langen Pulsen. Ihre Periodizität ist viel kleiner als die einfallende Wellenlänge, und es wird
kein großer Einfluss von Wellenlänge und Einfallswinkel beobachtet. Wir zeigen, dass
eher Laserpolarisation und Bestrahlungsdosis wichtig sind. Außerdem zeigen die Muster
Eigenschaften, die auf eine Selbstorganisation hindeuten.



TABLE OF CONTENTS
Introduction I

1. Ultra-short laser-pulse interaction with solids:
Electronic transport and material removal 1

1.1. Non-linear absorption of ultra-short laser pulses in non-metallic
solids...................................................................... 2
1.1.1. Photo-ionization/Free electron generation ......................... 3
1.1.2. Electron-lattice coupling............................................ 7
1.2. Models for material removal mechanisms................................ 16
1.2.1. Ion desorption driven by electronic transitions ....................
1.2.2. Thermodynamical processes in laser ablation ..................... 20

2. Instrumentation 25

2.1. Laser system .............................................................. 26
2.2. Laser desorption analysis ........................