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Impact de la mousson sur la chimie photooxydante en Afrique de l’Ouest

De
198 pages
Sous la direction de Pascal Emeric Perros, Agnès Borbon
Thèse soutenue le 04 décembre 2009: Paris Est
Le changement climatique est relié à l’évolution de la composition chimique de l’atmosphère et de sa capacité oxydante, impliquant le système COV-NOy-HOx-O3. La troposphère tropicale, de l’Afrique de l’Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons majeures : (1) l’existence d’importantes sources de précurseurs d’espèces photooxydantes, (2) une photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au coeur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans lequel s’inscrit cette thèse. Ce travail a pour objectif de caractériser et d’évaluer l’impact de la convection nuageuse profonde sur la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l’Ouest, en particulier pour les composés organiques volatils (COV), qui sont d’importants précurseurs d’ozone. Ce travail s’appuie sur les données physico-chimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la campagne d’observation intensive de l’été 2006 de AMMA. Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure indirecte des COV a été d’abord développée. Puis, l’utilisation de traceurs physico-chimiques et la mise en place d’outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale vis-à-vis de OH) ont montré que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a permis de renseigner l’évolution de la composition chimique des masses d’air post-convectives. Les simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie et conduisent à une production nette et significative d’ozone dans la haute troposphère. La sensibilité de la production d’ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée
-Convection nuageuse profonde
-Composés organiques volatils
-Mesures aéroportées
-AMMA
-Régions tropicales
-Haute troposphère
-Chimie atmosphérique
-Pollution photooxydante
Recent climatic change is tightly linked to the evolution of the chemical composition of the atmosphere and its oxidizing capacity through VOC-NOy-HOx-O3 system. The tropical troposphere, in particular of West Africa, plays a major role in the global atmospheric composition for three major reasons: (1) the existence of important ozone precursor sources, (2) an active photochemistry, (3) an intense convective activity during the monsoon period. To evaluate its role, it is necessary to characterize these processes and their interactions. This is one of the main objectives of the AMMA (African Monsoon Multidisciplinary Analyzes) international program. The present work goes through the frame of AMMA. Its main objective is to characterize and evaluate deep convection impact on the upper troposphere chemistry of West Africa, in particular for volatile organic compounds (VOC). This work is based on the data collected on the two French research aircrafts during the special observation period of AMMA in summer 2006. In order to enhance the instrumental device deployed onboard, a new offline instrumentation for non-methane hydrocarbons (NMHC) measurement was developed. Then, various physical and chemical tracers and several diagnostic tools applied to VOC data (vertical profiles, concentration ratios, photochemical clock, OH reactivity) showed that deep convection provides a fast and effective vertical transfer of reactive species emitted near the surface to the upper troposphere. At last, a photochemical box model 0D was used to simulate the chemical evolution of the composition of postconvective air masses. Simulations showed that reactive species transported by deep convection participate actively to the upper troposphere chemistry and lead to a significant and net ozone production. Ozone production sensitivity to VOC and NOx was also evaluated in the model
-Deep convection
-Volatile organic compounds
-Airborne measurements
-AMMA
-Tropical regions
-Upper troposphere
-Atmospheric chemistry
-Photochemistry
Source: http://www.theses.fr/2009PEST0020/document
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Ecole doctorale Sciences et Ingénierie : Matériaux Modélisation Environnement


Thèse de Doctorat




présentée à l’Université PARIS XII – Val de Marne
pour l’obtention du grade de Docteur en Sciences

Spécialité : Sciences de l’univers et de l’environnement



par

Joelle BECHARA




Impact de la mousson sur la chimie
photooxydante en Afrique de l’Ouest







Soutenance prévue le 4 décembre 2009 devant le jury composé de :





M. Gérard ANCELLET RAPPORTEUR
M. Bernard BONSANG RAPPORTEUR
M. Bernard AUMONT EXAMINATEUR
M. Joost DE GOUW EXAMINATEUR
me M Céline MARI EXAMINATRICE
me M Agnès BORBON CoDIRECTRICE DE THESE
M. Pascal PERROS DIRECTEUR DE THESE

Résumé

Le changement climatique est relié à l’évolution de la composition chimique de l’atmosphère et de sa
capacité oxydante, impliquant le système COVNOyHOxO . La troposphère tropicale, de l’Afrique de 3
l’Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons
majeures : (1) l’existence d’importantes sources de précurseurs d’espèces photooxydantes, (2) une
photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il
est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au
cœur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans
lequel s’inscrit cette thèse.
Ce travail a pour objectif de caractériser et d’évaluer l’impact de la convection nuageuse profonde sur
la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l’Ouest, en particulier pour les composés
organiques volatils (COV), qui sont d’importants précurseurs d’ozone. Ce travail s’appuie sur les
données physicochimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la
campagne d’observation intensive de l’été 2006 de AMMA.
Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure
indirecte des COV a été d’abord développée. Puis, l’utilisation de traceurs physicochimiques et la mise
en place d’outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de
concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale visàvis de OH) ont montré
que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives
émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a
permis de renseigner l’évolution de la composition chimique des masses d’air postconvectives. Les
simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie
et conduisent à une production nette et significative d’ozone dans la haute troposphère. La sensibilité
de la production d’ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée.

Mots clés : convection nuageuse profonde, composés organiques volatils, mesures aéroportées, AMMA,
régions tropicales, haute troposphère, chimie atmosphérique, pollution photooxydante



Abstract

Recent climatic change is tightly linked to the evolution of the chemical composition of the atmosphere
and its oxidizing capacity through VOCNOyHOxO system. The tropical troposphere, in particular 3
of West Africa, plays a major role in the global atmospheric composition for three major reasons: (1)
the existence of important ozone precursor sources, (2) an active photochemistry, (3) an intense
convective activity during the monsoon period. To evaluate its role, it is necessary to characterize
these processes and their interactions. This is one of the main objectives of the AMMA (African
Monsoon Multidisciplinary Analyzes) international program. The present work goes through the frame
of AMMA. Its main objective is to characterize and evaluate deep convection impact on the upper
troposphere chemistry of West Africa, in particular for volatile organic compounds (VOC). This work
is based on the data collected on the two French research aircrafts during the special observation
period of AMMA in summer 2006.
In order to enhance the instrumental device deployed onboard, a new offline instrumentation for
nonmethane hydrocarbons (NMHC) measurement was developed. Then, various physical and
chemical tracers and several diagnostic tools applied to VOC data (vertical profiles, concentration
ratios, photochemical clock, OH reactivity) showed that deep convection provides a fast and effective
vertical transfer of reactive species emitted near the surface to the upper troposphere. At last, a
photochemical box model 0D was used to simulate the chemical evolution of the composition of post
convective air masses. Simulations showed that reactive species transported by deep convection
participate actively to the upper troposphere chemistry and lead to a significant and net ozone
production. Ozone production sensitivity to VOC and NOx was also evaluated in the model.

Keywords: deep convection, volatile organic compounds, airborne measurements, AMMA, tropical
regions, upper troposphere, atmospheric chemistry, photochemistry















Table des matières

i Table des matières



ii Table des matières
Introduction générale............................................................................................................1

Partie I Contexte scientifique...............................................................................................7

1. Physico-chimie troposphérique......................................................................................9
1.1. Dynamique troposphérique......................................................................................................9
1.1.1. Structure de l’atmosphère........................................................................................9
1.1.1.1. Basse troposphère.....................................................................................................10
1.1.1.2. Troposphère libre .....................................................................................................10
1.1.1.3. Haute troposphère ....................................................................................................10
1.1.2. Circulation atmosphérique générale.....................................................................11
1.2. Composition chimique de la troposphère...............................................................................12
1.2.1. Déterminants de la composition chimique troposphérique .............................12
1.2.1.1. Emissions..................................................................................................................12
1.2.1.2. Transformations chimiques ......................................................................................13
1.2.1.3. Transport atmosphérique .........................................................................................13
1.2.2. La chimie troposphérique .......................................................................................15
1.2.2.1. Le système COVNOxHOxO ................................................................................15 3
1.2.2.2. Régimes de production d’ozone................................................................................17
1.2.2.3. Temps de vie atmosphérique....................................................................................18
1.2.3. Distribution des principaux constituants troposphériques..............................19
1.2.3.1. Radical OH...............................................................................................................19
1.2.3.2. Ozone........................................................................................................................20
1.2.3.3. Oxydes d’azote .........................................................................................................22
1.2.3.4. Composés organiques volatils...................................................................................22
1.2.3.5. Monoxyde de carbone...............................................................................................25
1.3. Conclusions............................................................................................................................26
2. Les régions tropicales ..................................................................................................27
2.1. Sensibilité des régions tropicales ...........................................................................................27
2.2. Etat des connaissances et incertitudes ..................................................................................28
2.2.1. Impact sur les précurseurs .....................................................................................29
2.2.2. Impact sur l’ozone....................................................................................................30
2.3. Particularité de l’Afrique de l’Ouest .....................................................................................34
2.3.1. Couverture de surface .............................................................................................34
2.3.2. Emissions....................................................................................................................36
2.3.3. Le climat tropical .....................................................................................................38
2.3.3.1. Circulation atmosphérique en Afrique de l’Ouest ....................................................38
2.3.3.2. La saison humide ou saison de mousson ..................................................................39
2.3.3.3. La convection nuageuse profonde.............................................................................40
2.4. Chimie et convection nuageuse profonde : un couplage avéré mais complexe ......................42
3. Conclusions ..................................................................................................................43

Partie II Stratégie expérimentale .......................................................................................45

1. Le programme AMMA en Afrique de l’Ouest............................................................47
1.1. Objectifs ................................................................................................................................47
1.2. Périodes d’observations .........................................................................................................49
1.3. Domaine d’étude....................................................................................................................50
1.4. Stratégie de mesure ...............................................................................................................50
1.4.1. Mesures au sol...........................................................................................................50

iii Table des matières

1.4.2. Mesures aéroportées ................................................................................................51
1.5. Période d’observation spéciale SOP 2a2................................................................................51
1.5.1. Objectifs......................................................................................................................52
1.5.2. Stratégie .....................................................................................................................52
1.5.3. Plans de vol ...............................................................................................................53
1.5.3.2. L’ATR42 .................................................................................................................53
1.5.3.2. Le Falcon F20........................................................................................................55
1.5.4. Instrumentation aéroportée pendant la SOP 2a2 .............................................56
2. Mesure aéroportée des COV .......................................................................................58
2.1. Enjeux de la mesure aéroportée ............................................................................................58
2.2. Etat de l’art de la métrologie aéroportée des COV...............................................................58
2.2.1. Techniques de mesure directes ou « on-line »...................................................59
2.2.1.1. Chromatographie gazeuse embarquée.......................................................................59
2.2.1.2. PTRMS ...................................................................................................................60
2.2.2. Techniques de mesure indirectes ou « off-line » ...............................................61
2.2.2.1. Les techniques d’échantillonnage..............................................................................61
2.2.2.2. Systèmes analytiques couplés ...................................................................................63
2.3. Nouvelle instrumentation aéroportée pour la mesure des COV............................................65
2.3.1. Critères de choix ......................................................................................................65
2.3.2. Description de l’instrumentation ..........................................................................67
2.3.3. Les composés ciblés..................................................................................................68
2.3.4. Optimisation de la mesure des HCNM (Bechara et al., 2008) ......................69
2.4. Conclusions............................................................................................................................83

Partie III Résultats .............................................................................................................85

1. Constitution d’une base de données « chimie » pour l’Afrique de l’Ouest................86
2. Caractérisation physico-chimique du domaine............................................................88
2.1. Humidité................................................................................................................................89
2.2. Le monoxyde de carbone.......................................................................................................90
2.3. L’ozone ..................................................................................................................................91
2.4. Conclusions............................................................................................................................92
3. Caractérisation et évaluation de l’impact du transport convectif pour les COV ......93
3.1. Objectifs ................................................................................................................................93
3.2. Résultats (Bechara et al., 2009)............................................................................................93
3.3. Conclusions..........................................................................................................................123
4. Evaluation de l’impact du transport convectif sur la production d’ozone...............125
4.1. Description du modèle.........................................................................................................125
4.1.1. Mécanisme chimique..............................................................................................125
4.1.2. Conditions de simulation ......................................................................................126
4.3.2.1. Conditions générales...............................................................................................127
4.3.2.2. Conditions météorologiques....................................................................................127
4.3.2.3. Charges initiales en composés gazeux ....................................................................128
4.2. Scénarios des simulations ....................................................................................................129
4.3. Production d’ozone et sensibilité aux précurseurs...............................................................131
4.3.1. Production d’ozone en situation convective.....................................................131
4.3.1.1. Cas convectif moyen...............................................................................................131
4.3.1.2. Cas convectifs spécifiques.......................................................................................132

iv Table des matières

4.3.2. Taux de production d’ozone ................................................................................133
4.3.3. Sensibilité de la production d’ozone aux précurseurs ....................................135
4.3.2.1. Sensibilité aux NOx................................................................................................135
4.3.2.2. Bilan de l’azote.......................................................................................................136
4.3.2.3. Sensibilité aux COV...............................................................................................137
4.3.2.4. Sensibilité à l’isoprène et au formaldéhyde ............................................................140
4.3.2.4. Sensibilité des taux de production d’ozone aux précurseurs ..................................141
4.3.1. Production des radicaux OH ...............................................................................143
4.4. Conclusions..........................................................................................................................144

Conclusions et perspectives...............................................................................................147

Références bibliographiques..............................................................................................155

Table des illustrations.......................................................................................................167

Liste des abréviations........................................................................................................173

Annexes .............................................................................................................................177


v



vi