On the elasticity of stiff polymer networks [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Claus Heußinger

Claus Heußinger

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• Publié par: ludwig-maximilians-universitat_munchen
• Publié le: 01 janvier 2007
• Nombre de lectures: 8
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 24 Mo

Extrait

On the Elasticity of Stiff Polymer
Networks
Claus Heußinger
Mun¨ chen 2007On the Elasticity of Stiff Polymer
Networks
Claus Heußinger
Dissertation
an der Fakult¨at fur¨ Physik
der Ludwig–Maximilians–Universit¨at
Munc¨ hen
vorgelegt von
Claus Heußinger
aus Kulmbach
Munc¨ hen, den 30.08.2007Erstgutachter: Prof. Dr. Erwin Frey
Zweitgutachter: Prof. Dr. Klaus Kroy
Tag der mundlic¨ hen Prufung:¨ 15.10.2007Contents
Zusammenfassung ix
1 Introduction 1
1.1 Biology and technology . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 Single filaments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2
1.3 F-Actin rheology . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2 Affine and non-affine deformations 7
2.1 Elasticity theory and affine deformations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2 The Cauchy-Born expansion and non-affine deformations . . . . . . . . . . 9
2.3 Stiff polymer networks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
3 Modelling strategy 15
3.1 Entropic vs. energetic elasticity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
3.2 Bundles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
4 Athermal response: floppy modes 19
4.1 Results of simulations. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
4.2 Granular limit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
5 Thermal response: non-affinity length-scale 25
6 Conclusion 27
6.1 Universal aspects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
6.2 Outlook . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
7 Publications 29
7.1 Bundles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
- Statistical Mechanics of Semiflexible Bundles of Wormlike Polymer Chains 31
- Cytoskeletal bundle mechanics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
7.2 Athermal Response . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
- Floppy Modes and Nonaffine Deformations in Random Fiber Networks . 69
- Non-affine rubber elasticity for stiff polymer networks . . . . . . . . . . . 73
- Mechanics of Bundled Semiflexible Polymer Networks . . . . . . . . . . . 85vi Table of Contents
- Force distribution and force chains in random stiff fiber networks . . . . . 89
7.3 Thermal Response . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
- Stiff Polymers, Foams, and Fiber Networks . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
- The Role of Architecture in the Elastic Response of Semiflexible Polymer
and Fiber Networks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
A Fascin Networks 117
Bibliography 119
Danksagung 127List of Figures
1.1 Fluorescence image of actin cyotskeleton; electron micrograph of vimentin
cytoskeleton . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2
1.2 Confocal light micrograph of in vitro fibrin network . . . . . . . . . . . . . 3
1.3 Illustration of the deformation modes of stiff polymers . . . . . . . . . . . 4
1.4 Electron micrograph of F-actin solution; illustration of the tube concept . . 5
2.1 Illustration of affine deformations in homogeneous media . . . . . . . . . . 8
2.2 Illustration of the elasticity of a one-dimensional crystal . . . . . . . . . . . 10
2.3 Illustration of the non-affine motion in granular assemblies . . . . . . . . . 11
3.1 Computer generated cellular network and random fibrous network . . . . . 16
3.2 Electron micrograph of F-actin bundle; computergeneratedbundle of cross-
linked worm-like chains . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
4.1 Vibrational eigenmodes of model stiff polymer network . . . . . . . . . . . 21viiiZusammenfassung
DieseArbeitbesch¨aftigtsichmitderBestimmungelastischerKonstanteninamorphenMa-
terialien. Im Mittelpunkt steht die Elastizit¨at heterogener Netzwerke aus steifen, stabar-
tigen Polymeren. Diese Netzwerke spielen eine wichtige Rolle in der Zell-Biologie, z.B.
in der Form des Zytoskeletts, welchem die Zelle einen Großteil ihrer mechanischen und
dynamischen Eigenschaften verdankt. Außerhalb der Zelle werden vergleichbare Polymer-
Netzwerke unter anderem in der Haut (Kollagen) oder bei der Wundheilung (Fibrin)
gebildet. Eingang ins Alltagsleben haben solche Faser-Systeme schon seit mehreren Jahr-
hunderten gefunden – in Form von Papier, einem Netzwerk aus langen Zellulosefasern.
IndenKapiteln1bis6dervorliegendenArbeitwirdversucht,diewichtigstenErgebnisse
zusammenfassend darzustellen und in den Kontext der aktuellen Forschung einzuordnen.
Die Details finden sich im Kapitel 7, in dem die zugeh¨origen wissenschaftlichen Artikel
abgedruckt sind.
Bei der Bestimmung der elastischen Konstanten im Rahmen der Elastizit¨atstheorie
erh¨alt der Begriff der “Affinit¨at” eine besondere Bedeutung, da er das Deformationsfeld
homogener elastischer Systeme charakterisiert. Im Gegensatz dazu ist es in den hier inter-
essierenden heterogenen Materialsystemen gerade die Abwesenheit dieser affinen Deforma-
tionen, die im Mittelpunkt des Interesses steht. Im Verlauf der Arbeit wird deutlich, wie
Nichtaffinit¨at aus einem Zusammenspiel geometrischer Eigenschaften der Mikrostruktur
und mechanischer Eigenschaften der Einzelpolymere entstehen kann. Durch die Kom-
bination von Computersimulation und analytischer Beschreibung werden wichtige As-
pekte bezuglic¨ h der Rolle der heterogenen Mikrostruktur in der Ausbildung makroskopis-
cher Elastizit¨at gekl¨art. Der Beruc¨ ksichtigung nicht-affiner Deformationen kommt dabei
außerordentlicheBedeutungbeiderpr¨azisenBestimmungmakroskopischerelastischerKon-
stanten zu.
Die Modellierung setzt sich im Wesentlichen aus zwei Komponenten zusammen: der
Definition der Netzwerkstruktur und der Spezifikation der elastischen Eigenschaften der
Einzelpolymere.
Es zeigt sich, dass die Struktur der Polymer-Netzwerke im Allgemeinen durch zwei
L¨angenskalen beschrieben werden muss. Neben der mittleren Maschenweite a tritt eine
mesoskopische L¨angenskala l a auf, die aus der stabartigen Form der Polymere folgt.f
Es wird gezeigt, dass diese “Faserl¨ange” – und nicht die Maschenweite – die Rolle der
Einheitszelle des Polymernetzwerkes spielt.
Neben dieser geometrischen Komponente spielen die elastischen Eigenschaften der Ein-x 0. Zusammenfassung
zelpolymereeinewesentlicheRollefur¨ diemakroskopischeElastizit¨at. Dieseorientierensich
zum Einen an den bekannten Kraft-Ausdehnungs-Relationen steifer Polymere und k¨onnen
mit Hilfe des “worm-like chain” Modells berechnet werden. Darub¨ er hinaus wird ein neues
“worm-like bundle” Modell entwickelt, das vergleichbare Aussagen zu statistischen und
mechanischen Eigenschaften von Polymer-Bund¨ eln erlaubt.
Der erste Teil der Arbeit besch¨aftigt sich mit der athermischen Elastizit¨at der Netz-
werke, d.h. der entropische Anteil der Kraft-Ausdehnungs-Relation wird vernachl¨assigt.
Eine selbst-konsistente “effective-medium” Theorie wird entwickelt, die auf der Annahme
beruht, dass die Filamente sich wie inextensible, biegesteife St¨abe verhalten. Die An-
nahmederInextensibilit¨atkannmitderanisotropenElastizit¨atsteiferPolymerebegrundet¨
werden, deren Biegesteifigkeit, k , im Allgemeinen sehr viel kleiner ist, als deren Streck-⊥
steifigkeit, k k . Das sich ergebende nicht-affine Deformationsfeld kann explizit kon-k ⊥
struiert werden (“non-affine floppy modes”) und erlaubt eine Berechnung der elastischen
Konstanten der Netzwerke, welche mit den Ergebnissen fruherer¨ Simulationen ub¨ erein-
stimmen. Desweiteren erlaubt die Theorie, in Verbindung mit dem “worm-like bundle”
Modell, eine Erkl¨arung der rheologischen Eigenschaften eines in-vitro Modellsystems aus
verknupften¨ Polymerbundeln.¨
Der zweite Teil der Arbeit diskutiert thermische Effekte, indem die entropische Streck-
steifigkeit der Polymere in der Modellierung beruc¨ ksichtigt wird. Es besteht ein charak-
teristischerUnterschiedzwischendiesementropischenBeitragzurStrecksteifigkeit,k , undk
einem energetischen Beitrag, k , der sich z.B. aus der Streckung des Polymer-Ruc¨ kgratss
ergibt. DieserUnterschiedbetrifftdieAbh¨angigkeitvonderL¨angel desbetrachtetenPoly-
−4 −1mersegments. Die starke Abh¨angigkeit k ∼ l (im Vergleich zu k ∼ l ) fuhrt¨ dazu,k s
dass thermische Netzwerke steifer Polymere eine starke Sensitivit¨at fur¨ strukturelle Un-
ordnung aufweisen, die in athermischen Netzwerken nicht vorhanden ist. Im numerischen
Modellsystem auߨ ert sich dieser Effekt durch die Existenz einer Nichtaffinit¨ats-L¨ange und
dazugeh¨origeranomalerExponentenderelastischenKonstanten. EinSkalenargumentwird
entwickelt, das den Zusammenhang aufzeigt zwischen Heterogenit¨at des Netzwerks (hier
charakterisiertdurchdieVerteilungP(l))undelastischerEigenschaftendesEinzelpolymers
(k (l)).k