Etude de la déformation viscoélastique et plastique du PET amorphe et semi-cristallin autour de la

Ershad_Langroudi, Amir

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132 Chapitre V Appr canique oches physique et mé
Chapitre V
Approches physique
et
mécaniquea
b
D
Chapitre V Appr canique 133 oches physique et mé
V 1 Introduction
Dans ce chapitre, nous essayons de décrire le comportement mécanique du PET amorphe et
semi cristallin à partir des modèles mécanique et physique. Ce chapitre recouvre deux aspects:
la modélisation phénoménologique du comportement viscoélastique (linéaire) du PET semi
cristallin, d’abord dans le domaine de relaxation , puis dans celui de la relaxation principale
.
la modélisation du comportement plastique du PET. Dans un premier temps, cette
modélisation concernera le PET amorphe avec une tentative d’éclairage plus physique quant
aux phénomènes qui, à l’échelle moléculaire déterminent le comportement mécanique du
matériau lorsque la température croît jusqu’à dépasser T. Dans un deuxième temps, uneg
tentative d’homogénéisation sera effectuée pour relier la réponse mécanique du PET semi
cristallin à celle du PET amorphe.
Dans ce travail, l’approche moléculaire développée par Perez et al. est étendue au domaine
non linéaire pour décrire le comportement du PET amorphe. A partir de cette théorie, nous
essayons de simuler les courbes contrainte déformation et les courbes de relaxation de
contrainte afin d’en tirer les lois d’évolution de l’enthalpie expérimentale ( H ) et duexp
volume expérimental (V ) en fonction de la température. L’allure des courbes théorique etexp
expérimentale peuvent être comparées.
En outre, il est tenté de modéliser la courbe de bipoinçonnement et de traction du PET semi
cristallin par méthode incrémentale. Nous en verrons d’ailleurs les limites.
Enfin, nous nous efforcerons de préciser quelle est la phase (amorphe ou cristalline) qui
contrôle la déformation : il apparaîtra que cela dépend du taux de déformation, de la
température et même de la nature du test mécanique.
V 2 Modélisation mécanique de la relaxation du PET semi cristallin
Dans ce paragraphe, nous essayons de modéliser le comportement viscoélastique dans le
domaine de relaxation b, du PET semi-cristallin, en reliant ses propriétés mécaniques à la
composante de chacune de ses phases. Dans un premier temps, une étude phénoménologique
n’impliquant aucune considération microscopique, est réalisée pour modéliser les résultats de
spectrométrie mécanique.
Ensuite, nous appliquerons, une technique, dite d’homogénéisation, et le modèle autocohérent
de Hervé et Zaoui.
bW
134 Chapitre V Appr canique oches physique et mé
V-2 1 Modèle phénoménologique
La modélisation des courbes de spectrométrie mécanique des PET semi cristallin nécessite la
prise en compte de l’aspect biphasé du matériau. Il est donc indispensable de relier les
propriétés du matériau à celle de chacune des phases. Nous allons utiliser une loi
phénoménologique de type série parallèle développée principalement par Takayanagi
[Takayanagi 66]. Cette loi est déjà utilisée dans le cas du PET semi cristallin, pour modéliser
la relaxation b et plus précisément le thermogramme de tan f() [Fulchiron 93].
Ce modèle revient à effectuer une loi des mélanges sur les deux limites de Voigt et Reuss, le
poids affecté à chacune de ces limites étant un paramètre ajustable. Le schéma équivalent du
modèle est représenté sur la figure V 1.
Amorphe
1 W
Amorphe
Cristal
1 j j
Figure V 1 Modèle phénoménologique série parallèle proposé par Takayanagi.
Ce modèle conduit à une expression du module de cisaillement du PET semi cristallin ( ) Gsc
en fonction du module des phases amorphe (G ) et cristalline (G ) :a c
j Gc Ga= + (1- j ) (V 1)G Gsc a
W + (1- W )Ga Gc
où et sont des paramètres reliés par :
V =Wj (V 2)c
V =1 Wj (V 3)a
V et V sont les fractions volumiques des phases cristalline et amorphe. On s’intéresse enc a
particulier à la fraction volumique de phase amorphe dans la bande série :
V =j( 1 W) (V 4)as
Si on suppose que le couplage mécanique entre les deux phases est assuré par les
macromolécules qui sont à la fois dans la phase amorphe et dans la phase cristalline, il
apparaît alors que le couplage dépend de la surface spécifique entre les deux phases. Fulchiron
j
W
TW
*
Chapitre V Appr canique 135 oches physique et mé
[Fulchiron 93] a montré que si la surface spécifique est proportionnelle au rapport (L2/Lp p
étant la longueur de la période), le volume de la phase amorphe en série, V, peut êtreas
considéré comme proportionnel à cette surface. Dans les calculs suivants, on utilise les valeurs
de L pour différents taux de cristallinité déterminés par Fulchiron et al. et représentées dansp
le tableau II-2.
L’analyse de la morphologie cristalline prouve que la variation de fractions cristallines affecte
principalement l’épaisseur cristalline des lamelles tandis que la longue période évolue
beaucoup moins. Par conséquent, V est indépendant du taux de cristallinité. Finalement, leas
paramètre peut être calculé par :
1
W = (V 5)
- 1 +1Vas Vc
avec V =k’/L et k’ est un paramètre ajustable.as p
On suppose que le comportement viscoélastique du PET semi cristallin est obtenu en
remplaçant le module de chaque phase par son module viscoélastique complexe, et que à une
contrainte relativement faible, la phase cristalline est purement élastique. On peut obtenir le
module complexe du semi cristallin par la relation suivante :
*Vc Gc Ga Vc* *= + (1 - ) (V 6)G Gsc a*W WW + (1 - W )G Ga c
où est le module complexe de la phase amorphe. On doit préciser que, en raison deGa
l'anisotropie des cristallites, la valeur du module du cristal dépend de la direction considérée.
Son intervalle de valeur est compris entre 30 et 60 GPa [Treloar 60, Nakame 82 et 87, et
Thislethewaiste 88] dans la direction principale de la cristallite, tandis qu’il est d’environ
2GPa dans la direction perpendiculaire. La figure V 2 montre l'influence des différentes
valeurs de G sur les courbes calculées G', G" et du PET setan mi cristallin (X =0.38) à 1 Hzc c
avec k’=0.93nm fixé arbitrairement.
f136 Chapitre V Appr canique oches physique et mé
3.00E+09
Augmentation de G c2.60E+09
7 GPa
2.20E+09
1.80E+09
1.40E+09
2 GPa
1.00E+09
100 150 200 250 300
T (K)
a
8.10E+07
Augmentation de G c
7GPa6.10E+07
4.10E+07
2 GPa
2.10E+07
1.00E+06
100 150 200 250 300
T (K)
b
0.04
0.035 Augmentation de G c
0.03 7GPa
0.025
0.02
2GPa
0.015
0.01
0.005
0
100 150 200 250 300
T (K)
c
Figure V 2 Influence de G sur les courbes calculée des : (a) G’, (b) G" et (c) tan du PET c
semi cristallin (X=38%) à 1 Hz avec k’=0.93 nm. G varie entre 2 et 7GPa avec un pas dec c
1GPa. Les symboles sont les valeurs expérimentales.
Tan G' (Pa)
G" (Pa)
ff
Chapitre V Appr canique 137 oches physique et mé
On a constaté que G’, G" et tan augmentent avec G. Les meilleurs réponses calculées pourc
G', G" et tan sont obtenues pour G=4GPa : c’est cette valeur qui est retenue pour tous lesc
calculs. Néanmoins, on a établi que même si la valeur de ce paramètre change dans la limite
de quelques GPa, son influence sur les valeurs de tan est plus faible que pour G’ et G".
La figure V 3 représente l'influence des différentes valeurs de k’ sur les courbes calculées G',
G" et tan du PET semi cristallin (X =0.38) à 1 Hz avec G =4 GPa. On a constaté que G’c c
diminue tandis que G" et tan augmentent avec l’augmentation de k’. Donc, les meilleurs
conditions pour modéliser l’ensemble des courbes G’, G" et correspondent à Gtan =4GPa etc
k’=0.93nm (valeurs fixes, quelque soit le taux de cristallinité).
Sur la figure V 4 les courbes calculées de tan pour quatre échantillons semi cristallins
(X=0.2, 0.32, 0.38 et 0.575) utilisant l'eq.