Etude de la mobilité des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) contenus dans un sol industriel

Jouannin Frédéric

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Extrait

LISTE DES FIGURES Figure 1 : Structure des 16 HAP de la liste EPA .....................................................................25 Figure 2: exemple de la distribution de la matière organique dans un goudron de houille, -1 exprimée en pourcentage du Carbone Organique Total (COT), avec COT=900 g.Kg, [HAESELER, 1999]........................................................................................................26 Figure 3 : Dégradation aérobie d'un noyau benzénique........................................................... 27 Figure 4 : Dégradation anaérobie du benzène en présence de nitrate...................................... 27 Figure 5 : Clivage de la structure cyclique du naphtalène et du benzo(a)pyrène.....................28 Figure 6 : Métabolites identifiés lors de la dégradation du pyrène par Mycobactérium sp..... 28 Figure 7: Facteurs responsables de la dispersion longitudinal [FETTER, 1999].....................32 Figure 8 : Schéma des réacteurs en cascade pour le modèle M.C.E........................................ 33 Figure 9: Représentation schématique des enthalpies mises en jeu lors de la dissolutiond'une molécule organique hydrophobe...................................................................................... 36 Figure 10 : Différents modèles d’isotherme de sorption [GRATHWHOL, 1998] ..................39 Figure 11 : Système eau mobile et eau immobile ....................................................................41 Figure 12: vue schématique du modèle à deux film stagnants: Le transfert de masse à travers les deux films est supposé contrôlé par la seconde loi de Fick. A l'interface de chacun des films, l'équilibre est supposé atteint et les concentrations de chaque coté sont données par les coefficients de partage entre la phase organique et l'eau.δ o etδ e sont les épaisseurs de chacun des films. C i,PLNA et C i,e  sontrespectivement les concentrations dans la phase organique et l'eau.............................................................................................................. 45 Figure 13 : Profil du contenu total moyen en HAP dans le sol................................................ 56 Figure 14:Distribution de la matière organique dans les goudrons de houille en pourcentage du COT [HAESELER, 1999]...........................................................................................57 Figure 15: Photographie du sol réalisée au MEB environnemental.........................................58 Figure 16: % atomique de C, O, Fe, Si dans le sol brut tamisé à 2 mm...................................59 Figure 17: Evolution du pH pour des ajouts de base et d'acide................................................60 Figure 18: Principales expériences menées à l'INSA de Lyon dans le domaine de la lixiviation des sols .............................................................................................................................63 Figure 19: représentation en pourcentage de la pollution organique totale .............................64 Figure 20:Cinétique de mise en solution des HAP à 3 cycles..................................................65 Figure 21: Cinétique de mise en solution des HAP à 4 cycles.................................................65 Figure 22:Cinétique de mise en solution..................................................................................66 Figure 23 : évolution des concentrations et de la conductivité en fin de chacune des séquences d'extractions avec la solution préparée (eau +NaN 3 ) ....................................................... 67 Figure 24: formation d’un film lors du prélèvement de la phase liquide centrifugée.............. 68 Figure 25: Quantité relarguée cumulée par rapport au contenu initial.....................................69

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Figure 26: évolution des concentrations à chaque extraction avec le mélange eau/méthanol .71 Figure 27: Rapport des concentrations dans le mélange eau/méthanol sur les concentrations dans l’eau..........................................................................................................................72 Figure 28: Quantité relarguée cumulée par rapport au contenu initial.....................................72 Figure 29: Principe de la percolation .......................................................................................73 Figure 30:Evolution des concentrations en HAP dans les percolats........................................ 74 Figure 31: Evoultion de la conductivité et de la turbidité dans les percolats...........................75 Figure 32:Lixiviation en milieu dispersé – Profil des concentrations en HAP lors de la cinétique avec l'eau permutée à t=50 heures.................................................................... 76 Figure 33:Lixiviation en milieu dispersé – Profil des concentrations en HAP lors de la première et dernière extractions avec l'eau permutée.......................................................76 Figure 34:Lixiviation en milieu dispersé - Profil des concentrations en HAP lors de la première et dernière extractions avec le mélange eau/méthanol......................................76 er Figure 35:Percolation -Profil des concentrations en HAP dans le 1et dernier percolat........ 76 Figure 36: Principe de fonctionnement du dispositif expérimental .........................................79 Figure 37: Principe du maintien de la température dans la colonneet dans le réacteur tampon .......................................................................................................................................... 81 Figure 38 Schéma global de fon ctionnement.......................................................................... 82 Figure 39: Procédure de remplissage de la colonne................................................................. 83 Figure 40:Distribution des temps de séjour dans la colonne....................................................85 Figure 41: vision schématique de l’évaluation de la mobilité des HAP dans les sols .............95 Figure 42: Séparation de l'échantillon R3 en trois fractions ....................................................96 Figure 43 : Evolution des HAP relargués à chaque renouvellement pour 3 systèmes de filtration différents............................................................................................................97 Figure 44: Evolution de la conductivité et de la turbidité à chaque renouvellement avec de l’eau permutée et le sable [0-400] µm..............................................................................97 Figure 45: Fraction solubilisée et fraction particulaire dans R3 ..............................................97 Figure 46: Répartition des fractions solubilisées et particulaires dans R3...............................98 Figure 47 : Comportement d’un sol étudié au laboaratoire lors des renouvellementssuccessifs avec de l’eau permutée..................................................................................................... 98 Figure 48: vitesse de relargagedu phénanthrèneet de l'anthracène dans la phase liquide.. 100 Figure 49:Prédiction des concentrations en phase aqueuseà partir de résultats obtenus en présence de méthanol ..................................................................................................... 108 Figure 50: Vitesse de relargage du phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquidepour fc=0,5 ...... 110 Figure 51: Vitesse de relargage du phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquide pour fc=0,4.............................................................................................................................. 110 Figure 52: Vitesse de relargage du phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquide pour fc=0,3.............................................................................................................................. 110

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Figure 53: Vitesse de relargagedu phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquide en fonction du temps pour fc=0 ..........................................................................................110 Figure 54:Représentation en log des solubilitésen fonction de la fraction de méthanol en volume dans la solution de lixiviation.(●) représente les point expérimentaux, (─) représente la régression linéaire..................................................................................... 111 Figure 55: Influence de L/S sur les vitesses de relargage du phénanthrène et de l’anthracène avec fc=0.5. Les symboles (○) et(●) représentent les points expérimentaux; les lignes 3 -1 représentent les simulations pour Koptimal. K est exprimé en cm .h. ...................... 114 Figure 56: Sensibilité de K pour la courbe expérimentale L/S=6 représentée par le symbole (○)................................................................................................................................... 116 -6 -1 Figure 57:Simulation des vitesses de relargages pour différents L/S avec K=3,5.10m.h 116 Figure 58: Influence de la fraction de méthanol sur les vitesses de dissolution. Les symboles (○)(●)(▲)(Δreprésentent) représentent les points expérimentaux; les lignes continues 3 -1 les simulations pour Koptimal. K est exprimé encm .h........................................... 118 Figure 59 Solubilité enfonction de la fraction de méthanol en volume dans la solution de lixiviation. (●) représente les point expérimentaux, (─) représente la courbe de tendance de forme exponentielle................................................................................................... 118 3 -1 Figure 61: Evolution du coefficient de transfert K [m.h ]en fonctionde la fraction de méthanol dans la phase liquide.......................................................................................119 Figure 62: Influence de la température surles vitesses de dissolution. Les symboles (○)(●)(▲)(Δ) .................................................................................................................. 120 Figure 63 Solubilité enfonction de la température.(●) représente les point expérimentaux, (─) représente la courbe de tendance de forme exponentielle ....................................... 121 Figure 64: Concentration à l’équilibre pour le phénanthrène et l’anthracène en fonction de la température..................................................................................................................... 122 3 -1 Figure 65: Evolution de K (m.h )en fonction de la température.........................................124 Figure 65:Influence du débit sur la vitesse de dissolution. .(●),(○) représententles point expérimentaux, les lignes pleines représentent la simulation pour K optimal. K est 3 -1 exprimé en cm .h.......................................................................................................... 125 Figure 67 : abaque du phénanthrène fournissant C sat  pourune température donnée et une fraction de méthanol donnée ..........................................................................................128 Figure 68: Evolution des concentrations après chaque renouvellement séquentiel R de 24 h à 22 et 40°C. Les symboles (•) et(∆) représentent les point expérimentaux. Les symboles (- ) et (▬) sont les valeurs théoriques, respectivement à 22 et 40 °C, des concentrations à l'équilibre calculées d'après la loi de Raoult ..................................................................130 Figure 69:Représentation schématique de l'évolution des vitesses dedissolution au cours de renouvellements séquentiels...........................................................................................131

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Figure 70: Comparaison entre le pourcentage relargué par le sol (●) et les concentrations expérimentales obtenues après chaque renouvellement séquentiel de 24 heuresà 40°C (Δ), pour le phénanthrène et l'anthracène....................................................................... 132 Figure 71 : Sensibilité de K pour la courbe expérimentale L/S=6 représentée par le symbole (o) Résultats obtenus page 116.......................................................................................134 Figure 72: Concentration en sortie de la colonne. (●) représente les points expérimentaux et les lignes pleines les simulation .....................................................................................134 Figure 72: % atomique de Carbone et Oxygène dans les particulesmobilisées par le test des renouvellement successifs.............................................................................................. 136 Figure 74: Photographies des particules mobilisées ; réalisées au MEB environnemental ...137 Figure 74 : Evaluation de la biodégradation dans les conditions de l’essai........................... 139 Figure 75: Evolution de la conductivité et de la turbidité à chaque renouvellement séquentiel avec l’eau permutée et la solution de NaN 3 .................................................... 139à 15 mM Figure 76: Etude de l'influence du CaCl 2  surle relargage de particules par renouvellements séquentiels ...................................................................................................................... 141 Figure 77: Evolution des conductivités et de la turbidité avec le solution de CaCl 2 ............. 142 Figure 79: Evolution des conductivités et de la turbidité avec l’eau permutée......................142 Figure 80: Evolution des concentrations lors des renouvellements séquentiels ;L/S=6 (150 ml d'eau et 25 g de sol) ; T=22°C ; Q=30 mL.h-1 et un lit de sable de granulométrie [0- 400]µm. .......................................................................................................................... 143 Figure 81: Evolution de la conductivité etdes concentrations en phénanthrène et anthracène pour 25 g de sol.............................................................................................................. 145 Figure 82 : Evolution de la conductivité etdes concentrations en phénanthrène et anthracène pour 100 g de sol............................................................................................................ 145 Figure 83: Evolution de la conductivité etdes concentrationsen phénanthrène et anthracène -1 pour q=30 mL.h............................................................................................................ 149 Figure 84 : Evolution de la conductivité etdes concentrationsen phénanthrène et anthracène -1 pour q=100 mL.h.......................................................................................................... 149 Figure 85: évolution en log népérien du potentiel de HAPparticulaire relargable par le sol en fonction du débit............................................................................................................. 151 Figure 86 : Schéma du dispositif soxhlet ...............................................................................168 Figure 87 : dispositif expérimental d’extraction en phase solide (SPE) ................................171

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