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The physical role of lipopolymers in the modulation of interfacial forces and dissipative pattern formation in biomembrane models [Elektronische Ressource] / put forward by Peter C. Seitz

De
130 pages
Dissertationsubmitted to the Combined Facultiesfor the Natural Sciences and for Mathematicsof the Ruperto–Carola University of Heidelberg, GermanyforthedegreeofDoctorofNaturalSciencesPut forward byDiplom–Physiker Peter C. SeitzBorn in Heidenheim an der BrenzOral examination: . . The Physical Role of Lipopolymers inthe Modulation of Interfacial Forcesand Dissipative Pattern Formationin Biomembrane ModelsPeter C. SeitzReferees:Prof. Dr. Annemarie PucciProf. Dr. Motomu TanakaZusammenfassungEswurdeeineneueKlassevonZellmembranmodelleneingeführt,dievoneinerfestenUnterlagedurchlinearepolymerAbstandshaltermitdefinierterLängegetrenntsind.DasZielwardiephysikalischeRollevonweichenPolymerendieaneineMembran-oberflächegebundensind(z.B.Glycocalix)beiderRegulierungvonZell–ZellWech-selwirkungenzuenträtseln. MitspekulärerNeutronen-undRöntgenstreuungsowieEllipsometriewurdederEinflussderlateralenDichteundderLängederPolymerket-tenaufdieWechselwirkungenzwischenMembranundUnterlagesystematischun-tersucht. DieKombinationunterschiedlicherReflektivitätstechnikenunterverschie-denenosmotischenDrückenundunterWasserermöglichtedieBerechnungquan-titativerKraft–AbstandsBeziehungen. DiesemachendasZusammenspielderwich-tigstenOberflächenkräftedeutlich,wodurchderGleichgewichtsabstandbestimmtist.BeidemÜbertragderLipid–LipopolymerMonolagenvonderWasser–LuftGrenz-flächeauffesteUnterlagendurchvertikalesZiehenentstehenStreifenmusterparallelzurÜbertragsrichtung.
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Dissertation
submitted to the Combined Faculties
for the Natural Sciences and for Mathematics
of the Ruperto–Carola University of Heidelberg, Germany
forthedegreeofDoctorofNaturalSciences
Put forward by
Diplom–Physiker Peter C. Seitz
Born in Heidenheim an der Brenz
Oral examination: . . The Physical Role of Lipopolymers in
the Modulation of Interfacial Forces
and Dissipative Pattern Formation
in Biomembrane Models
Peter C. Seitz
Referees:
Prof. Dr. Annemarie Pucci
Prof. Dr. Motomu TanakaZusammenfassung
EswurdeeineneueKlassevonZellmembranmodelleneingeführt,dievoneinerfesten
UnterlagedurchlinearepolymerAbstandshaltermitdefinierterLängegetrenntsind.
DasZielwardiephysikalischeRollevonweichenPolymerendieaneineMembran-
oberflächegebundensind(z.B.Glycocalix)beiderRegulierungvonZell–ZellWech-
selwirkungenzuenträtseln. MitspekulärerNeutronen-undRöntgenstreuungsowie
EllipsometriewurdederEinflussderlateralenDichteundderLängederPolymerket-
tenaufdieWechselwirkungenzwischenMembranundUnterlagesystematischun-
tersucht. DieKombinationunterschiedlicherReflektivitätstechnikenunterverschie-
denenosmotischenDrückenundunterWasserermöglichtedieBerechnungquan-
titativerKraft–AbstandsBeziehungen. DiesemachendasZusammenspielderwich-
tigstenOberflächenkräftedeutlich,wodurchderGleichgewichtsabstandbestimmtist.
BeidemÜbertragderLipid–LipopolymerMonolagenvonderWasser–LuftGrenz-
flächeauffesteUnterlagendurchvertikalesZiehenentstehenStreifenmusterparallel
zurÜbertragsrichtung. DurchzweispezielldafürkonstruierteexperimentelleAuf-
bauten,welchedieBeobachtungderPhasentrennung in situermöglichen,konnteein
tiefererEinblickindenProzessderStrukturbildunggewonnenwerden. Diequanti-
tativeAbhängigkeitdercharakteristischenLängevondenPräparationsbedingungen
wurdesystematischimRahmenderTh eoriederPhasentrennungdiskutiert:Tatsäch-
lichkonntendieexperimentellenErgebnissebeikleinenÜbertragsgeschwindigkeiten
gutmitderCahn–HilliardGleichungerklärtwerden.
?
Abstract
Anewclassofmodelcellmembraneswhichisseparatedfromthesolidsubstratevia
linearpolymerspacersofdefinedlengthwasestablishedinordertounravelthephysical
roleofsoftpolymersattachedtothemembranesurface(e.g.glycocalyx)inmodulat-
ingcell–cellinteractions. UsingspecularneutronandX–rayreflectometryaswellas
ellipsometrytheinfluenceofthelateraldensityandlengthofthepolymerchainson
themembrane–substrateinteractionswassystematicallyinvestigated. Th ecombina-
tionofdifferentreflectivitytechniquesatvariousosmoticpressuresandinbulkwater
enabledthecalculationofquantitativeforce–distancerelationshipswhichrevealthe
interplayofthemajorinterfacialforcesdeterminingtheequilibriumdistance. Dur-
ingthetransferoflipid–lipopolymermonolayersfromtheair–waterinterfacetosolid
substratesbyverticallifting,stripepatternsparalleltothetransferdirectionappear.A
deeperinsightintothepatternformationprocessistakenbytwouniquelydesigned
experimentalsetupsthatallowforthe in situobservationofphaseseparationduring
filmtransfer.Th edependenceofthecharacteristiclengthonthepreparationparame-
terswassystematicallydiscussedinthetheoreticalframeworkofphaseseparation:In
fact,theexperimentalresultsatlowtransferspeedscouldbewellexplainedwiththe
Cahn–Hilliardequation.
vTh isworkowesitsexistencetomanyhelpfulandsupportivepeople:
FirstandforemostmythankgoestoProf.M.Tanakawhopavedthewayscientifically
andfinanciallywhichallowedmetoconductthiswork.
IamgratefulthatProf.A.Pucciactedrepeatedlyasmyofficialsupervisor.
Th isstudycouldnothavebeenconductedwithoutthechemicalexpertiseof
Prof.R.JordanandM.Reifwhosuppliedthemanylipopolymersused.
Mythankgoestothemastersofthemechanicalworkshops,R.Lehrhuberand
K.Schmitt.Itwastheircraftsmanshipthatrealizedtheexperimentsconceived.
IwanttothankProf.T.Saldittfortheuseofexperimentalequipmentandscientific
knowledgeofhislaboratoryandtoK.Giewekemeyerforsupportduringthe
measurementsinGöttingen.
IamindebtedtoProf.K.Yoshikawaforhishospitalityandthemanyscientific
discussionshecatalyzedaswellasProf.H.Wadaforhisgreatinterestanddiscourses
onthiswork.
Th eeverydaylablife—scientificallyandotherwise—wasimmenselyenrichedby
T.Schubert,E.Schneck,T.Kaindl,M.Tutus,H.Rieger,W.AbuillanandS.Kaufmann.
Finally,Iwouldliketothankmyfamily.VonderW irklichkeitkönnenwirwissenschaftlich
garnichtsaussagen,ausser,dasssieineinemRaum
enthaltenist,unddassBewegunginihrstattfindet.
?PaulDuBois–Reymond?

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