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• Masseret
• Grenoble École de management
• Réserve naturelle
• D'une ombre à l'autre
• Puy-de-Dôme
• Composition chimique

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• Publié par: Thaun
• Nombre de lectures: 184
• Langue: Français
• Poids de l'ouvrage: 3 Mo

Extrait

UNIVERSITE JOSEPH FOURIER - GRENOBLE I SCIENCES ET GEOGRAPHIE I_I_I_I_I_I_I_I_I_I_I LAboratoire de Météorologie Laboratoire de Glaciologie et Physique Géophysique de l'Environnement T H E S E Pour obtenir le grade de DOCTEUR DE L’UNIVERSITE JOSEPH FOURIER Présentée et soutenue publiquement par Karine SELLEGRI Le 12 septembre 2002 ETUDE DU PROCESSUS D’ACTIVATION DES PARTICULES D’AEROSOL EN GOUTTELETTES DE NUAGE: IMPLICATIONS EN CHIMIE MULTIPHASES Directeur de thèse : M. Michel LEGRAND Co-directeur de thèse : M. Paolo LAJ Composition du jury : M. Patrick BAUSSAND Président M. Gilles BERGAMETTI Rapporteur Mme Hélène CACHIER Rapporteur M. Sandro FUZZI Examinateur Mme Andrea Flossmann Invitée Mr Jean-Philippe Putaud Invité LaMP – CNRS - Tél [phone] - Fax [phone] - 24, avenue des landais-63177 AUBIERE cedexRemerciements Merci aux membres du Jury de s’être déplacés jusqu’au cœur de la France, plutôt peu accessible, pour juger mon travail de doctorat, et particulièrement à mes deux rapporteurs pour avoir été rapides, efficaces et perspicaces pendant un mois de juillet caniculaire. Dans l’avant propos d’un manuscrit de thèse, il est souvent (toujours) de mise de remercier le(la) directeur(directrice) d’avoir accueilli l’auteur dans son laboratoire, le directeur de thèse d’avoir encadré l’auteur dans son travail. Dans mon cas, ces remerciements prennent une dimension plus importante qu’à l’accoutumée. Nadine Chaumerliac et Paolo Laj ont en effet fait preuve d’une sollicitude particulière en acceptant d’accueillir l’étudiante problématique que j’étais lorsque je suis venue frapper à leur porte. Je les remercie vivement de m’avoir intégrée dans leur équipe sans conditions, avec bonne humeur, et surtout sans avoir pris le temps de se rendre compte du caractère peu conciliant (déjà remarqué très tôt par d’autres) dont je fais preuve parfois. J’ai trouvé dans les membres du LaMP le soutien de scientifiques sérieux et compétents, qui n’ont pas terni l’image d’une science pure et désintéressée que l’on peut avoir à travers un regard neuf de débutant. Toutes ces remarques, et en particulier la dernière s’appliquent également à mon autre directeur de thèse, Michel Legrand, qui m’a renvoyé un exemple d’enjouement scientifique et de brillance intellectuelle, moteurs essentiels dans un travail de doctorat, et m’a tendu la main malgré l’ampleur de son surmenage. Une partie de mes remerciements vont aux personnes qui m’ont entourée pendant ma première année de thèse au LEPI. Merci à S. Despiau de m’avoir acceptée en DEA pour un stage féerique, qui a sans doute grandement contribué à me donner l’envie de continuer dans la voie de la recherche. Merci à P. Carlier (responsable DEA), Mr. Foster et P. Baussand (du GRECA), F. Resh pour m’avoir permis de repartir à zéro, leur soutien d’une part, et leur compréhension d’autre part m’ont aidée à prendre une décision difficile, que je n’ai jamais regrettée par la suite. Merci à Arnaud, à Justine et aux étudiants du LEPI qui m’ont donné du courage à ce moment là, et qui ont rendu ma première année de thèse au sein de ce laboratoire joyeuse et agréable. Pour chaque partie de ce manuscrit, j’ai bénéficié d’une aide spécifique, et je tiens donc à remercier (sans ordre particulier), H. Cachier pour les analyses de carbone de la campagne 2000, G. Ghermandi pour les analyses PIXE, Martin Schock pour les analyses DOC, JL Jaffrezo pour lachromatographie ionique des deux campagnes et JP. Putaud pour les analyses de carbone 2001 (tous les deux pour leur générosité et leur hospitalité), ainsi que Martine DeAngelis pour ses conseils sur les chambres, et son encadrement pour les analyses en chromatographie ionique de la campagne 2000, Elisa pour la gravimétrie et l’échantillonnage des aérosols en 2001, Angela M. pour le prélèvement des impacteurs à brouillard en 2001, Laurent D. pour le prélèvement des chambres à brouillard en 2000, Y Pointin et AM Lanquette pour les rétrotrajectoires, W. Wobrock, Claire S. et Marie M. pour la partie modélisation. Merci à Lolo et J-Marc pour leur aide précieuse de tous les instants. Lolo est un magicien du tournevis et un homme de cœur. Merci à Cecile Y. pour son aide administrative consciencieuse et efficace, toujours agrémentée d’un sourire. Merci aux ex-étudiants du LGGE : Susi pour avoir fait des injections (de CI) jusqu’au bout de la nuit, et plus particulièrement Vincent R. pour avoir jeté un regard critique et amusé, mais bienveillant sur mes déboires d’analyseuse en chromatographie ionique, pour avoir répondu à nombre de mes doutes scientifiques, pour sa fidélité et son soutien. L’esprit de convivialité qui règne au LaMP est imputable à une poignée d’étudiants (ou d’anciens étudiants) d’exception : Mathieu, Nico, Gilles, Céline, Marie, Fanny, Mohammad, Dimitri, Fred S., Maud. Merci à Vincent V. pour le temps qu’il a pris sur son travail de thèse pour résoudre mes problèmes informatiques, merci à Regis D., mon compagnon de « permanence de puy de Dôme » et de « bureau de l’autre coté du couloir » pour avoir écouté mes interrogations, répondu à mes questions d’ordre théorique et pratique, chimique, électronique, dynamique, informatique et même administratives. Florence Peron a non seulement été la co-experimentaliste, auteur d’une partie conséquente des mesures de la campagne 2000, mais aussi une compagne de début de thèse d’une grande valeur. Et puisqu’il m’est entièrement libre de remplir cette partie du manuscrit sans syntaxe, sans cheminement logique sans tout ce à quoi j’ai du (un peu) me forcer dans la suite, je vais revenir sur la personne à qui je dois des tas de coups à boire pour tout ce qu’il a fait pour moi, tellement que je n’ose plus l’inviter : Paolo Laj. C’est quelqu’un qui mérite toute mon estime, et au moins la médaille qu’il cherche à cacher. Enfin, je voudrais évoquer les membres de ma famille « élargie » que ce travail a privés de nombreuses heures d’attention et de présence de ma part, à qui je dédis le résultat de ce sacrifice, tout de même.- i - Table des Matières Table des Matières Introduction 1 Chapitre 1 Physico-chimie des particules d’aérosol au puy de Dôme 6 Première section I-1 Etat des connaissances : les aérosols atmosphériques 7 I-1-1 Caractérisation physique 8 10I-1-2 Composition chimique 20I-1-3 Distribution en taille des différentes familles chimiques 22I-1-4 Quels paramètres de description ? I-1-4-1 Solubilité, Hygroscopicité, tension de surface 22 I-1-4-2 Propriétés optiques 24 I-1-4-3 Volatilité 25 I-1-5 Niveaux de concentrations en troposphère libre 27 I-1-6 Conclusions 28 Deuxième section I-2 Collecte et méthodes de mesure des aérosols au puy de Dôme 29 29 I-2-1 Méthodes de prélèvement I-2-1-1 Entrée d’air : le Whole Air Inlet 30 I-2-1-2 Echantillonnage des particules : les impacteurs en cascade basse pression 32 I-2-2 Analyses chimiques et gravimétrie 38 I-2-2-1 Gravimétrie 38 I-2-2-2 Composés ioniques 40 I-2-2-3 Composés carbonés 40 I-2-2-3-1 Carbone organique total et carbone élémentaire/réfractaire 40 I-2-2-3-2 Cohérence des mesures entre les deux campagnes 42 I-2-2-3-4 Carbone organique dissous 42 I-2-2-3 Composés élémentaires (PIXE) 43 I-2-3 Calibration de la prise d’entrée d’air et intercomparaison des mesures 44 I-2-3-1 La prise d’air totale (WAI) 44 I-2-3-2 Intercomparaison des impacteurs en cascade 47 I-2-4 Bilan sur les méthodes expérimentales lors des campagnes PDD2000 et PDD2001 50- ii - Table des Matières Troisième section I-3 Résultats : Composition chimique des particules d’aérosol au puy de 52Dôme 52 I-3-1 Conditions d’échantillonnage pendant les campagnes 2000 et 2001 I-3-1-1 Apercu des conditions météorologiques 52 I-3-1-2 Origine des masses d’air-Rétrotrajectoires 55 I-3-2 Nature des aérosols en troposphère libre 57 I-3-2-1 Article 1 : Mass Balance of winter time free tropospheric aerosol at the puy de Dôme 58 station (France) I-3-2-2 Résumé des principaux résultats 85 I-3-2-3 Evolution temporelle des concentrations et lien avec les rétrotrajectoires 92 I-3-3 Conclusion : bilan sur l’aérosol au puy de Dôme 96 Chapitre 2 Activation des particules d’aérosol en nuage 98 Première section II-1 Etat des connaissances 99 99 II-1-1 Noyaux de condensation et taux d’incorporation des aérosols : définitions II-1-2 Théorie de Khöler 100 II-1-3 Quels aérosols sont CCN ? 102 II-1-3-1 Taux d’incorporation mesurés et simulés en nombre 102 II-1-3-2 Taux d’incorporations mesurés pour différentes espèces chimiques 103 II-1-3-2-1 Soufre et carbone suie 103 II-1-3-2-2 Composés inorganiques 105 II-1-3-2-3 Carbone organique et carbone total 105 II-1-3-4 Influence de l’état de mélange des particules d’aérosol 108 II-1-4 Conclusions 109 Deuxième section II-2 Méthodes de mesure du taux d’incorporation des particules en nuage 111 112 II-2-1 Stratégie et dispositif expérimental II-2-2 Séparation des phases interstitielle et résiduelle : principe 117 II-2-2-1 Echantillonnage de la phase interstitielle : le Round Jet Impactor (RJI) 117 II-2-2-2lonnage de la phase résiduelle : le Counterflow Virtual Impactor (CVI) 118 II-2-3 Calibrations 120 II-2-3-1 Calibration du RJI 120 II-2-3-2tion du CVI 121 II-2-4 Bilan sur les méthodes de mesure des taux d’activation de particules 128- iii - Table des Matières Troisième section II-3 Résultats : taux d’incorporation mesurés au puy de Dôme 130 131 II-3-1 Article 2 : « Size-dependent scavenging efficiencies of multi-component atmospheric aerosols in cloud II-3-2 Récapitulatif des résultats présentés dans l’article 2 160 II-3-2-1 Taux d’incorporation des composantes inorganiques et organiques de l’aérosol 160 II-3-2-2 Variables influençant les taux de fractionnement observés 162 II-3-3 Résultats complémentaires 164 II-3-3-1 Relation entre taux d’incorporation et origine des masses d’air 164 II-3-3-2 Taux d’incorporation des composés inorganiques mineurs 165 II-3-4 Discussion sur l’artefact « volatilisation de