Etude de l’effet de facteurs environnementaux sur les processus biogéochimiques de mobilisation du Pb, Zn, Cd, As et Hg dans les sols : Modélisation empirique de la mobilité et phytodisponibilité des ETM, Environmental factors effect on biogeochemical processes of Pb, Zn, Cd, As and Hg mobility in soils : Empirical modelisation of Trace Elements mobility and phytoavailability

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Sous la direction de Michel Jauzein
Thèse soutenue le 12 mars 2008: Nancy 1
La pollution des sols par les Eléments Traces Métalliques est un problème majeur car, contrairement aux autres milieux, le sol possède une plus faible capacité à s’épurer. Les différents modèles empiriques exprimant la solubilité et le coefficient de distribution Kd de ces polluants inorganiques dans les sols ne tiennent pas compte de l’influence des facteurs environnementaux. Le travail de thèse a consisté à étudier l’effet de facteurs environnementaux, dits « sensibles au changement global », sur la mobilité de Cd, Pb, Zn, As et Hg dans les sols, à l’aide d’un plan factoriel fractionnaire 24-1. Onze échantillons de sol représentatifs de 3 sites d’études industriels et agricoles des bassins de la Meuse et de l’Ebre ont été étudiés dans le cadre du projet européen AQUATERRA. Le comportement de As n’est pas significativement corrélé à la nature intrinsèque des échantillons de sol mais à l’augmentation de la température et à une condition anoxique. Ces facteurs stimulent les activités microbiennes de solubilisation de As tels que réduction dissolutive microbienne des oxyhydroxydes de Fe et la réduction de As(V). La forte implication de l’activité microbienne permet de modéliser la mobilité de As en fonction des facteurs environnementaux, pour l’ensemble des 11 échantillons de sol. A l’inverse, le comportement de Cd, Pb et particulièrement Zn, est très significativement corrélé à la nature des échantillons de sol et notamment le pH du sol. Enfin, la phytodisponibilité de Cd, Pb, Zn et As a été estimée, à l’aide d’un système à compartiment, et modélisée de manière empirique, afin de permettre une meilleure compréhension des phénomènes de transfert sol-plante.
-processus biogéochimique
-Eléments Traces Métalliques
-sols contaminés
Pollution induced by trace elements in soils is a major environmental problem because, compared to atmospheric and water pollution, the soil environment is much less resilient. Few studies have been conducted on the effect of environmental factors on trace elements mobility. The different empirical models expressing trace elements solubility and distribution coefficient in soils don’t take into account the effect of these factors. The thesis study the effect of global-change-sensitive factors on Cd, Pb, Zn, As and Hg mobility in soils, using a 24-1 fractional factorial design. Eleven soil samples representative of the 3 industrial and agricultural studied sites of the Meuse and Ebro basins have been studied in the framework of the European AQUATERRA project. As behaviour is not significatively linked to intrinsic nature of soil samples but to the temperature increase and to an anaerobic condition. These factors stimulate microbial activities involved in As solubilisation processes such as microbial dissolutive reduction of Fe oxyhydroxydes and As(V) reduction. The strong influence of microbial activity allow to model As mobility as a function of environmental factors for the whole 11 soil samples. On the contrary, Cd, Pb and above all Zn behaviour, are correlated very significatively to the nature of soil samples like soil pH. Finally, Cd, Pb, Zn and As phytoavailability have been assessed thanks to a compartment system and modelled empirically which aims to better estimate of soil-plant transfer processes.
Source: http://www.theses.fr/2008NAN10019/document
Publié le : mercredi 26 octobre 2011
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http://www.culture.gouv.fr/culture/infos-pratiques/droits/protection.htm Remerciements


C’est un plaisir délicat de rédiger cette page de remerciements. Beaucoup de personnes ont participé à
l’élaboration de ce travail et j’aimerais avant tout remercier mes encadrants Michel Jauzein (LIMOS)
et Francis Garrido (BRGM). Ils ont toujours su m’accorder une grande part d’autonomie et de prise de
décision. Je garde chaleureusement en souvenir une campagne de terrain en Espagne (illustrée Figure
28) comme on aimerait tous en faire. Merci Michel pour votre gentillesse et pour la confiance que
vous m’avez accordée. Merci pour votre enseignement, notamment en Sciences du sol et en
statistiques. Merci enfin pour ces moments de complicité patriarcale dont a besoin un
thésard…Francis, je me souviendrai encore longtemps (et Cathy aussi je pense) de cette fameuse
conférence. Le simple fait d’y repenser me donne encore le fou rire !!! Merci pour ton rôle d’encadrant
excellemment dosé, ta gentillesse et tes précieux conseils.
Je tiens vivement à remercier Corinne Leyval qui m’a accueilli au sein du LIMOS, qui a accepté de
juger ce travail et qui a surtout su employer les mots justes dans un moment de doute et de remises en
question.

Je remercie profondément Alain Bourg dont l’enseignement m’a donné goût aux Sciences du sol et à
la recherche. Merci de m’avoir permis de vivre une expérience Erasmus extraordinaire à Varsovie et
d’avoir rapporté ce travail. Je tiens également à remercier Jacques Poulicard et plus particulièrement
Thierry Pigot de m’avoir aiguillé vers la formation MST « Traitement des Pollutions et Nuisances »
(aujourd’hui Master « Evaluation, Gestion et Traitement des Pollutions »). Sans cela, je me serais
probablement perdu sur les bancs de la fac ou plutôt sur la superbe pelouse du campus !

Un grand merci à Serge Brouyère d’avoir rapporté ce mémoire et d’y avoir apporté des remarques
pertinentes qui ont permis d’améliorer la qualité du manuscript. Merci à la SPAQUE de nous avoir
permis d’investiguer le site de Flémalle. Merci également à Cécile Grand, Philippe Freyssinet et
Christophe Schwartz d’avoir jugé ce travail. Je remercie à nouveau Cécile Grand ainsi que Marie-
Claire Lett et Patrick Billard pour avoir apporté un regard extérieur ainsi que de précieux conseils par
le biais d’un comité de pilotage.
Merci à toute l’équipe de l’unité Ecotechnologie du BRGM pour leur accueil et leur bonne humeur.
Merci à Marianne, Caroline, Cathy (le Sud en force !!), Dominique M., Stephanie et plus
particulièrement Dominique Breeze qui m’a rudement bien aidé pour mes manips et qui m’a surtout
bien encadré au sein du Labo (Cucuuu Dom !!).
Tout travail serait bien triste sans la participation et le soutien de ses collègues et je pense tout d’abord
aux deux Isabelle, à Thierry, véritable « liant » de l’équipe Limosienne et responsable en grande partie
de l’ambiance joviale du Labo (ne change rien Thierry, absolument rien, sauf la clope peut être), à mes
voisins de bureau Céline et Pierre (membre actif d’« Apple Forever » et « Switcher Heureux ») ainsi
que Patrick et Christian (fondateur superactif d’« Apple Forever » et véritable philosophe des
sciences ; nos éclectiques discussions vont profondément me manquer mais tu as su partager des idées,
des concepts, une morale qui ne me quitteront plus). Un grand merci à Denis, patriarche expérimenté
et attentionné qui m’a beaucoup appris tant sur le plan scientifique que sur le plan humain. Merci à
David, féroce et cultivé opposant politique dont les joutes à la cantine me manquent déjà. Merci et
bonne route à Aurélie, Paulo, Nadim, Anne (félicitations !), Emile, Jean-Pierre, Diane, Marie-Paule,
Jojo, Christine, Chantal (alias « Maman thésard »), Dominique, Gosia (Czesc !!), Clarisse, Colette,
Hervé, Sylvie, Jeanne, Arsène, Judicaël, Mr. Berthelin et Mr. Toutain.
Merci à vous Brice, Omar et Thomas d’avoir apporté vos pierres à l’édifice.

Je remercie et embrasse bien fort toute ma famille et plus particulièrement mes parents de m’avoir
permis de réaliser de si longues études (ouf !), pour leur soutien et leur amour. Cette thèse leur est
dédiée. Merci enfin à celle sans qui je n’aurais jamais fini ce travail et qui partagera ma vie encore
pendant longtemps : Anne-Laure.
Table des matières
VALORISATION SCIENTIFIQUE DES TRAVAUX ...........................................................................................1
INTRODUCTION GENERALE ................................................................................................................................5
1. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE ........................................................................................................................10
1.1. PROCESSUS DE MOBILITE DES ETM DANS LES SOLS ....................................................................................10
1.1.1. Processus physico-chimiques de mobilité des ETM dans les sols......................................................12
Des interactions physico-chimiques variées..................................................................................................................... 12
• Equilibre d’adsorption/désorption ........................................................................................................................ 12
• Equilibre de précipitation/dissolution................................................................................................................... 15
• Equilibre de formation/dissociation de complexes en solution .......................................................................... 17
1.1.2. Processus biologiques de mobilité des ETM dans les sols : influence des bactéries du sol et
transfert aux plantes ............................................................................................................................................19
Influence des bactéries du sol............................................................................................................................................ 19
• Processus métaboliques ......................................................................................................................................... 19
• Biosorption-Bioaccumulation ............................................................................................................................... 22
Transfert des ETM aux plantes.......................................................................................................................................... 23
• Mécanismes............................................................................................................................................................ 23
• Phytorémédiation ................................................................................................................................................... 25
• Modélisation du transfert des ETM aux plantes .................................................................................................. 26
1.1.3. Facteurs de régulation de la mobilité des ETM ..................................................................................26
Le pH................................................................................................................................................................................... 27
Le potentiel d’oxydo-réduction Eh ................................................................................................................................... 28
La température.................................................................................................................................................................... 28
1.2. MOBILITE DE ARSENIC, CADMIUM, ZINC, PLOMB ET MERCURE DANS LES SOLS.......................................29
1.2.1. Arsenic....................................................................................................................................................29
Généralités .......................................................................................................................................................................... 29
Influence des paramètres physico-chimiques et des principaux constituants du sol sur la mobilité de As.................. 30
Influence des bactéries sur la mobilité de As dans les sols ............................................................................................. 33
Transfert de As aux plantes ............................................................................................................................................... 35
1.2.2. Cadmium ................................................................................................................................................36
Généralités .......................................................................................................................................................................... 36
Influence des paramètres physico-chimiques et des principaux constituants du sol sur la mobilité de Cd.................. 36
Influence des bactéries sur la mobilité de Cd dans les sols ............................................................................................. 38
Transfert de Cd aux plantes ............................................................................................................................................... 38
1.2.3. Zinc .........................................................................................................................................................38
Généralités .......................................................................................................................................................................... 38
Influence des paramètres physico-chimiques et des principaux constituants du sol sur la mobilité de Zn.................. 39
Influence des bactéries sur la mobilité de Zn dans les sols ............................................................................................. 40
Transfert de Zn aux plantes ............................................................................................................................................... 40
1.2.4. Plomb......................................................................................................................................................40
Généralités .......................................................................................................................................................................... 40
Influence des paramètres physico-chimiques et des principaux constituants du sol sur la mobilité de Pb .................. 41
Influence des bactéries sur la mobilité de Pb dans les sols.............................................................................................. 42
Transfert de Pb aux plantes................................................................................................................................................ 42
1.2.5. Mercure ..................................................................................................................................................43
Généralités .......................................................................................................................................................................... 43
Influence des paramètres physico-chimiques et des principaux constituants du sol sur la mobilité de Hg ................. 44
Influence des bactéries sur la mobilité de Hg dans les sols ............................................................................................. 45
Transfert de Hg aux plantes ............................................................................................................................................... 46
1.3. MODELISATION DE LA MOBILITE DES ETM DANS LES SOLS ........................................................................47
1.3.1. Méthodes d’estimation de la mobilité et de la biodisponibilité des ETM dans les sols ....................47
1.3.2. Partitionnement solide-solution : le coefficient de distribution Kd ...................................................48
Définition ............................................................................................................................................................................ 48
Inadéquation ....................................................................................................................................................................... 49
Utilisation et gamme de valeurs dans les sols .................................................................................................................. 49
1.3.3. Modèles empiriques de solubilité des ETM dans les sols ...................................................................51
Modélisation empirique et mécanistique .......................................................................................................................... 51
Modélisation de la concentration dissoute et Kd des ETM en fonction des caractéristiques des sols (Etude
bibliographique) ................................................................................................................................................................. 53
• Expressions de la concentration dissoute en ETM .............................................................................................. 53
• Expressions du Kd des ETM................................................................................................................................. 55
1.3.4. Objectifs scientifiques............................................................................................................................56
Influence de facteurs environnementaux sur la mobilité des ETM dans les sols dans le contexte du changement
global................................................................................................................................................................................... 56
Estimation et modélisation de la phytodisponibilité des ETM dans les sols.................................................................. 57
2. EFFETS DE FACTEURS ENVIRONNEMENTAUX SUR LA MOBILITE DES ETM DANS LE
CONTEXTE DU CHANGEMENT GLOBAL.......................................................................................................58
2.1. OBJECTIFS.......................................................................................................................................................58
2.2. MATERIELS ET METHODES.............................................................................................................................58
2.2.1. Sites d’étude et campagnes d’echantillonnage....................................................................................58
Bassin de la Meuse............................................................................................................................................................. 59
• Le site de De plateaux-Hageven ........................................................................................................................... 60
• Le site de Flémalle................................................................................................................................................. 62
Bassin de l’Ebre.................................................................................................................................................................. 67
• Le sous-bassin Gallego.......................................................................................................................................... 67
2.2.2. Conditionnement des échantillons........................................................................................................71
Échantillons de sol.............................................................................................................................................................. 71
Échantillons de sédiment ................................................................................................................................................... 71
2.2.3. Analyses..................................................................................................................................................71
2.2.4. Plan d’expérience ..................................................................................................................................72
Définitions .......................................................................................................................................................................... 72
Construction du plan factoriel fractionnaire ..................................................................................................................... 73
• Définition et interprétation théorique ................................................................................................................... 73
• Modélisation des données ..................................................................................................................................... 77
• Paramétrisation des facteurs et hypothèses de travail ......................................................................................... 78
2.2.5. Incubation de sol en système fermé (batch) et analyse de la phase aqueuse.....................................81
Préparation des réacteurs (de type « batch ») ................................................................................................................... 81
Analyses des solutions de sol ............................................................................................................................................ 82
2.2.6. Traitements statistiques.........................................................................................................................83
Analyse en Composante Principale (ACP)....................................................................................................................... 83
• Principe................................................................................................................................................................... 83
• Corrélation ou covariance ?................................................................................................................................... 83
• Représentations graphiques................................................................................................................................... 84
Test de corrélation de Pearson........................................................................................................................................... 84
Modélisation des données .................................................................................................................................................. 84
• Régressions linéaires ............................................................................................................................................. 84
• Méthodes ................................................................................................................................................................ 85
• Diagnostic de régression ....................................................................................................................................... 86
2.3. RESULTATS.....................................................................................................................................................86
2.3.1. Propriétés et sélection des échantillons de sol ....................................................................................86
De plateaux-Hageven ......................................................................................................................................................... 86
Flémalle............................................................................................................................................................................... 90
Sous-bassin Gallego ........................................................................................................................................................... 93
Hétérogénéité des échantillons de sol ............................................................................................................................... 96
2.3.2. Cinétiques de pH, Eh et de solubilisation des ETM ..........................................................................100
Cinétiques de pH et Eh.....................................................................................................................................................101
Cinétiques de solubilisation de As et Zn.........................................................................................................................103
Cinétiques de solubilisation de Pb et Cd.........................................................................................................................106
Cinétiques de solubilisation de Hg..................................................................................................................................108
2.3.3. Loi de distribution des données ..........................................................................................................109
2.3.4. Facteurs environnementaux influents sur la solubilisation des ETM ..............................................110
2.3.5. Effet du sol ou effet des facteurs environnementaux sur la solubilisation des ETM ?....................129
2.3.6. Modélisation de la solubilité des ETM...............................................................................................133
En fonction des caractéristiques des échantillons de sol ...............................................................................................133
• Modélisation des concentrations dissoutes des ETM en fonction des caractéristiques des échantillons de sol
134
• Modélisation des coefficients de distribution Kd des ETM en fonction des caractéristiques des échantillons
de sol ............................................................................................................................................................................135
En fonction des effets des facteurs environnementaux ..................................................................................................137
• Modélisation des concentrations dissoutes en ETM en fonction des effets des facteurs environnementaux 137
• Modélisation des coefficients de distribution Kd des ETM en fonction des effets des facteurs
environnementaux .......................................................................................................................................................145
2.4. DISCUSSIONS ................................................................................................................................................148
2.4.1. Facteurs de contrôle de la mobilité des ETM....................................................................................148
Constituants du sol contrôlant la mobilité des ETM......................................................................................................148
Modélisation des concentrations totales en ETM...........................................................................................................152
Effets des facteurs environnementaux sur pH et Eh (solution) .....................................................................................153
2.4.2. Estimation de la spéciation des ETM dans un système simplifié......................................................160
2.4.3. Processus biogeochimiques de solubilisation des ETM....................................................................164
2.4.4. Fonctions de transfert de la mobilité de ETM ...................................................................................173
2.4.5. Critique de la méthode ........................................................................................................................183
2.5. CONCLUSIONS ..............................................................................................................................................185
3. EFFET DE CO (G) SUR LA SOLUBILISATION DES ETM ..................................................................186 2
3.1. INTRODUCTION.............................................................................................................................................186
3.2. EFFET D’UNE PHASE GAZEUSE PURE DE CO ET DE L’ACTIVITE MICROBIENNE ANAEROBIE SUR LA 2
SOLUBILISATION DES ETM .....................................................................................................................................187
3.2.1. Introduction..........................................................................................................................................187
3.2.2. Matériels et méthodes..........................................................................................................................187
3.2.3. Résultats et discussions .......................................................................................................................188
Effet CO ...........................................................................................................................................................................188 2
Effet biotique / abiotique .................................................................................................................................................189
3.2.4. Conclusions intermédiaires.................................................................................................................194
3.3. IMPACT D’UNE AUGMENTATION DE LA TENEUR EN CO ET DE CONDITIONS ANOXIQUES SUR LA 2
SOLUBILISATION DES ETM .....................................................................................................................................195
3.3.1. Introduction..........................................................................................................................................195
3.3.2. Matériels et méthodes..........................................................................................................................195
3.3.3. Résultats et discussions .......................................................................................................................196
Effet sur pH, Eh et Fe.......................................................................................................................................................196
Effet sur la solubilisation des ETM.................................................................................................................................199
3.4. CONCLUSIONS ..............................................................................................................................................205
4. ESTIMATION ET MODELISATION EMPIRIQUE DE LA PHYTODISPONIBILITE DES ETM206
4.1. INTRODUCTION.............................................................................................................................................206
4.2. MATERIELS ET METHODES...........................................................................................................................207
4.2.1. Estimation de la phytodisponibilité des ETM ....................................................................................207
Systèmes à compartiments (ou systèmes « rhizobox »).................................................................................................207
Culture du ray grass..........................................................................................................................................................208
Minéralisation des végétaux ............................................................................................................................................210
4.2.2. La statistique U de Mann-Whitney .....................................................................................................211
4.3. RESULTATS ET DISCUSSIONS........................................................................................................................211
4.3.1. Effet du sol sur la biomasse ................................................................................................................211
4.3.2. Phytoaccumulation des ETM ..............................................................................................................212
4.3.3. Bioaccumulation et facteurs de transfert ...........................................................................................216
Facteurs de bioaccumulation ...........................................................................................................................................216
Facteurs de transfert .........................................................................................................................................................218
4.3.4. Facteurs du sol indicateurs du transfert des ETM à la plante .........................................................219
4.3.5. Phytodisponibilité en lien avec la mobilité des ETM ........................................................................220
4.3.6. Modelisation de l’accumulation des ETM dans les plantes..............................................................220
4.3.7. Etude critique des méthodes employées .............................................................................................224
4.4. CONCLUSION ................................................................................................................................................225
CONCLUSION GENERALE ET PERSPECTIVES ..........................................................................................226
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES ..............................................................................................................232
LISTE DES FIGURES .............................................................................................................................................257
LISTE DES TABLEAUX ........................................................................................................................................264
LISTE DES EQUATIONS.......................................................................................................................................267
ANNEXE 1 : EXPRESSION THEORIQUE DU KD EN FONCTION DU PH..............................................268
ANNEXE 2 : ANALYSES CHIMIQUES PAR DIFFRACTOMETRIE DES RAYONS X DES
ECHANTILLONS DE SOL DE DE PLATEAUX-HAGEVEN (BRGM) .......................................................272
ANNEXE 3 : ANALYSES DES ECHANTILLONS DE SOL DU SITE DE FLEMALLE...........................274
ANNEXE 4 : ANALYSES DES ECHANTILLONS DE SEDIMENTS DU SOUS-BASSIN DU GALLEGO
......................................................................................................................................................................................276
ANNEXE 5 : ANALYSES DES ECHANTILLONS DE SOLS DU SOUS-BASSIN GALLEGO................278
ANNEXE 6 : PROTOCOLES DE DENOMBREMENTS BACTERIENS......................................................279
ANNEXE 7 : NORMES ET REFERENCES DE TENEURS TOTALES DES ETM DANS LES SOLS ...280
ANNEXE 8 : CINETIQUES DE pH, EH ET DE SOLUBILISATION DES ETM POUR LES
ECHANTILLONS DE DE PLATEAUX HAGEVEN.........................................................................................282
ANNEXE 9 : CINETIQUES DE pH, EH ET DE SOLUBILISATION DES ETM POUR LES
ECHANTILLONS DE FLEMALLE .....................................................................................................................292
ANNEXE 10 : CINETIQUES DE pH, EH ET DE SOLUBILISATION DES ETM POUR LES
ECHANTILLONS DU SOUS BASSIN GALLEGO ...........................................................................................303
ANNEXE 11 : DISTRIBUTION STATISTIQUES DES CONCENTRATIONS DISSOUTES EN ETM ET
DES VALEURS DE pH ET EH ..............................................................................................................................315
ANNEXE 12 : ARTICLE PARU DANS ENVIRONMENTAL POLLUTION 148, 2007................................318
Valorisation scientifique des travaux

Article dans une revue avec comité de lecture
Joubert, A., Lucas, L., Garrido, F., Joulian, C., Jauzein, M., 2007. Environmental parameters influence
on inorganic pollutants mobility in soils of three Ebro and Meuse river basin areas in the context of
global change. Environ. Poll., 148, 3, 749-758.
Rapports
Joubert, A., Garrido, F., Jauzein, M., Joulian, C., Lucas, L., 2006. Etude des processus
biogéochimiques prépondérants responsables de la mobilité du Pb, Cd, Zn, As et Hg du sol vers
l’hydrosphère. Rapport de fin de première année de thèse. BRGM/RP-54483-FR, 163 pp.
Batlle-Aguilar, J., Brouyère, S., Garrido, F., Joulian, C., Lucas, L., Jauzein, M., Joubert, A., Morasch,
B., Höhener, P., Hunkeler, D., Bastiaens, L., Dejonghe, W., Diels, L., Gemoets, J., Seuntjens, P.,
Vanbroekhoven, K. 2006. Field and laboratory experiments performed in the Flémalle cokery site by
AquaTerra partners during the period 2005-2006. Unpublished report, 75 pp.
Delivrables AQUATERRA
Baranger, P., Garrido, F., Joulian, C., Jauzein, M., Joubert, A., Lucas, L., Diels, L., Seuntjens, P.,
Vanbroekhoven, K., Roulier, S., 2005. Definition of criteria for “homogeneous units” and common
protocols for experimental procedures. Deliverable BGC3.1. AquaTerra (Integrated Project FP6 no.
505428), 17 pp.
Garrido, F., Joulian, C., Joubert, A., Lucas, L., Jauzein, M., Vanbroekhoven, K., Seuntjens, P., Diels,
L., 2005. Geochemical and microbiological characterization of representative samples. Sampling and
characterization (mineralogical and biogeochemical characterization of representative couples rock-
water samples collected in each homogeneous units). Deliverable BGC3.2. AquaTerra (Integrated
Project FP6 no. 505428), 20 pp.
Garrido, F., Joulian, C., Joubert, A., Lucas, L., Jauzein, M., Vanbroekhoven, K., Seuntjens, P., Diels,
L., Roulier, S., 2005. Progress report of data mining phase on Kd values and laboratory sorption-
desorption experiments. Deliverable BGC3.3. AquaTerra (Integrated Project FP6 no. 505428), 12 pp.

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