Génération de second harmonique sous pointe métallique : vers un nouveau type de microscopie optique à sonde locale, Second harmonic generation induced at a metallic tip : towards a new concept of scanning probe optical microscopy

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Sous la direction de Céline Fiorini, François Treussart
Thèse soutenue le 19 octobre 2010: École normale supérieure de Cachan
Ce travail s’inscrit dans le contexte des microscopies optiques à très haute résolution. Nous proposons un nouveau concept de sonde active pour la microscopie optique en champ proche (SNOM), exploitant les effets de génération de second harmonique (SHG) de molécules. L’idée développée vise à s'affranchir de l’une des principales limitations des sondes actives fluorescentes réalisées jusqu'à présent : l'accrochage des sondes à l'extrémité de la pointe SNOM, étape toujours délicate et souvent peu fiable. Pour ce faire, nous avons mis en œuvre une technique qui consiste à utiliser la localisation du champ électrique au sein d’une jonction pointe métallique-substrat conducteur immergée dans une solution de molécules non-linéaires dipolaires. L’interaction champ-molécules entraine l’orientation locale un nano-volume de ces molécules dont l’excitation par un laser permet ensuite la génération d’un signal de second harmonique. Après avoir validé ce concept dit de « nano-EFISHG » (Electric Field Induced SHG) nous avons conçu un nouveau banc expérimental, dédié à l'imagerie de second harmonique haute résolution : celui-ci a permis d'obtenir les premières images présentant un contraste de second harmonique sur un échantillon structuré à l'échelle micronique.Nous avons ensuite travaillé à l’optimisation de la résolution de l’expérience mise en place : nous avons notamment démontré la possibilité de tirer parti d’effets d’exaltation locale du champ électromagnétique se produisant à l'extrémité de pointes ou de nano-objets métalliques. L’extrapolation des résultats obtenus montre que de telles exaltations devraient permettre d’atteindre des résolutions de l’ordre de 50 nm.
-Nanophotonique
-Champ proche optique
-Optique non linéaire
-Sonde active
-Microscopie
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This work was achieved within the context of high resolution optical microscopy. We propose a new concept of active probe for near-field optical microscopy (SNOM), exploiting the effect of second harmonic generation (SHG) of molecules. The idea intends to avoid one of the main limitations of currently developed fluorescent active probes: the anchoring of the probes at the end of a SNOM tip which is a very delicate and often unreliable step. The technique implemented here consists in using the electric field localization in a metallic tip – conducting substrate junction immersed in a solution containing dipolar non-linear molecules. The interaction between the molecules and the electric field gives rise to the local orientation of a nano-volume of these molecules whose excitation by a laser allows generation of a second harmonic signal.After validation of this concept named as “nanoEFISHG” (Electric Field Induced SHG) we have designed a new experimental setup, dedicated to high resolution second harmonic imaging. Successful implementation of this setup has leaded to the recording of the first images presenting a second harmonic contrast on a sample structured at the micronic scale. Next step has consisted in working towards optimization of the experimental resolution: we have especially study the possibility of taking advantages of local field enhancement effects occurring at metallic nano-structures or sharp tip’s apex. The extrapolation of the obtained results shows that such effects should allow to reach resolutions about 50 nm.
Source: http://www.theses.fr/2010DENS0029/document
Publié le : vendredi 28 octobre 2011
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.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
3.1.3
.
ermettre
.
bala
.
age
.
l'éc
.
tillon
72
.
2.3.3
.
Inuence
.
de
.
la
.
distance
3.1.4
p
l'exp
oin
.
te
.
-
.
éc
.
han
.
tillon
.
.
.
.
.
.
.
.
99
.
Description
.
nouv
.
banc
82
érimen
2.3.4
.
Inuence
.
des
.
non-linéarités
.
d'ordre
.
sup
.
érieur
101
.
Optimisation
.
rapp
.
signal
.
bruit
.
.
.
.
.
.
86
.
2.4
101
Nano-EFISHG
Microscop
:
et
bilan
trôles
et
.
p
.
ersp
.
ectiv
.
es
.
.
.
.
.
.
3.2.3
.
des
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
3.2.4
.
y
88
de
2.4.1
han
Estimation
.
de
.
la
.
résolution
.
actuelle
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
108
.
Mo
.
Op
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
88
.
2.4.2
.
Limite
.
de
.
résolution
.
du
.
système
.
.
.
.
110
.
Réglages
.
optiques
.
amon
.
du
.
e
.
.
.
.
.
.
.
3.3.2
.
man
.
du
.
et
89
la
2.4.3
oin
V
.
ers
.
la
.
microscopie
.
à
.
sonde
3.3.3
activ
des
e
man
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
113
.
Imagerie
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
90
.
3
.
Microscopie
.
GSH
.
sous
.
p
.
oin
.
te
.
:
114
94
3.1
2.1.3
tel-00561846, version 1 - 2 Feb 2011sonde
162
c
T
A
est
radiale
du
.
disp
.
ositif
électromagnétique
.
longitudinale
.
149
.
.
.
.
.
.
.
.
.
180
.
.
.
.
.
.
.
.
.
de
.
.
.
c
.
4.5
.
.
.
.
.
.
.
hamp
.
166
.
en
.
terface
.
.
.
du
.
.
.
4.3.2
115
linéaire
3.5
de
Optimisation
.
de
.
la
érimen
tête
155
STM
.
.
.
.
en
.
.
.
.
.
de
.
.
.
.
.
210
.
.
.
.
.
.
.
de
.
.
.
.
.
ersp
.
p
.
oie
.
l'exp
.
Ingénierie
117
ra
3.6
.
Premières
4.3.1
images
de
de
e
microscopie
.
GSH
.
sous
osan
p
p
oin
.
te
4.3.3
.
p
.
.
.
.
.
.
.
.
.
Caractérisation
.
du
.
olarisation
121
Caractérisation
4
loin
Exaltation
.
de
.
c
.
hamp
4.4.2
et
hamp
Lo
.
calisation
.
en
.
b
.
out
du
de
.
p
.
oin
.
te
.
128
.
4.1
Rôle
Exaltation
asso
du
.
c
.
hamp
.
électromagnétique
.
.
.
.
.
.
4.5.2
.
de
.
.
.
.
.
.
.
.
.
et
.
es
.
abrication
.
tes
.
par
.
c
129
Automatisation
4.1.1
et
L'eet
194
de
c
p
diagramme
oin
on-
te
.
.
9
.
146
.
Amplication
.
signal
.
la
.
activ
.
.
.
.
.
.
.
.
.
146
.
Comp
.
te
.
en
.
olarisation
.
.
.
.
.
148
.
Cas
.
la
.
olarisation
.
.
.
.
129
.
4.1.2
.
Les
.
résonances
.
plasmons
.
.
.
.
4.4
.
exp
.
tale
.
faisceau
.
p
.
radiale
.
4.4.1
.
en
.
hamp
.
tain
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
155
131
Caractérisation
4.2
c
Études
pro
d'éc
he
han
.
tillons
.
présen
.
tan
.
t
.
des
.
exaltations
157
de
Amplication
c
signal
hamp
GSH
.
.
.
.
.
.
133
.
4.2.1
.
Cas
.
d'un
.
n÷ud
.
papillon
.
.
4.5.1
.
du
.
cié
.
t
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
162
.
Rôle
133
l'exaltation
4.2.2
c
Cas
.
de
.
nano-ls
.
d'or
.
lithographiés
.
.
.
.
.
.
.
.
Conclusion
.
P
.
ectiv
.
174
.
F
.
de
.
oin
.
nes
.
or
.
v
138
électro
4.3
himique
Lo
B
calisation
de
d'une
érience
exaltation
in
de
utilisateur
c
C
hamp
du
en
hamp
b
et
out
de
de
y
p
nemen
oin
te
3.4
(2)χ
tel-00561846, version 1 - 2 Feb 2011ces
des
d'un
tro
cela
duction
hniques
Au
tre
cours
ces
des
caracté-
dernières
caractériser
décennies,
ui
l'év
ou
olution
cette
des
tec
tec
de
hnologies
dév
de
métho
l'infor-
comme
mation
éc
a
t
été
p
très
force
rapide
metten
a
han
v
dimension
ec
10
l'apparition
approfondir
des
améliorer
transmissions
manipulation
à
pas
haut
parallèle
débit,
éc
la
de
densication
été
du
en
sto
ysiques
c
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k
sonde
age
p
des
à
données
les
et
le
l'augmen
proprié-
tation
à
de
une
la
la
vitesse
courte
de
la
trai-
p
temen
oire
t
des
des
il
informations.
connaissance
Cette
eaux
év
métho
olution
et
a
nanomatériaux
été
p
p
faire
ossible
er
grâce
outils
à
adaptés
la
nanométriques.
miniaturisa-
de
tion
morphologie
des
on
comp
elopp
osan
microscopie
ts
P
électroniques
propriétés
qui
p
son
des
t
des
aujourd'h
microscopie
ui
cale
de
mises
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t.
nanomé-
microscop
triques.
tunnel
Or
de
à
électro-
ces
han
éc
e
helles,
(AFM)
les
mécaniques,
princip
Ces
es
lo
ph
à
ysiques
teraction
mis
sonde
en
de
jeu
La
ne
ortée
son
teraction
t
p
plus
la
une
t
simple
nanométriques
extrap
év
olation
olution
des
nano-
lois
hnologies,
existan
faut
tes
la
à
de
l'éc
nouv
helle
phénomènes,
macroscopique,
les
les
des
phéno-
fabrication
mènes
de
quan
des
tiques
et
dev
ne
an
eut
t
se
notammen
sans
t
elopp
être
en
pris
des
en
de
compte.
risations
La
aux
compréhension
helles
des
Des
phénomènes
des
ph
caractérisation
ysiques
la
aux
de
très
nanomatériaux
p
t
etites
dév
éc
ées,
helles
la
a
électronique
p
transmission.
ermis
our
le
les
dév
ph
elopp
à
emen
etites
t
helles
des
éc
nanotec
tillons,
hnologies,
tec
a
de
v
à
ec
lo
des
on
applications
été
aussi
au
bien
oin
en
Aujourd'h
électronique
le
qu'en
e
magnétisme,
eet
en
(STM)
biologie
ermet
ou
sonder
en
propriétés
médecine.
niques
Dans
éc
les
tillon,
années
microscop
à
à
v
atomique
enir,
les
ces
tés
nou-
électriques
v
magnétiques.
elles
microscopies
tec
sondes
hnologies
cales
seron
t
t
prot
app
in
elées
en
à
la
être
et
utilisées
surface
dans
l'éc
tous
tillon.
les
très
domaines,
p
tan
de
t
in
leurs
et
p
très
ossibilités
etite
son
de
t
sonde
grandes.
ermetten
Mais
d'obtenir
p
résolutions
our
v
p
atomiques.
oursuivre
cette
In
tel-00561846, version 1 - 2 Feb 2011

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