Thèse présentée pour obtenir le grade de Docteur de l'Université Louis Pasteur

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Thèse présentée pour obtenir le grade de Docteur de l'Université Louis Pasteur Strasbourg I Discipline : Sciences de la Terre et de l'Univers Spécialité : Géochimie - Minéralogie par : MARTY Nicolas Modélisation couplée (transport - réaction) des interactions fluides - argiles et de leurs effets en retour sur les propriétés physiques de barrières ouvragées en bentonite. Soutenue publiquement le 10 Novembre 2006 Membres du jury Directeur de thèse : M. B. Fritz Rapporteur interne : M. F. Chabaux Rapporteur externe : M. M. Cathelinau Rapporteur externe : M. L. Trotignon Examinateur: M. B. Grambow Examinateur : M. N. Michau

  • sciences de la terre et de l'univers

  • directeur de thèse sur la couverture

  • précieux conseils

  • directeur de la thèse

  • gratitude aux membres du jury pour l'intérêt

  • précieux conseils en matière de modélisation géochimique


Publié le : mercredi 1 novembre 2006
Lecture(s) : 18
Source : scd-theses.u-strasbg.fr
Nombre de pages : 314
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Thèse présentée pour obtenir le grade de
Docteur de l’Université Louis Pasteur
Strasbourg I

Discipline : Sciences de la Terre et de l’Univers

Spécialité : Géochimie - Minéralogie

par : MARTY Nicolas



Modélisation couplée (transport - réaction)
des interactions fluides - argiles et de leurs
effets en retour sur les propriétés physiques
de barrières ouvragées en bentonite.



Soutenue publiquement le 10 Novembre 2006

Membres du jury

Directeur de thèse : M. B. Fritz
Rapporteur interne : M. F. Chabaux
Rapporteur externe : M. M. Cathelinau
Rapporteur externe : M. L. Trotignon
Examinateur: M. B. Grambow
Examinateur : M. N. Michau
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Thèse présentée pour obtenir le grade de
Docteur de l’Université Louis Pasteur
Strasbourg I

Discipline : Sciences de la Terre et de l’Univers

Spécialité : Géochimie - Minéralogie

par : MARTY Nicolas



Modélisation couplée (transport - réaction)
des interactions fluides - argiles et de leurs
effets en retour sur les propriétés physiques
de barrières ouvragées en bentonite.



Soutenue publiquement le 10 Novembre 2006

Membres du jury

Directeur de thèse : M. B. Fritz
Rapporteur interne : M. F. Chabaux
Rapporteur externe : M. M. Cathelinau
Rapporteur externe : M. L. Trotignon
Examinateur: M. B. Grambow
Examinateur : M. N. Michau

34 Remerciements

Tout d’abord, je tiens à remercier mon directeur de thèse, M. Bertrand FRITZ qui m’a
proposé ce sujet de thèse et a accepté de le diriger. Il a su me faire profiter de son expérience
au travers de discussions au cours desquelles il m’a fait partager sa vision toujours claire des
différents aspects de la géochimie et de la modélisation. Ses qualités scientifiques et
pédagogiques sont pour beaucoup dans l'aboutissement de ces travaux.

J’exprime toute ma gratitude à l’Andra pour avoir financé mes travaux de thèse. Je
suis infiniment reconnaissant à M. Nicolas MICHAU (mon référant Andra) pour s’être autant
investi dans mes travaux de recherche. Je regrette qu’il ne puisse pas apparaître comme co-
directeur de thèse sur la couverture de ce mémoire, une place qu’il aurait plus que largement
mérité.

Je tiens également à souligner la contribution importante de M. Alain CLEMENT dont
les précieux conseils en matière de modélisation géochimique ont été primordiaux pour la
conception des simulations numériques. Sa patience, sa rigueur et son organisation sont des
qualités exceptionnelles que l’on ne trouve que chez de rares personnes.

Je remercie chaleureusement M. German MONTES-H qui fut pendant deux ans en
post-doctorat au CGS sur un sujet proche de ma thématique. Sa présence au cours de la
réalisation de mon doctorat et son amitié ont été enrichissantes d’un point de vue scientifique
et humain.

Je souhaite exprimer ma gratitude aux membres du jury pour l'intérêt qu'ils ont
manifesté pour ce travail et leurs précieuses remarques. J'exprime plus particulièrement mes
remerciements à M. Laurent TROTIGNON qui m’a divulgué de précieux conseils pour
l’amélioration de ce mémoire.

Je dédie ce travail à Véronique, avec qui je partage ma vie, pour avoir accepté tant de
sacrifices durant ces dernières années.

5 Mes remerciements vont bien entendu à ma famille, ma belle-famille et mes amis qui
ont su m’entourer au cours de ces années d’une inestimable affection. Je passe une dédicace
spéciale à Nicolas OUDARD qui comme moi s’est expatrié en Alsace. Je tiens également à
remercier Matthieu GRANET qui laisse des souvenirs de rigolade et de méchouillade, sans
oublier Nicolas PERDRIAL, compagnon de souffrances. Je profite de ces quelques lignes
pour saluer la patience de Raja HADJAMOR avec qui j’ai partagé le bureau et qui m’a
supporté pendant ces trois années.

Je remercie aussi toutes les personnes que j'ai pu côtoyer au sein du CGS, qu'elles
soient titulaires, stagiaires ou thèsards, et qui ont contribué au bon déroulement de mon
doctorat….
6 Sommaire



Sommaire ............................................................................................................. 3
Introduction générale.......................................................................................... 9
1 Chapitre I : Contexte général de l’étude.................................................. 15
2 Chapitre II : Thermodynamique des interactions fluides minéraux .... 55
3 Chapitre III : Cinétique des interactions fluides minéraux ................... 95
4 Chapitre IV : Transport réactif et effets en retour............................... 145
5 Chapitre V : Modélisation des modifications minéralogiques subies par
la barrière ouvragée ........................................................................................ 189
6 Chapitre VI : Modélisation des modifications des propriétés physiques
de la barrière ouvragée mise en situation de stockage ................................ 241
Conclusions générales et perspectives ........................................................... 263
Références bibliographiques .......................................................................... 271
Liste des figures ...............................................................................................293
Liste des tableaux ............................................................................................ 303
Table des matières........................................................................................... 305

78 Introduction générale

Dans le cadre des recherches conduites par l’Andra (Agence nationale pour la gestion
des déchets radioactifs) sur la faisabilité d’un stockage en formation géologique profonde
pour les déchets radioactifs de haute activité ou à vie longue, les matériaux argileux gonflants,
de type bentonite, sont envisagés pour constituer différents ouvrages de confinement : barrière
ouvragée et bouchon d’alvéole, scellement de puits et de galerie. Dans le cas des concepts
d’alvéole de combustibles usés actuellement à l’étude, les argiles vont se trouver au contact
d’éléments en acier non ou faiblement allié tels que le conteneur ou le chemisage. Au cours
3+du temps, cet acier va se corroder et relâcher du fer, transitoirement sous forme Fe , puis
2+Fe , dans le fluide poral des argiles. Ces éléments vont migrer et interagir notamment avec
les phases argileuses, via des processus de transformations minéralogiques. Le problème se
pose alors (1) d’identifier les phases primaires réactives du matériau argileux et les phases
néoformées, (2) d’évaluer les conséquences des interactions fer/argile sur les propriétés
hydrauliques et de confinement des ouvrages (porosité, perméabilité, plasticité, gonflement,
coefficient de diffusion, rétention des radionucléides), (3) de déterminer les paramètres
d’environnement qui jouent un rôle important dans les processus (température, pH, Eh,
concentrations en solution d’éléments majeurs et traces), afin (4) de quantifier l’extension des
phénomènes à long terme, sur des échelles de temps allant jusqu’au million d’années.

L’objectif de cette thèse est de développer la modélisation du comportement des
phases argileuses dans les conditions envisagées pour les stockages de déchets radioactifs. Le
devenir d’une barrière ouvragée en bentonite est étudié en présence de fer libéré par la
corrosion des conteneurs métalliques, et en présence du fluide caractéristique de la formation
géologique, diffusant à travers l’ouvrage de confinement. L’originalité de ce travail est
d’aborder, pour des argiles mises en conditions de stockage, les effets en retour de la
modification chimique et minéralogique des argiles sur leurs propriétés physiques et par
conséquent sur leurs caractéristiques de transport (porosité, perméabilité). Ces effets en retour
sont simulés en utilisant le code couplé de transport réactif KIRMAT, développé au CGS à
Strasbourg, sur la base d’un modèle géochimique ouvert à la circulation des fluides.

9 Le premier chapitre de thèse met en évidence les origines diverses des déchets
radioactifs, même s’il est vrai que la production d’énergie électrique en constitue la principale
source. Les déchets radioactifs ne présentent pas tous les mêmes dangers vis-à-vis de la santé
publique, et d’une manière générale, vis-à-vis de la biosphère. Par conséquent, la France a mis
en place une classification basée sur l’activité et sur la durée de vie de ces radioéléments,
permettant ainsi de séparer les produits les plus dangereux. La gestion des déchets radioactifs,
et les concepts de stockage étudiés par l’Andra, sont rationnels et découlent directement de la
classification adoptée. La solution envisagée pour les déchets à haute activité et à vie longue
est un confinement réversible en couche géologique profonde. Le laboratoire souterrain de la
Meuse Haute-Marne a été spécialement construit afin d’étudier la faisabilité d’un ouvrage de
stockage dans la couche d’argilite du Callovo-Oxfordien. Pour les combustibles usés, une
barrière ouvragée en bentonite compactée est proposée afin d’optimiser les propriétés de
confinement, on parle alors d’un concept multibarrières. La bentonite MX-80 a été retenue
comme matériau de référence afin d’étudier les possibles modifications physicochimiques
subies par une barrière ouvragée mise en situation de stockage. Les modifications
minéralogiques de la bentonite MX-80 attendues au cours de nos simulations, lors de sa mise
en contact avec le milieu géologique et avec du fer métal corrodé, sont énumérées en dernière
partie de ce chapitre.

Le second chapitre rappelle les lois thermodynamiques fondamentales qui gouvernent
l'évolution d'un système eau-roche. Une revue des constantes d’équilibre des phases minérales
primaires (initialement présentes dans la bentonite) y est présentée. La constante d’équilibre
thermodynamique de la montmorillonite constitutive de la MX-80, n’étant pas disponible
dans la base de données de KIRMAT, a fait l’objet d’une estimation par le biais de la méthode
développée par Vieillard (2002). La thermodynamique des réactions d’hydrolyse des phases
primaires étant ainsi définie, une composition de fluide équilibré à 100°C avec l’ensemble de
ces minéraux est calculée. Les constantes d’équilibre thermodynamique des phases testées en
précipitation sont ensuite déterminées et laissent une possibilité d’équilibre au système
géochimique en début de simulation (sans perturbations extérieures le système ne peut pas
évoluer spontanément). Le concept des solutions solides est résumé en dernière partie de
chapitre, avec son application à l’étude de l’échange cationique pouvant survenir dans la
montmorillonite de la MX-80.

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