Microcavity plasmonics [Elektronische Ressource] / Ralf Ameling. Betreuer: Harald Giessen
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MICROCAVITYPLASMONICSVon der Fakultat¨ fur¨ Mathematik und Physik der Universitat¨ Stuttgart¨zur Erlangung der Wurde eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.)genehmigte Abhandlungvorgelegt vonRalf Amelingaus AalenHauptberichter: Prof. Dr. Harald GiessenMitberichter: Prof. Dr. Peter MichlerTag der Einreichung: 07.06.2011Tag der mundlichen¨ Prufung:¨ 29.07.20114. Physikalisches Institut der Universitat¨ Stuttgart2011ZUSAMMENFASSUNGDas Verstandnis¨ der Wechselwirkungen von Licht und Materie im Nanometerbereich bil-det die Grundlage fur¨ viele zukunftige¨ Technologien, Anwendungen und Materialien. ImRahmen dieser Arbeit wurden gekoppelte plasmonisch-photonische Systeme untersucht,die aus einer Kombinations von photonischen Mikroresonatoren und metallischen Nano-strukturen bestehen. In solchen Systemen ist es moglich,¨ eine besonders starke Kopplungzwischen den elektromagnetischen Lichtmoden eines Resonators und kollektiven Elek-¨tronenschwingungen (Plasmonen) im Metall zu beobachten. Uber das Nahfeld gekoppelteNanodrahtpaare wurden dazu zwischen zwei Metallschichten, die einen Mikroresonatorbilden, platziert. Abhangig¨ von der Position der Nanodrahte¨ im Mikroresonator konnen¨dabei sowohl elektrische als auch magnetische Moden des Lichts an symmetrische undantisymmetrische Plasmonenmoden koppeln, die jeweils elektrische und magnetische Di-pole aufweisen.

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Publié le 01 janvier 2011
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Langue Deutsch
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MICROCAVITYPLASMONICS
Von der Fakultat¨ fur¨ Mathematik und Physik der Universitat¨ Stuttgart
¨zur Erlangung der Wurde eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.)
genehmigte Abhandlung
vorgelegt von
Ralf Ameling
aus Aalen
Hauptberichter: Prof. Dr. Harald Giessen
Mitberichter: Prof. Dr. Peter Michler
Tag der Einreichung: 07.06.2011
Tag der mundlichen¨ Prufung:¨ 29.07.2011
4. Physikalisches Institut der Universitat¨ Stuttgart
2011ZUSAMMENFASSUNG
Das Verstandnis¨ der Wechselwirkungen von Licht und Materie im Nanometerbereich bil-
det die Grundlage fur¨ viele zukunftige¨ Technologien, Anwendungen und Materialien. Im
Rahmen dieser Arbeit wurden gekoppelte plasmonisch-photonische Systeme untersucht,
die aus einer Kombinations von photonischen Mikroresonatoren und metallischen Nano-
strukturen bestehen. In solchen Systemen ist es moglich,¨ eine besonders starke Kopplung
zwischen den elektromagnetischen Lichtmoden eines Resonators und kollektiven Elek-
¨tronenschwingungen (Plasmonen) im Metall zu beobachten. Uber das Nahfeld gekoppelte
Nanodrahtpaare wurden dazu zwischen zwei Metallschichten, die einen Mikroresonator
bilden, platziert. Abhangig¨ von der Position der Nanodrahte¨ im Mikroresonator konnen¨
dabei sowohl elektrische als auch magnetische Moden des Lichts an symmetrische und
antisymmetrische Plasmonenmoden koppeln, die jeweils elektrische und magnetische Di-
pole aufweisen. Die gemessenen Kopplungsstark¨ en sind dabei sowohl im elektrischen als
auch im magnetischen Fall außergewohnlich¨ hoch. Platziert man die Nanostrukturen na-
he an die Spiegel des Resonators, konnen¨ neben den lokalisierten Teilchenplasmonen
auch propagierende Oberflachenplasmonen¨ an den Grenzschichten des Metalls angeregt
und stark an die photonsichen Lichtmoden gekoppelt werden. Daruber¨ hinaus wurde ei-
ne erste Anwendungsmoglichk¨ eit der Strukturen als Sensoren untersucht. Die Ergebnisse
haben gezeigt, dass gekoppelte photonisch-plasmonische Strukturen durch umgebungs-
abhangige¨ Phasenverschiebungen bei der Plasmonenanregung eine weitaus hohere¨ Sensi-
¨tivitat¨ gegenuber¨ Anderungen in ihrer Umgebung als herkommliche¨ lokalisierte plasmoni-
sche Sensoren aufweisen. Die Arbeit umfasst theoretische Modelle und Simulationen von
nah- und fernfeldgekoppelten plasmonischen Systemen um die beobachteten Phanomene¨
zu erklaren.¨ Außerdem werden die experimentellen Verfahren zur Herstellung und Ver-
messung der mehrschichtigen Nanostrukturen vorgestellt. Die Ergebnisse der Arbeit tra-
gen zu einem besseren Verstandnis¨ von Licht-Metall-Wechselwirkungen in dreidimensio-
nalen nah- und fernfeldgekoppelten plasmonischen Nanostrukturen bei und zeigen erste
¨Moglichkeiten zu deren praktischer Anwendung auf.
3ABSTRACT
The understanding of light-matter interactions at the nanoscale lay the groundwork for
many future technologies, applications and materials. The scope of this thesis is the
investigation of coupled photonic-plasmonic systems consisting of a combination of pho-
tonic microcavities and metallic nanostructures. In such systems, it is possible to observe
an exceptionally strong coupling between electromagnetic light modes of a resonator and
collective electron oscillations (plasmons) in the metal. Near-field coupled nanowire pairs
were placed between two metal layers that form a microcavity. Depending on the position
of the nanowires in the microcavity, electric as well as magnetic modes of the light can
be coupled to symmetric and antisymmetric plasmon modes exhibiting electric and mag-
netic dipoles. The measured coupling strengths both in the electric and magnetic case are
extremely high. If the nanostructures are placed close to the mirrors of the cavity, both
localized particle plasmons as well as propagating surface plasmons at the interfaces of
the metal can be excited and strongly coupled to the photonic light modes. Furthermore,
a first possible application of the structures as sensors was explored. The results have
shown, that coupled photonic-plasmonic structures possess a considerably higher sensi-
tivity to changes in their environment than conventional localized plasmon sensors due to
a plasmon excitation phase shift that is depending on the environment. The thesis includes
theoretical models and simulations of near- and far-field coupled plasmonic systems to
explain the observed phenomena. Furthermore, the experimental techniques for the fabri-
cation and characterization of multilayer nanostructures are presented. The results of the
thesis contribute to a better understanding of light-metal interactions in three-dimensional
near- and far-field coupled plasmonic and disclose possibilities of their
initial practical use.
5CONTENTS
Zusammenfassung 3
Abstract 5
Contents 7
1 Introduction 11
1.1 The Control of Light and Matter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.2 Plasmonic Nanostructures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.3 Outline . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2 Electrodynamics of Bulk and Nanostructured Metals 17
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.2 Bulk Metals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.2.1 Quasi-Free Electron Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2.2 Electrodynamic Properties of Gold . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.3 Metal Surfaces . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3.1 Metal Mirrors and Metal Cavities . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3.2 Surface Plasmons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
2.4 Nanostructured Metals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.4.1 Localized Plasmon Resonances . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.4.2 Metal Nanospheres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.4.3 Metal Nanorods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.4.4 Metal Nanowires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.4.5 Damping, Linewidth, and Lifetime . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.5 Simulation Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.5.1 Finite Difference Time Domain Method . . . . . . . . . . . . . . 33
2.5.2 Fourier Modal Method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3 Experimental Techniques 35
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.2 Thin Layer Deposition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
7CONTENTS
3.3 Etching . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3.4 Nanostructuring . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.5 Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4 Plasmon Coupling 45
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
4.2 Near-Field Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.2.1 Dipole Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
4.2.2 Plasmon Hybridization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
4.2.3 Nanorod Pairs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
4.2.4 Mirror Hybridization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.3 Far-Field Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
4.3.1 Transition from Near- to Far-Field Coupling . . . . . . . . . . . . 52
4.3.2 Phase Shift Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
4.3.3 Nanostructured Cavities . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
4.3.4 Multilayer Stacks . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
5 Strong Coupling of Photonic and Localized Plasmon Modes 59
5.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
5.2 Strong Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
5.2.1 Strong Coupling of Quantum Emitters and Light . . . . . . . . . 59
5.2.2 Transition to Plasmonic Systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
5.3 Single Nanorods in a Microcavity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
5.4 Nanorod Pairs in a Microcavity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
5.4.1 Electric and Magnetic Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
5.4.2 Variation of Plasmon Position . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
5.4.3 Nature of the Modes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
5.4.4 Fabrication Details . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
5.4.5 Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
5.4.6 Splitting Energies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
5.5 Multilayer Nanorods in a Microcavity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
6 Strong Coupling of Photonic and Surface Plasmon Modes 75
6.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
6.2 Structure Geometry and Coupling Scheme . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
6.2.1 Excitation of Surface and Localized Plasmons . . . . . . . . . . . 75
6.2.2 Enhancing Light-Plasmon Coupling by a Photonic Microcavity . 77
6.2.3 Fabrication and Measurement

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