UNIVERSITE LOUIS PASTEUR STRASBOURG INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR ULP CNRS

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Niveau: Supérieur

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UNIVERSITE LOUIS PASTEUR STRASBOURG INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR 7507 ULP-CNRS INSTITUT FRANCO-ALLEMAND DE RECHERCHE SUR L'ENVIRONNEMENT, ANTENNE DE STRASBOURG THESE Présentée en vue de l'obtention du diplôme de DOCTEUR DE L'UNIVERSITE LOUIS PASTEUR DE STRASBOURG Spécialité : Mécanique des fluides par Fabien NEX MODELISATION NUMERIQUE DE LA BIODEGRADATION DES COMPOSES ORGANO- CHLORES DANS LES AQUIFERES FONDEE SUR DES EXPERIMENTATIONS IN SITU Le cas des chloroéthènes Soutenue le 12 octobre 2004 devant le jury constitué de : MM. G. SCHÄFER Directeur de thèse T.M. VOGEL Directeur de thèse S.VUILLEUMIER Rapporteur interne F. DELAY Rapporteur externe P. WERNER Rapporteur externe J.-M. CÔME Examinateur Thèse préparée au sein du Groupe d'Animation de la Recherche IFARE de l'IMFS Co-financement

  • modélisation numérique du transfert dans les aquifères

  • ulp de strasbourg

  • dresden rapporteur externe

  • spécialités des membres du jury

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Publié le 01 octobre 2004
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UNIVERSITE LOUIS PASTEUR STRASBOURG
INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR 7507 ULP-CNRS
INSTITUT FRANCO-ALLEMAND DE RECHERCHE SUR L'ENVIRONNEMENT, ANTENNE DE STRASBOURG
THESE
Présentée en vue de l'obtention du diplôme de
DOCTEUR DE L'UNIVERSITE LOUIS PASTEUR DE STRASBOURG
Spécialité : Mécanique des fluides
par
Fabien NEX
MODELISATION NUMERIQUE DE LA BIODEGRADATION DES COMPOSES ORGANO-
CHLORES DANS LES AQUIFERES FONDEE SUR DES EXPERIMENTATIONS IN SITU
Le cas des chloroéthènes
Soutenue le 12 octobre 2004 devant le jury constitué de :
MM. G. SCHÄFER Directeur de thèse
T.M. VOGEL Directeu
S.VUILLEUMIER Rapporteur interne
F. DELAY Rapporteur externe
P. WERNER Rapporteur externe
J.-M. CÔME Examinateur
Thèse préparée au sein du Groupe d'Animation de la Recherche
"IFARE" de l'IMFS
Co-financementPréambule

Préambule : qualités et spécialités des membres du jury
Stéphane VUILLEUMIER Professeur à l’ULP
Rapporteur interne Equipe de microbiologie de l’environnement
Dynamique, évolution et expression de génomes de microorganismes
FRE 2326 ULP-CNRS
Université Louis Pasteur
28 rue Goethe
F - 67083 Strasbourg Cedex
Spécialités : Microbiologie de l’environnement
Frédéric DELAY Professeur à l’Université de Poitiers
Rapporteur externe Laboratoire HydrASA – UMR CNRS 6532
Bâtiment Sciences Naturelles
40 avenue du recteur Pineau
86022 Poitiers Cedex
Spécialités : Hydrogéologie quantitative, modélisation numérique du
transfert dans les aquifères
Peter WERNER Professeur à la Technische Universität Dresden
Rapporteur externe Institut für Abfallwirtschaft
Pratzschwitzer Str. 15
D – 01796 Pirna
Spécialités : Microbiologie de l’eau, remédiation des sites pollués par
voie microbienne
Jean-Marie CÔME Directeur R&D de BURGÉAP
Examinateur BURGÉAP
19 rue de la Villette
69425 Lyon Cedex 03
Spécialités : Modélisation, sites et sols pollués
Gerhard SCHÄFER Professeur à l’ULP, Enseignant-Chercheur à l’IMFS
Directeur de thèse Directeur de l’antenne française de l’IFARE
Institut Franco-Allemand de Recherche sur l’Environnement
23 rue du Loess
67037 Strasbourg Cedex
Spécialités : expérimentation et modélisation mathématique du
transfert de masse en système multiphasique
Timothy M. VOGEL Professeur à l’Université Claude Bernard (Lyon 1)
Directeur de thèse Laboratoire d’Ecologie Microbienne – UMR CNRS 5557
Bâtiment Grégor Mendel
16 rue Raphaël Dubois
69622 Villeurbanne Cedex
Spécialités : Microbiologie, bioremédiation, biodégradation des
solvants chlorés
12Remerciements

Remerciements
Après avoir mis le point final à la rédaction d’un document synthétisant trois années d’un travail
scientifique sérieux et approfondi, on pourrait penser que l’écriture de la page des remerciements est
en comparaison un travail aisé et détendu. Erreur ! En ce qui me concerne en tout cas, j’ai eu
l’opportunité de réaliser une thèse résultant de la collaboration entre un laboratoire d’université
(l’IMFS-IFARE de l’université Louis Pasteur de Strasbourg), un bureau d’études spécialisé dans
l’environnement et l’aide au développement (BURGÉAP) et un établissement public à caractère
industriel et commercial avec comme missions phares l’environnement et la maîtrise de l’énergie
(l’ADEME). Cela implique nécessairement le côtoiement d’un grand nombre de personnes de
compétences diverses et complémentaires, personnes qu’il ne faut pas oublier au moment crucial des
remerciements. Je vais donc tenter de n’en oublier aucune et de remercier tous ceux qui m’ont aidé à
mener à bien mon travail de thèse.
Tout d’abord, j’exprime ma vive reconnaissance à mes deux directeurs de thèse, Gerhard Schäfer,
Professeur à l’ULP de Strasbourg, et Tim Vogel, Professeur à l’UCB de Lyon, pour m’avoir aidé et
soutenu tout au long de ce travail et pour m’avoir transmis, du moins je l’espère, une partie de leurs
compétences.
Je tiens également à remercier vivement mes deux directeurs scientifiques, Claude Mouton, Ingénieur
Sites et Sols pollués à l’ADEME, et Jean-Marie Côme, Directeur R&D de BURGÉAP, pour s’être montrés
disponibles et m’avoir apporté leur expérience personnelle du vaste problème que posent les solvants
chlorés. Tout particulièrement à Jean-Marie, merci d’avoir accepté de participer à mon jury de thèse.
Je remercie Messieurs Stéphane Vuilleumier, Professeur à l’ULP, Frédéric Delay, Professeur à
l’Université de Poitiers et Peter Werner, Professeur à l’Université de Dresde, d’avoir bien voulu juger
mon travail en tant que rapporteurs et participer à mon jury de thèse.
Merci également à Marcel Ropars, Pierre le Thiez et Frank Haeseler de l’Institut Français du Pétrole
(IFP) pour m’avoir apporté leur aide lors de certaines étapes délicates de ce travail de recherche.
Enfin, j’adresse ma profonde gratitude à trois groupes de personnes que j’ai le plus côtoyés pendant
ces trois années et qui m’ont permis, qui pour les moments de détente passés ensemble, qui pour les
parties de flipper, de pingouins et de guitare pendant les pauses syndicales bien méritées, qui pour
l’aide et l’expérience qu’ils m’ont transmises, de mener à bien ce travail profondément enrichissant
dans les meilleures conditions.
Le premier groupe correspond à tout le personnel de l’IFARE, Personnel administratif, Titulaires,
Thésards, Stagiaires, que je ne souhaite pas nommer pour n’oublier personne mais qui savent tous et
toutes ce qu’ils m’ont apporté et ce que je leur dois.
Le second groupe est toute l’équipe de BURGÉAP, BURGÉAP Lyon en particulier, que là non plus je
n’ai pas la force d’énumérer tant elle est nombreuse, mais de laquelle j’ai le grand plaisir de faire
désormais partie.
Enfin, le dernier groupe de personnes que je souhaite particulièrement remercier est constitué de mes
parents, ma famille et mes amis, tous ces gens proches même s’ils ne le sont pas toujours au
quotidien, et à qui j’ai donné rendez-vous le 12 octobre pour m’apporter une fois de plus leur soutien
dans l’épreuve finale qui a clos, du moins pour l’instant, ce travail de longue haleine mais ô combien
enrichissant et gratifiant qu’est une thèse de doctorat.
34Table des matières

TABLE DES MATIERES
PRÉAMBULE : QUALITÉS ET SPÉCIALITÉS DES MEMBRES DU JURY 1
REMERCIEMENTS 3
INTRODUCTION 13
CHAPITRE 1 19
1 - LE DEVENIR DES COMPOSÉS ORGANO-CHLORES DANS LES AQUIFÈRES 21
1.1 CARACTÉRISTIQUES DES COMPOSÉS ORGANO-CHLORÉS 21
1.1.1 Définition, origine et utilisation des composés organo-chlorés 21
1.1.1.1 Les composés organo-halogénés 21
1.1.1.2 Origine des composés organo-chlorés 21
1.1.1.3 Production, consommation et utilisation des composés organo-chlorés 23
1.1.2 Propriétés physico-chimiques 25
1.1.3 Impact des OHV sur la santé humaine 26
1.2 COMPORTEMENT DES COMPOSES ORGANO-CHLORÉS DANS LES MILIEUX SOUTERRAINS 28
1.2.1 Les OHV, sources de pollution à long terme des milieux souterrains 28
1.2.1.1 Les pollutions industrielles par les OHV 28
1.2.1.2 Devenir d’une source de pollution d’OHV 29
1.2.1.3 Définition de l’atténuation naturelle 30
1.2.2 Mécanismes de biodégradation des OHV 35
1.2.2.1 Introduction / définition des principaux termes 35
1.2.2.2 Les réactions d’oxydation 36
1.2.2.3 Les réactions de réduction 37
1.2.2.4 Aspect thermodynamique de la biodégradation – le rôle des accepteurs d’électrons 40
1.2.2.5 Biodégradabilité des différentes familles d’OHV 44
1.2.2.6 Biodégradation de la phase organique d’OHV 45
1.3 ANALYSE CRITIQUE DES CODES NUMÉRIQUES PRENANT EN COMPTE LA BIODEGRADATION
DES ORGANO-HALOGENES DISSOUS 46
1.3.1 Fonctionnalités souhaitées d’un code numérique modélisant la biodégradation des
OHV 46
1.3.2 Analyse des modèles existant de biodégradation des OHV 47
1.3.2.1 Cinétiques de dégradation 48
1.3.2.2 Réaction séquentielle 48
1.3.2.3 Prise en compte de plusieurs accepteurs d’électrons / zonation du panache 48
1.3.2.4 Prise en compte de la biomasse 48
1.3.2.5 Spécificité des modèles 48
1.3.3 Conclusion 49
1.4 CONCLUSIONS DU CHAPITRE 149
5Table des matières

CHAPITRE 2 53
2 - ELABORATION D’UN MODÈLE CONCEPTUEL ET MATHÉMATIQUE DE
BIODÉGRADATION DES CHLOROETHENES 55
2.1 MODÈLE CONCEPTUEL DE BIODÉGRADATION 55
2.1.1 Introduction : la démarche du modélisateur 55
2.1.2 Choix des constituants 56
2.1.2.1 Organo-halogénés volatils 56
2.1.2.2 Accepteurs d’électrons inorganiques 57
2.1.2.3 Donneurs d’électrons 59
2.1.2.4 Produits de dégradation 60
2.1.2.5 Récapitulatif 61
2.1.3 Réflexions sur la prise en compte explicite de la biomasse 61
2.1.4 Choix des mécanismes 63
2.1.4.1 Activité des populations bactériennes sur un site pollué 63
2.1.4.2 Mécanismes de dégradation en fonction des conditions environnementales 63
2.1.4.3 Mécanismes de dégradation en fonction du composé chloré 65
2.1.5 Présentation du modèle conceptuel 66
2.2 MODÈLE MATHÉMATIQUE DE BIODEGRADATION 68
2.2.1 Description du transport réactif de composés dissous en milieu poreux 68
2.2.1.1 Equation de conservation de la masse 68
2.2.1.2 Lois cinétiques de biodégradation 69
2.2.2 Présentation du modèle mathématique développé 75
2.2.2.1 Formalisme mathématique 75
2.2.2.2 Paramètres et variables d’état 82
2.3 CONCLUSIONS DU CHAPITRE 285
CHAPITRE 3 87
3 - MODELISATION NUMERIQUE DE LA BIODEGRADATION DES
CHLOROETHENES 89
3.1 ELABORATION DU MODELE NUMÉRIQUE 89
3.1.1 Aperçu du code numérique DULAMO 89
3.1.2 Méthodes de discrétisation et techniques de résolution numérique 90
3.1.3 Descriptif fonctionnel 93
3.1.3.1 Structure du programme 93
3.1.3.2 Données d’entrée, conditions initiales et aux limites 94
3.1.3.3 Structure des sous-routines 96
3.1.4 Test du code numérique 97
3.1.4.1 Données du test 97
3.1.4.2 Résultats 98
3.1.4.3 Etude de sensibilité 101
3.1.4.4 Etude du fonctionnement de la cinétique hyperbolique 106
3.2 PARAMÉTRISATION 107
3.2.1 Coefficients stœchiométriques 107
6Table des matières

3.2.1.1 Echelle de variation des coefficients selon l’espèce chimique du donneur 108
3.2.1.2 Détermination de la formule chimique moyenne représentative du COD 109
3.2.2 Paramètres des lois cinétiques de biodégradation 110
3.2.2.1 Méthodes de détermination 110
3.2.2.2 Données bibliographiques 115
3.2.2.3 Exploitation des données d’un site réel 115
3.3 VÉRIFICATION DU CODE NUMÉRIQUE 125
3.3.1 Interprétation d’une expérience de biodégradation en laboratoire 125
3.3.1.1 Données expérimentales 125
3.3.1.2 Mise en œuvre du code numérique 126
3.3.1.3 Comparaison des résultats – Conclusion 126
3.3.2 « Benchmark » sur un cas test représentatif d’un site théorique de grande
dimension 128
3.3.2.1 Description du cas test 128
3.3.2.2 Mise en œuvre des codes numériques 129
3.3.2.3 Comparaison des résultats – Conclusion 129
3.3.3 Confrontation avec les données d’un site réel 131
3.3.3.1 Mise en œuvre du code numérique développé 131
3.3.3.2 Comparaison avec UTCHEM utilisé en approche monophasique 140
3.4 CONCLUSIONS DU CHAPITRE 3 147
CONCLUSION GENERALE ET PERSPECTIVES 149
RÉFÉRENCES BIBLIOGRAPHIQUES 155
ANNEXES 167
ANNEXE 1 : CODES ANALYTIQUES ET NUMÉRIQUES POUR MODÉLISER LA
BIODÉGRADATION DES OHV DISSOUS 169
ANNEXE 2 : FORMALISME MATHÉMATIQUE DES ÉQUATIONS DE
BIODÉGRADATION 173
ANNEXE 3 : DONNÉES BIBLIOGRAPHIQUES SUR LES PARAMÈTRES
CINÉTIQUES DE BIODÉGRADATION 189
78