Advances in colloidal and solute groundwater tracing for hygienic risk assessment [Elektronische Ressource] / von Nadine Göppert
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Advances in colloidal and solute groundwater trac ingfor hygienic risk assessmentZur Erlangung des akademischen Grades einesDoktors der Naturwissenschaften an der Fakultät für Bauingenieur-, Geo- und Umweltwissenschaftender Universität KarlsruhegenehmigteDissertationvonNadine GöppertausLahr/Schwarzwald2008Tag der mündlichen Prüfung: 21. Mai 2008Referent: Prof. Dr. H. HötzlKorreferent: Prof. Dr. C. GrovesIAbstractTracing techniques are often applied in order to characterize ground waterflow and to delineate drinking water protection zones. Within the scope of theBWPLUS-Project BWR 23008 „Development of an optimized tracing technique to evaluate the hygienic risk for groundwater resources using fluorescent microspheres“ the application of invisible and non-toxic microspheres for thispurpose was proposed and the available experimental and analytical m ethodswere further developed and optimized. The transport characteristics of particletracers were compared with those of well-established solute tracers, such asfluorescent dyes and salts.Laboratory experiments were performed in order to compare four dif ferentdetection methods: 1) counting under the fluorescence microscope, 2) fluorescence particle counter, 3) spectrofluorometer and 4) photomet er. Thedifferent methods were validated and showed reproducible and reliable results.The different methods showed strengths in different fields of application.

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Publié le 01 janvier 2008
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Langue English
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Extrait

Advances in colloidal and solute groundwater trac ing
for hygienic risk assessment
Zur Erlangung des akademischen Grades eines
Doktors der Naturwissenschaften an der
Fakultät für Bauingenieur-, Geo- und Umweltwissenschaften
der Universität Karlsruhe
genehmigte
Dissertation
von
Nadine Göppert
aus
Lahr/Schwarzwald
2008
Tag der mündlichen Prüfung: 21. Mai 2008
Referent: Prof. Dr. H. Hötzl
Korreferent: Prof. Dr. C. GrovesI
Abstract
Tracing techniques are often applied in order to characterize ground water
flow and to delineate drinking water protection zones. Within the scope of the
BWPLUS-Project BWR 23008 „Development of an optimized tracing technique
to evaluate the hygienic risk for groundwater resources using fluorescent
microspheres“ the application of invisible and non-toxic microspheres for this
purpose was proposed and the available experimental and analytical m ethods
were further developed and optimized. The transport characteristics of particle
tracers were compared with those of well-established solute tracers, such as
fluorescent dyes and salts.
Laboratory experiments were performed in order to compare four dif ferent
detection methods: 1) counting under the fluorescence microscope,
2) fluorescence particle counter, 3) spectrofluorometer and 4) photomet er. The
different methods were validated and showed reproducible and reliable results.
The different methods showed strengths in different fields of application.
A novel method for the continuous online detection of fluorescent
microspheres using a spectrofluorometer was developed, including a sof tware
tool that allows the transfer of fluorometer data into a format that can be read
by conventional evaluation software. The detection limit of the microspheres
measured through the use of a photometer is several orders of magnit ude
higher. For low particle numbers as they are usually related to field
experiments, a particle counter with fluorescence detection was used to
validate the microscope counting.
Comparative laboratory tests with particles, microorganisms and solute
tracers showed distinct tailing for all particles whereas detection of the solute
tracer breakthrough started later and stopped earlier than for most of the
colloids.
Field tracer tests were carried out in alluvial, fractured and karst aquifers.
These have shown that 1 µm spheres and larger particles (up µm t)o can5 be
transported in significant concentrations.
The flow behavior of an alpine karst aquifer was highly influenced by the
hydrologic conditions. During low-flow conditions, particles travel at higher
mean velocities than solutes; during high-flow conditions, the diffe rences
between solute and particle transport become smaller. The same behavior was
confirmed from a second alpine karst test site.
Particles, solute tracers and bacteria were introduced in an alluvial aquifer.II
Particles show an earlier first detection and also reached the most distant
sampling point at 200 m. Bacteria were still detected af dater ys.50
Solute tracers and particles were also applied in a fractured aquifer. The
breakthrough curve of the solutes shows a pronounced tailing while part icles
show a narrower curve and a small recovery rate which can be explained by
non-reversible sorption onto fracture walls.
In consequence, the delineation of groundwater protection zones has t o be
reviewed and the variable hydrologic conditions must be considered,
particularly for karst aquifers. Tracer tests should be repeated during low- and
high-flow conditions. The increasing number of floods due to climate change
leads to increasing hygienic risk. The application of colloid tracing techniques
seems to be essential when the emphasis is placed on hygienic aspects. III
Zusammenfassung
Markierungstechniken finden bei der hydraulischen Charakterisierung der
Grundwasserleiter im Rahmen von Schutzgebietsabgrenzungen ein weit es
Anwendungsgebiet. Im Rahmen des BWPLUS-Projektes BWR 23008
„Entwicklung einer optimierten Tracertechnik unter Verwendung von
fluoreszierenden Mikrokügelchen zur Bewertung der hygienischen Gefährdung
von Grundwässern“ wurde der Einsatz von im Wasser unsichtbaren, hum an-
und ökotoxikologisch unbedenklichen Mikrosphären bei Labor- und
Feldversuchen weiterentwickelt und optimiert. Das Transportverhalt en der
Partikel wurde mit dem von herkömmlichen, löslichen Fluoreszenztracer n oder
Salzen verglichen.
Mit den Laborexperimenten bot sich eine gute Vergleichsmöglichkeit
zwischen den vier verschiedenen Analysenmethoden: 1) Auszählen a m
Fluoreszenzmikroskop und 2) anhand eines Partikelzählers, 3) Bestimmen der
Partikelzahl mit einem Spektralfluorometer und 4) mit einem Photometer. Die
verschiedenen Methoden konnten miteinander validiert werden und liefern
stabile Messergebnisse. Allerdings bieten sich für die unterschiedlichen
Methoden jeweils unterschiedliche Anwendungsbereiche.
Im Rahmen von Laborversuchen wurde eine neue Methode der Online-
Messung mit einem Spektrofluorometer und eine Auswertesoftware entwick elt,
die es ermöglicht die Datenmenge weiterzuverarbeiten und in ein für gängige
Auswertesoftware lesbares Format umzuwandeln. Die Nachweisgrenze ist
höher als beim direkten Auszählen, der Aufwand aber erheblich geringer. Das
Fluorimeter ist dem Photometer um mehrere Größenordnungen bezüglich der
Nachweisgrenze überlegen. Bei niedrigen Partikelkonzentrationen, die
üblicherweise bei Feldversuchen auftreten, wurde die Auszählmethode mit
einem Partikelzähler validiert.
Vergleichende Laborversuche von Partikeln, Mikroorganismen und gelöst en
Tracern ergaben ein ausgeprägteres Tailing für alle Partikel, während der
Durchgang der Fluoreszenzfarbstoffe später einsetzte und früher beendet war
als derjenige der meisten Partikeltracer.
Es wurden Feldversuche in Poren-, Kluft- und Karst-Grundwasserleit ern
durchgeführt. Diese haben gezeigt, dass die 1-µm-Sphären und auch größere
Partikelgrößen (bis 5µm) in signifikanter Konzentration transportiert werden
können.
Für einen Karstgrundwasserleiter konnte ein bedeutender Einfluss der
hydrologischen Bedingungen auf das Fließgeschehen gezeigt werden. Bei IV
Niedrigwasser besitzen die Partikel eine höhere mittlere Fließgeschwindigk eit
als die gelösten Stoffe, während bei Hochwasserbedingungen die
Unterschiede geringer werden. Dieses Verhalten konnte in einem zweit en
alpinen Karst-Testgebiet bestätigt werden.
In einem Porengrundwasserleiter konnten gleichzeitig zu den Partikeln und
Fluoreszenzfarbstoffen Bakterien eingegeben werden. Die Partikel treten
früher auf und konnten bis zu der am weitesten entfernt gelegenen
Probenahmestelle bei 200 m beobachtet werden. Ein weiterer Transport ist
nicht auszuschließen. Die Bakterien konnten länger als 50 Tage
nachgewiesen werden.
In einem Kluftgrundwasserleiter konnten ebenfalls Partikel und weitere
gelöste Tracer gemeinsam eingesetzt werden. Dort findet sich ein Tailing des
Fluoreszenzfarbstoffs, die Partikel besitzen eine schmalere Durchgangsk urve
und zeigen einen deutlich erniedrigten Wiedererhalt, der mit nicht reversibler
Sorption an Kluftflächen zu erklären ist.
Für die Ausweisung von Schutzgebieten bedeutet dies, dass
Abgrenzungen neu überdacht werden sollen und – beispielsweise in
Karstgebieten – die hydrologischen Bedingungen stärker berücksicht igt
werden müssen. Die Zunahme der Hochwasserereignisse infolge des
Klimawandels verstärkt das hygienische Risiko zusätzlich. E ine
Grundwassermarkierung mit Partikeln ist erforderlich, wenn hygienische
Fragen im Vordergrund stehen. V
Acknowledgement
Meinem Doktorvater Herrn Hötzl bin ich für große Freiheit bei der Ausw ahl
und Bearbeitung des Themas und das dabei entgegengebrachte Vertrauen
sehr dankbar. Besonders hervorheben möchte ich die Unterstützung bei den
intensiven Feldarbeiten imn- I und Ausland, den verschiedenen
Konferenzbesuchen und der Umsetzung des halbjährigen
Forschungsaufenthalts in den USA.
I am very grateful to PChrisrof. Groves for spontaneously being my Co-
Referee and proofreading my thesis.
Im Rahmen der Dissertation konnte ich mit verschiedenen Einrichtungen
und Instituten zusammenarbeiten. Diesen möchte ich an dieser S telle
ausdrücklich danken.
Dr. Jakob Zopfi vom Labor für Mikrobiologie der Universität Neuchât el
(LAMUN) für die Durchführung und das Anleiten beim Auszählen der Bakterien
und der Bakteriophagen sowie für die Benutzung des Fluoreszenzmikroskops.
Dr. Nico Goldscheider und Michiel Pronk für die Zusammenarbeit im
Karstsystem Yverdon-les-Bains und im Hölloch (Kleinwalsertal), Dr. Pierre-
André Schnegg und Mathieu Beck für das Feldfluorimeter, die Geoelektri k und
die damit verbundene vielfältige Hilfe beim Auswerten der Daten.
Herrn Prof. Werner Käß und seiner Frau Hanna danke ich für die<

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