Experimental and theoretical investigation of direct frequency comb spectroscopy [Elektronische Ressource] / Elisabeth Peters. Betreuer: Theodor Hänsch

Elisabeth Peters

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• Publié par: ludwig-maximilians-universitat_munchen
• Publié le: 01 janvier 2011
• Nombre de lectures: 23
• Langue: Deutsch
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Extrait

Experimental and theoretical
investigation of direct
frequency comb spectroscopy
Elisabeth Peters
Munchen 2011Experimental and theoretical
investigation of direct
frequency comb spectroscopy
Elisabeth Peters
Dissertation
an der Fakult at der Physik
der Ludwig{Maximilians{Universit at
Munc hen
vorgelegt von
Elisabeth Peters
aus Stepnoje-Osero
Munc hen, den 29.03.2011Erstgutachter: Prof. T. W. H ansch
Zweitgutachter: Prof. U. Kleineberg
Tag der mundlic hen Prufung: 11.05.2011Zusammenfassung
Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die experimentelle und theoretische Untersuchung
der Zweiphotonen Frequenzkamm-Spektroskopie (DFCS) an atomaren zwei-Niveau Sys-
temen.
Diese Methode stellt ein au erst vielversprechendes Werkzeug zur Spektroskopie bei
kurzen Wellenl angen dar, die mit cw Lasern nur begrenzt oder gar nicht erreichbar
sind. Die hohen Spitzenintensit aten eines Frequenzkamms erm oglichen eine e ziente
nichtlineare Konversion in bisher unerschlossene Frequenzbereiche, beispielsweise durch
Erzeugung von hohen Harmonischen (HHG). Grundlage der DFCS sind theoretische
Arbeiten aus den 1970er Jahren, die gezeigt haben, dass der Pulszug eines modengekop-
pelten Lasers einen Zweiphotonen Ubergang ebenso e zient treibt wie ein cw Laser
der gleichen mittleren Leistung. Dabei ist die e ektive Linienbreite gegeben durch die
schmale Breite einer einzelnen Kammmode und nicht durch die spektrale Breite eines
Einzelpulses. Damit vereint ein Frequenzkamm die spektrale Reinheit eines cw Lasers
mit den hohen Spitzenintensit aten eines gepulsten Lasers.
Zur Demonstration der Eignung nichtlinear konvertierter Frequenzk amme fur die
Spektroskopie wurde in einem ersten Experiment die Absolutfrequenz einer Zweipho-
24tonen Resonanz in Mg bei 431 nm vermessen, wobei Literaturwerte um mehr als zwei
Gr o enordnungen verbessert werden konnten.
Des Weiteren wurden zwei in diesem Zusammenhang wichtige E ekte, die sich auf
Ubergangsraten auswirken, erstmalig quantitativ untersucht: der Ein uss eines linearen
Chirp und eines nicht-zentrierten Laserspektrums auf die Spektroskopie. Die Pulse eines
nichtlinear konvertierten Frequenzkamms sind im Allgemeinen nicht Bandbreiten lim-
itiert, was zu einer teilweise destruktiven paarweisen Addition der Moden fuhrt. Zur
Beschreibung des Ein usses eines linearen Chirp wurde ein Modell entwickelt und mit-
tels Zweiphotonen Spektroskopie an C asium experimentell veri ziert. Uberdies haben
Theorie und Experiment einen Gau schen Abfall der Anregungsrate mit zunehmender
Dezentrierung des Laserspektrums gezeigt.
Schlie lich werden Fortschritte in Richtung einer Spektroskopie des 1 S 3S Ubergangs
in Wassersto vorgestellt. Dabei handelt es sich um einen viel versprechenden Kandi-
daten um die Quantenelektrodynamik gebundener Zust ande zu testen. Die Ubergangs-
wellenl ange von 205nm ist mit cw Lasern nur schwer zu erzeugen, daher bietet sich das
System fur die DFCS an. Neben einer Beschreibung der experimentellen Fortschritte
werden Erkenntnisse, die in der Spektroskopie an Cs und Mg gewonnen wurden, und
deren Konsequenzen fur die Wassersto spektrosopie diskutiert.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein frequenzvervierfachtes Lasersystem erweitert und
verbessert, das ps Frequenzk amme hoher Leistung mit gutem Strahlpro l bei 820 nm,
410 nm und 205 nm erzeugt. Insgesamt stehen nun max. 100 mW bei 205 nm zur
Verfugung, die bisher h ochste mittels SHG erzeugte Leistung. Darub er hinaus wurde
fur die H-Spektroskopie ein neues Spektrometer entworfen und gebaut.Abstract
This thesis reports on theoretical and experimental examination of two-photon direct
frequency comb spectroscopy (DFCS) using atomic two-level systems.
This method is a very promising tool to extend optical spectroscopy into the short
wavelength region where only few cw laser sources exist. The high peak intensities of
pulsed lasers facilitate e cient nonlinear conversion into frequency regions which are
so far unexplored, for example by high harmonic generation (HHG). DFCS is based on
theoretical work in the 1970s which showed that a pulse train of a mode-locked laser
drives a two-photon transition as e cient as a cw laser of same average power. Thereby
the e ective line width is determined by the narrow width of a single comb mode rather
than by the spectral width of a single pulse. In this way a frequency comb combines the
spectral purity of a cw laser with the high peak intensity of a pulsed laser.
To demonstrate the capability of a nonlinearly converted frequency comb for DFCS,
24the absolute frequency of a two-photon transition in Mg at 431 nm was measured in
a rst experiment. The accuracies of the values could be improved by more than two
orders of magnitude with respect to previously reported values.
Furthermore two crucial e ects which a ect the transition rates were analyzed quanti-
tatively for the rst time: the impact of a linear chirp and non-centered spectral envelope
on the spectroscopy. In general the pulses of a nonlinear converted frequency comb are
not bandwidth limited leading to a partially destructive pairwise addition of modes. To
describe the impact of a linear chirp a theoretical model was developed and veri ed
experimentally using two-photon spectroscopy on cesium. Moreover, theory and experi-
ment have shown a Gaussian decrease in the transition rate with increasing detuning of
the laser spectrum.
Finally the progress of 1S 3S spectroscopy in hydrogen is presented. This transition
is a promising candidate for a test of bound state quantum electrodynamics. Using cw
lasers the required wavelength of 205 nm is hard to generate, making this transition
to an eligible system for DFCS. Beside the experimental achievements also the lessons
learned from Cs and Mg spectroscopy and their consequences for the H spectroscopy are
discussed.
In the scope of this work a frequency quadrupled laser system was extended and
improved, providing ps frequency combs of high average power and good beam pro le
at 820 nm, 410 nm and 205 nm. An overall output power of max. 100 mW is now
available at 205 nm, the up to date highest power generated by SHG. Moreover for H
spectroscopy a new spectrometer was designed and built.Contents
1. Introduction 1
2. Direct frequency comb spectroscopy 5
2.1. Method of DFCS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.1.1. Comb basics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.1.2. Interaction of a comb with a two-level system . . . . . . . . . . . 7
2.1.3. Contrast between the Doppler-free signal and the background . . 8
2.2. Optical Bloch equations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.1. Transition rate { continuous wave excitation . . . . . . . . . . . . 11
2.2.2. T rate { pulsed excitation . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.3. Two-photon absorption selection rules . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.3. Chirp investigation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.4. Detuning of spectral envelope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
3. Experimental setup and test of the laser system 19
3.1. Requirements on the laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
3.2. Design of the system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.2.1. Titanium:sapphire laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.2.2. Conversion e ciency calculation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.2.3. First resonant second harmonic generation stage . . . . . . . . . . 25
3.2.4. Secondt second stage . . . . . . . . . 29
3.3. Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
3.4. UV degradation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4. Spectroscopy at the laser fundamental: Cs 6S 8S 39
4.1. Motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
4.2. Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.2.1. Non-centered spectrum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.2.2. Chirp investigation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.3. Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4.3.1. Detuning of spectral envelope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
4.3.2. Chirp investigation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44viii Inhaltsverzeichnis
5. Spectroscopy at the second harmonic: Mg 3S 3D 49
5.1. Motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
5.2. Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
5.2.1. Laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
5.2.2. Spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
5.2.3. Reference fs frequency comb . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.3. Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
26 245.3.1. Isotope shift Mg - Mg . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
245.3.2. Mg absolute frequency . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
6. Prospects for spectroscopy at the fourth harmonic: H 1S 3S 61
6.1. The hydrogen atom and the Rydberg constant . . . . . . . . . . . . . . . 61
6.1.1. Energy levels . . . . . . . . . . .