Influence of phonons on semiconductor quantum emission [Elektronische Ressource] / von Thomas Feldtmann

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• Publié le: 01 janvier 2009
• Nombre de lectures: 37
• Langue: Deutsch
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Extrait

Influence of Phonons on Semiconductor
Quantum Emission
Dissertation
zur
Erlangung des Doktorgrades
der Naturwissenschaften
(Dr. rer. nat.)
dem Fachbereich Physik
der Philipps-Universitat Marburg¨
vorgelegt
von
Thomas Feldtmann
aus Cuxhaven
Marburg (Lahn), 2009Vom Fachbereich Physik der Philipps-Universitat Marburg¨
als Dissertation angenommen am 22.06.2009
Erstgutachter: Prof. Dr. Mackillo Kira
Zweitgutachter: Prof. Dr. Florian Gebhard
Tag der mu¨ndlichen Pru¨fung: 06.07.2009Zusammenfassung
Viele Halbleitermaterialien weisen Bandlu¨cken von einigen wenigen Elektronenvolt auf, was
ihnen die Absorption oder Emission von sichtbarem Licht erm¨oglicht. Diese Eigenschaft
bildet die Grundlage fur zahlreiche technische Anwendungen, zu denen Solarzellen, LEDs und¨
LaserdiodenalsBeispielevonbesondererwirtschaftlicherBedeutunggehoren.Dochauchinder¨
GrundlagenforschungbedienensichPhysikerhaufigoptischerExperimente,umdieEigenschaf-¨
tenwechselwirkenderVielteilchensystemeinHalbleiterstrukturenzuuntersuchen.Hierbeiwird
ausgenutzt, dass sowohl die Elektron-Elektron-als auch die Elektron-Phonon-Wechselwirkung
Form und Dynamik der optischen Spektren beeinflussen. Um aus den experimentellen Er-
gebnisse auf den quantenmechanischen Zustand des Vielteilchensystems schließen zu konnen,¨
benotigtmaneinemikroskopischeTheoriedergekoppeltenLadungstrager,Gitterschwingungen¨ ¨
undLichtfelder.BeiderkoharentenSpektroskopieerweistsichinderRegeleinesemi-klassische¨
Beschreibung der Licht-Materie-Wechselwirkung [1] als angemessen. Photolumineszenz wird
hingegen haufig im inkoharenten Regime untersucht, wo das klassische Strahlungsfeld bereits¨ ¨
verschwunden und die Polarisation des Materials zerfallen ist. Unter diesen Bedingungen
stellt die Emission von Licht einen rein quantenmechanischen Prozessdar, dessen theoretische
Beschreibung die Quantisierung des Lichtfeldes erfordert. Eine M¨oglichkeit, die verschiedenen
Wechselwirkungen zwischen Elektronen, Phononen und Photonen einheitlich zu behandeln,
ist die Heisenbergschen Bewegungsgleichungen fu¨r die relevanten Erwartungswerte zu lo¨sen.
Hierbei werden die auftretenden Operatorkombinationen u¨ber die Wechselwirkungsterme an
immer kompliziertere Kombinationen gekoppelt, was auf das bekannte Hierarchie-Problem
der Vielteilchenphysik fu¨hrt. Eine konsistente Abbruchbedingung fu¨r die Gleichungshierarchie
l¨asst sich z.B. mit Hilfe der sogenannten Cluster-Entwicklung [2–7] formulieren, bei der
N-Teilchen-Erwartungswerte in unabha¨ngige Einteilchengr¨oßen, korrelierte Paare, korrelierte
Drei-Teilchen-Clusterusw.bishinzudenkorreliertenN-Teilchen-Clusternfaktorisiertwerden.
Manerhalt dannein geschlossenesSystem vonDifferentialgleichungen,indem mannur Cluster¨
bis zu einer bestimmten Ordnung berucksichtigt. Mit dieser Methode konnten in jungerer Zeit¨ ¨
bereits Vielteilchenkorrelationen in ein- und zweidimensionalen Halbleitersystemen erfolgreich
berechnet werden [7–9]. In der vorliegenden Arbeit wenden wir den allgemeinen theoretischen
Rahmen auf zwei verschiedene Arten von Systemen an. Der erste Teil beschaftigt sich mit¨
der Absorption und Emission in Halbleiter-Quantenpunkten, wahrend im zweiten Teil pho-¨
nonenassistierteResonanzenindenLumineszenzspektrenpolarerHalbleiteruntersuchtwerden.
Als Quantenpunkte bezeichnet man mesoskopische Heterostrukturen, in denen die Elektro-
nen in allen drei raumlichen Richtungen in ihrer Bewegung eingeschrankt sind, was zu ei-¨ ¨
ner Diskretisierung ihrer Einteilchenenergien fu¨hrt. In vielfacher Hinsicht la¨sst sich solch ein
quasi nulldimensionales System als eine Art ku¨nstliches Atom betrachten. Ein Reihe ku¨rzlich
durchgefu¨hrter Experimente [10–15] hat eindrucksvoll gezeigt, dass Quantenpunkte Licht mit
ausgepra¨gt nicht-klassischen Eigenschaften emittieren ko¨nnen. Bereits bei Dauerstrichanre-
gung k¨onnen sogenannte Photon-Antibunching-Effekte zu Abweichungen von der Poisson-
Statistik fu¨hren [14]. Im Fall gepulster Anregung wurde sogar die Emission eines einzelnen
Photons [11–13] oder eines Paares stark korrelierter Photonen [15] pro Periode beobachtet.
Solch ein fundamental quantenmechanisches Verhalten macht Quantenpunkte zu vielverspre-
ichenden Kandidaten fu¨r zuku¨nftige Anwendungen in der Quantenkryptografie [16], in Quan-
tencomputern [17,18]oder bei der Datenspeicherung[19].Bereits ohne Kopplunganein Licht-
feld stellt die theoretische Beschreibung des Ladungstra¨gersystems in einem Quantenpunkt
ein anspruchsvolles Vielteilchenproblem dar [20–33]. Die eingeschra¨nkte Dimensionalita¨t des
Systemsfu¨hrt im Allgemeinenzueinerbetr¨achtlichenVersta¨rkungderCoulomb-Korrelationen
zwischen den Elektronen und L¨ochern. Der Einfluss dieser Korrelationenauf die optischenRe-
sonanzen des Systems wurden in fru¨heren Ver¨offentlichungen mit Hilfe von Diagonalisierungs-
methoden [20–27] und Konfigurations-Wechselwirkungs-Rechnungen [28–30] studiert. Die Ei-
genschaften eines isolierten Quantenpunktes lassen sich auf diese Weise sehr genau berechnen.
Allerdings steigt der rechnerische Aufwand betrachtlich, wenn die Wechselwirkung mit meh-¨
reren quantisierten Lichtmoden berucksichtigt werden muss. Daruberhinaus sind Halbleiter-¨ ¨
Quantenpunkte in der Regel in eine Festkorperumgebung eingebettet, so dass die eingesperr-¨
ten Elektronen und Locher sowohl mit propagierenden Ladungstragern [34–37] als auch mit¨ ¨
Gitterschwingungen [38–41] wechselwirken konnen.¨
Zur Modellierung all dieser Kopplungseffekte bietet sich die Cluster-Entwicklungs-Methode
an, da sie sich in ahnlichen Situationen bei Systemen hoherer Dimension bewahrt hat. Wir¨ ¨ ¨
bedienen uns dieses Verfahrens, um eine vollstandig mikroskopische Theorie wechselwirkender¨
Elektronen, Locher und Photonen in einem Halbleiter-Quantenpunkt zu entwickeln. Die Glei-¨
chungshierarchiewirdinzweiterOrdnungderCluster-Entwicklungabgebrochen,waseinekon-
sistenteBerechnungderDynamikvonTeilchendichten,Polarisationen,klassischenLichtfeldern
sowie allen Coulomb- und quantenoptischen Zweiteilchenkorrelationenerm¨oglicht. Bei der Be-
handlung der internen Freiheitsgrade des Quantenpunktes muss sich unsere Herangehensweise
an den oben erwa¨hnten Methoden messen lassen, mit deren Hilfe die Eigenenergien des wech-
selwirkenden Ladungstr¨agersystems in vielen F¨allen sogar exakt berechnet werden k¨onnen.
Unsere numerischen Ergebnisse zeigen, dass die Kenntnis der Ein- und Zweiteilchenkorrela-
tionen ausreicht, um stabile Konfigurationen des Ladungstra¨gersystems zu beschreiben, die
wohl-definierte optischen Resonanzen aufweisen. Wie in homogenen Systemen ko¨nnen auch in
Quantenpunkten gebundene Elektron-Loch-Paare,d.h. Exzitonen, und Elektron-Loch-Plasma
anhand der Coulomb-Korrelationencharakterisiertwerden.Es stellt sich heraus,dassin einem
schwach angeregten Quantenpunkt stabile Vielteilchenkonfigurationen von reinem Plasma bis
zu vollsta¨ndig korrelierten Elektron-Loch-Paarenauftreten k¨onnen.
In Abhangigkeit von den zu untersuchenden Phanomenen mussen zwei verschiedene Satze¨ ¨ ¨ ¨
von Bewegungsgleichungen gelost werden. Die Halbleiter-Bloch-Gleichungen (SBE) beschrei-¨
bendiekoharenteAnregungdesLadungstragersystemsdurcheinklassischesLichtfeld,wahrend¨ ¨ ¨
die Photoemission im inkoharenten Regime aus den Halbleiter-Lumineszenzgleichungen (SLE)¨
berechnet werden kann. Mit Hilfe einer geeigneten Basistransformation lassen sich analytische
Naherungsformeln sowohl fur die lineare Absorption als auch fur das stationare Lumineszenz-¨ ¨ ¨ ¨
spektrum aufstellen. Aus der Struktur der SLE lasst sich erkennen, dass sowohl exzitonische¨
Korrelationen als auch unkorreliertes Plasma Beitrage zur Photoemission liefern, die in einem¨
gewohnlichen Lumineszenz-Experiment nicht unterschieden werden konnen.¨ ¨
Die besondere Starke des Cluster-Entwicklungs-Zugangs zur Beschreibung von Halbleiter-¨
Quantenpunkten besteht darin, dass der Einfluss der Umgebung auf einfache Weise
beru¨cksichtigt werden kann. Zu diesem Zweck brauchen die Bewegungsgleichungen nicht neu
formuliert,sondernlediglichdurchzusa¨tzlicheTermeerg¨anztzuwerden.AlskonkretesBeispiel
betrachtenwirdie Kopplunganein ReservoirvonakustischenGitterschwingungen.Nacheiner
resonanten optischen Anregung des Quantenpunktes fu¨hren phononenassistierte Prozesse zur
Dephasierung koh¨arenterGro¨ßen wie der Polarisation,zur Bildung exzitonischerPopulationen
und zur Thermalisierung der Ladungstra¨ger. Unsere Berechnungen machen deutlich, dass all
diese Prozesse im Prinzip a¨hnlich wie in Quantenfilmen ablaufen, die betreffenden Zeitskalen
iijedoch stark abweichen ko¨nnen.
Die in dieser Arbeit vorgestellte Theorie la¨sst sich in verschiedene Richtungen erweitern.
Zum einen ko¨nnte der Einfluss der Festko¨rperumgebung des Quantenpunktes genauer un-
tersucht werden, indem auch die Kopplung an propagierende Ladungstr¨ager beru¨cksichtigt
wird. Auf der anderen Seite k¨onnte man quantenoptische Korrelationen ho¨herer Ordnu