Molecular beam epitaxy of GeTe-Sb2Te3 phase change materials studied by X-ray diffraction [Elektronische Ressource] / Roman Shayduk. Gutachter: Klaus H. Ploog ; Ted Masselink ; Andreas Wieck

Herr M. Sc. Roman Shayduk

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• Publié le: 01 janvier 2010
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Extrait

Molecular beam epitaxy of GeTe-Sb Te phase change2 3
materials studied by X-ray diffraction
DISSERTATION
zur Erlangung des akademischen Grades
doctor rerum naturalium
(Dr. rer. nat.)
im Fach Physik
eingereicht an der
Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät I
Humboldt-Universität zu Berlin
von
Herr M. Sc. Roman Shayduk
Präsident der Humboldt-Universität zu Berlin:
Prof. Dr. Dr. h.c. Christoph Markschies
Dekan der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät I:
Prof. Dr. Lutz-Helmut Schön
Gutachter:
1. Prof. Dr. Klaus H. Ploog
2. Prof. Dr. Ted Masselink
3. Prof. Dr. Andreas Wieck
eingereicht am: 26 Oktober 2009
Tag der mündlichen Prüfung: 20 Mai 2010Here I express my deepest gratitude to my wife Elena for all the asperities and
problems she had to overcome during my work (e.g. my absence during night shifts,
conferences and others). She was always delivering me her love and care I needed so
much and through the whole work. This work would not be finished without her and I
dedicate this work to her.Abstract
The integration of phase change materials into semiconductor heterostructures
may lead to the development of a new generation of high density non-volatile phase
change memories. Epitaxial phase change materials allow to study the detailed
structural changes during the transition and to determine the scaling limits
of the memory. This work is dedicated to the epitaxial growth of Ge-Sb-Te phase
change alloys on GaSb(001). We deposit Ge-Sb-Te (GST) films on GaSb(001) sub-
stratesbymeansofmolecularbeam epitaxy (MBE). The film orientation and lattice
constant evolution is determined in real time during growth using grazing incidence
X-ray diffraction (GID). The nucleation stage of the growth is studied in situ using
reflection high energy electron diffraction (RHEED).
Four growth regimes of GST on GaSb(001) were observed: amorphous, polycrys-
talline, incubatedepitaxialanddirectepitaxial. Amorphousfilmgrowsforsubstrate
◦ ◦temperaturesbelow100 C.Forsubstratetemperaturesintherange100–160 C,the
film grows in polycrystalline form. Incubated epitaxial growth is observed at tem-
◦peratures from 180 to 210 C. This growth regime is characterized by an initial
0.6nm thick amorphous layer formation, which crystallizes epitaxially as the film
thickness increases. The determined lattice constant of the films is 6.01Å, very close
to that of the metastable GST phase. The films predominantly possess an epitax-
ial cube-on-cube relationship. At higher temperatures the films grow epitaxially,
however the growth rate is rapidly decreasing with temperature. At temperatures
◦above 270 C the growth rate is zero.
The composition of the grown films is close to 2:2:5 for Ge, Sb and Te, respec-
tively. The determined crystal structure of the films is face centered cubic (FCC)
with a rhombohedral distortion. The analysis of X-ray peak widths gives a value for
◦the rhombohedral angle of 89.56 . We observe two types of reflections in reciprocal
space indicating two FCC sublattices in the structure. The analysis of X-ray struc-
turefactorsgivethesameaveraged electron density ratioin the two FCCsublattices
as in the GeTe or the metastable Ge Sb Te with 20% vacancies. No tetrahedrally2 2 5
coordinated atoms are observed.
vZusammenfassung
Die monolithische Integration von Phasenwechselmaterialien mit Halbleiter-Hete-
rostrukturen eröffnet neue Perspektiven für zukünftige Generationen von nicht-
flüchtigen Speicherbauelementen. Diese Arbeit befasst sich mit dem epitaktischen
Wachstum von Ge-Sb-Te Phasenwechselmaterialien. Dazu wurden Ge-Sb-Te(GST)
Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) auf GaSb(001)-Substraten abge-
schieden. Die kristallografische Orientierung und die Veränderungen der Gitterkon-
stante während des Wachstums wurden mittels Röntgenbeugung unter streifendem
Einfall (GIXRD) bestimmt. Das Nukleationsverhalten zu Beginn des Wachstums
wurde mittels Hochenergie-Elektronenbeugung unter streifendem Einfall (RHEED)
untersucht.
DasWachstumkannanHandderSubstrattemperaturinvierBereicheunterschie-
den werden: amorph, polykristallin, inkubiert epitaktisch und epitaktisch. Amorphe
◦Filme wachsen bei Substrattemperaturen unter 100 C. Für Substrattemperatu-
◦ren zwischen 100 und 160 C wächst die Schicht in polykristalliner Form. Inku-
biertes epitaktisches Wachstum wird bei Substrattemperaturen zwischen 180 und
◦210 Cbeobachtet.IndiesemBereichbildetsichzunächsteine0.6nmdickeamorphe
Schicht, die bei weiterem Wachstum kristallisiert. Die Gitterkonstante des epitak-
tischen GST beträgt 6.01Å, was dem Literaturwert für die metastabile kubische
Phase des GST in gesputterten Filmen sehr nahe kommt. Die Epitaxie bildet eine
dominante kubisch-auf-kubisch-Orientierung aus. Bei höherer Substrattemperatur
wachsen die Schichten direkt ohne amorphe Schicht epitaktisch auf das Substrat
auf, die Wachstumsrate geht jedoch mit zunehmender Temperatur rapide zurück.
◦Oberhalb von 270 C ist die Wachstumsrate null.
Die chemische Zusammensetzung der abgeschiedenen Filme liegt in der Nähe von
2:2:5fürGe:Sb:Te.DieKristallstrukturderFilmeistkubischflächenzentriert(FCC)
mit einer rhomboedrischen Verzerrung. Aus der Breite der Röntgenbeugungsreflexe
◦ergibt sich ein Rhomboederwinkel von 89.56 . Im reziproken Raum können zwei
Arten von Reflexen unterschieden werden, woraus sich die Existenz zweier FCC-
UntergitterinderStrukturergibt.EineAnalysederRöntgenstrukturfaktorenergibt
dasselbe mittlere Elektronendichteverhältnis in den beiden FCC-Untergittern wie
in GeTe oder Ge Sb Te mit 20% Leerstellen. Tetraedrisch koordinierte Atome2 2 5
konnten nicht nachgewiesen werden.
viiAbbreviations
AFM Atomic Force Microscopy
BCC Body Centered Cubic
DSC Differential Scanning Calorimetry
EBSD Electron Back-Scattering Diffraction
EXAFS Extended X-ray Absorption Fine Structure
FCC Face Centered Cubic
FWHM Full Width at Half Maximum
GID Grazing Incidence Diffraction
GST Ge-Sb-Te
HRTEM High Resolution Transmission Electron Microscopy
MBE Molecular Beam Epitaxy
PCM Phase Change Materials
RHEED Reflection High Energy Electron Diffraction
SEM Scanning Electron Microscopy
UHV Ultra High Vacuum
XAFS X-ray Absorption Fine Structure
XANES X-ray Near Edge Structure
XRD X-ray diffraction
1D One-dimensional
2D Two-dimensional
3D Three-dimensional
ix