Optical properties of single semiconductor nanowires and nanowire ensembles [Elektronische Ressource] : probing surface physics by photoluminescence spectroscopy / Carsten Pfüller. Gutachter: Henning Richert ; W. Ted Masselink ; Pierre Lefebvre

Dipl.-Phys. Carsten Pfüller

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• Physik

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• Publié le: 01 janvier 2011
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Extrait

Optical properties of single semiconductor nanowires and
nanowire ensembles

Probing surface physics by photoluminescence spectroscopy

DISSERTATION
zur Erlangung des akademischen Grades

Dr. rer. nat.
im Fach Physik

eingereicht an der
Mathematisch-Wissenschaftlichen Fakultät I
Humboldt-Universität zu Berlin


von
Dipl.-Phys. Carsten Pfüller
10.11.1980, Berlin





Präsident der Humboldt-Universität zu Berlin:
Prof. Dr. Jan-Hendrik Olbertz

Dekan der mathematisch-Wissenschaftlichen Fakultät I:
Prof. Dr. Andreas Herrmann

Gutachter:
(I.) Prof. Dr. Henning Richert
(II.) . W. Ted Masselink
(iii) Dr. Pierre Lefebvre

Datum der Promotion: 27. 06. 2011 Abstract
This thesis presents a detailed investigation of the optical properties of semiconduc-
tor nanowires (NWs) in general and single GaN NWs and GaN NW ensembles in
particular by photoluminescence (PL) spectroscopy.
NWs are often considered as potential building blocks for future nanometer-scaled
devices. This vision is based on several attractive features that are generally ascribed
to NWs. For instance, they are expected to grow virtually free of strain and de-
fects even on substrates with a large structural mismatch. In the first part of the
thesis, some of these expectations are examined using semiconductor NWs of dif-
ferent materials. On the basis of the temperature-dependent PL of Au- and self-
assisted GaAs/(Al,Ga)As core-shell NWs, the influence of foreign catalyst particles
on the optical properties of NWs is investigated. For the Au-assisted NWs, we find
a thermally activated, nonradiative recombination channel, possibly related to Au-
atoms incorporated from the catalyst. These results indicate the limited suitability
of catalyst-assisted NWs for optoelectronic applications. The effect of the substrate
choice is studied by comparing the PL of ZnO NWs grown on Si, Al O , and ZnO2 3
substrates. Their virtually identical optical characteristics indicate that the synthesis
of NWs may indeed overcome the constraints that limit the heteroepitaxial deposi-
tion of thin films.
The major part of this thesis discusses the optical properties of GaN NWs grown on Si
substrates. The investigation of the PL of single GaN NWs and GaN NW ensembles
reveals the significance of their large surface-to-volume ratio. Differences in the re-
combination behavior of GaN NW ensembles and GaN layers are observed. First, the
large surface-to-volume ratio is discussed to be responsible for the different recombi-
nation mechanisms apparent in NWs. Second, certain optical features are only found
in the PL of GaN NWs, but not in that of GaN layers. An unexpected broadening
of the donor-bound exciton transition is explained by the abundant presence of sur-
face donors in NWs. The existence and statistical relevance of these surface donors
is confirmed by PL experiments of single GaN NWs which are either dispersed or
free-standing. In this context, the distinct optical characteristics of each individual
NW is investigated in greater detail. Third, the increase of the PL intensity of GaN
NW ensembles upon exposure to ultraviolet light is ascribed to a reduction of the
electric field strengths. These fields are shown to be present in the entire NW vol-
ume due to a pinning of the Fermi level at the NW sidewalls. Finally, the quantum
efficiency of GaN NWs is studied. The coupling of light with GaN NWs is assessed
by comparing the reflectance and the Raman intensities of a GaN NW ensemble with
that of a thick GaN layer. A considerably increased extraction efficiency is found for
the NWs. In addition, the internal quantum efficiency of GaN NWs is studied by
time-resolved PL measurements. The typically observed nonexponential recombina-
tion behavior of NW ensembles is explained with a model based on a distribution of
recombination rates. This rate distribution is motivated by the above results of this
thesis: each NW exhibits its own individual recombination behavior, which is influ-
enced by nonradiative surface recombination, the presence and location of donors
within the NW, and the strength of the electric fields. Preliminary simulations using
this model describe the nonexponential decay of GaN NW ensembles satisfactorily.
The results suggest that nonradiative recombination processes prevail in GaN NWs.
Keywords: Gallium nitride, Nanowires, Photoluminescence, Semiconductor sur-
faces
iiiZusammenfassung
Diese Arbeit beschreibt die optische Charakterisierung mittels Photolumineszenz-
spektroskopie (PL) von Halbleiter-Nanodrähten (ND) im allgemeinen und einzelnen
GaN-ND und GaN-ND-Ensembles im speziellen.
ND werden oftmals als vielversprechende Bausteine zukünftiger, kleinster Bauele-
mente bezeichnet. Diese Vision beruht insbesondere auf einigen attraktiven Eigenhei-
ten, die ND im allgemeinen zugeschrieben werden: so erwartet man beispielsweise
aufgrund der geringen Grenzfläche zum Substrat, dass ND weitestgehend frei von
Verspannungen und Defekten selbst auf Substraten mit deutlich unterschiedlichen
strukturellen Eigenschaften wachsen. Im ersten Teil dieser Arbeit werden exempla-
risch einige dieser Erwartungen näher untersucht. So wird anhand von temperatu-
rabhängigen PL-Messungen an Au- und selbstinduzierten GaAs/(Al,Ga)As-ND der
Einfluss des Keimmaterials auf die PL der ND untersucht. Für die Au-induzierten
ND finden wir einen thermisch aktivierten, nichtstrahlenden Rekombinationskanal,
der möglicherweise mit dem Einbau von Au-Atomen aus dem Nukleationskeim in
die ND zusammenhängt. Diese Ergebnisse zeigen, dass fremdinduzierte ND weniger
gut für optoelektronische Anwendungen geeignet sind. Weiterhin werden die opti-
schen Eigenschaften von ZnO-ND untersucht, die auf Si-, Al O - und ZnO-Substra-2 3
ten gewachsen wurden. Die nahezu identischen PL-Spektren dieser Proben zeigen,
dass die optischen Eigenschaften von ND weitestgehend losgelöst vom benutzten
Substrat sind. Die Herstellung von ND anstelle von Schichten kann daher tatsächlich
zur überwindung der vom Substrat vorgegebenen Einschränkung führen.
Die optische Charakterisierung von GaN-ND nimmt den Hauptteil dieser Arbeit ein.
Die detaillierte Untersuchung einzelner GaN-ND und von GaN-ND-Ensembles zeigt
die Relevanz des großen Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnisses. GaN-ND-Ensem-
bles und GaN-Schichten weisen verschiedene Rekombinationsmechanismen auf, die
vermutlich auf nichtstrahlende Prozesse an der Oberfläche der ND zurückzufüh-
ren sind. Des Weiteren zeigen GaN-ND bestimmte Merkmale in ihrer PL, die für
GaN-Schichten nicht beobachtet werden. So wird die unerwartet starke Verbreite-
rung des strahlenden übergangs donatorgebundener Exzitonen durch das vermehr-
te Auftreten von Oberflächendonatoren erzeugt, deren statistische Relevanz durch
PL-Messungen an einzelnen ausgestreuten und freistehenden GaN-ND nachgewie-
sen werden kann. Diese Messungen zeigen, dass jeder einzelne ND individuell spe-
zifische optische Eigenschaften aufweist. Weiterhin analysieren wir den Effekt von
ultravioletter Bestrahlung der GaN-ND auf deren PL-Intensität. Der beobachtete An-
stieg der PL-Intensität wird auf eine Reduzierung der Stärke der elektrischen Fel-
der in den ND zurückgeführt, die durch eine Verankerung des Ferminiveaus an den
Seitenflächen der ND verursacht werden. Abschließend untersuchen wir die Quan-
teneffizienz von GaN-ND. Dazu werden die Ein- und Auskopplung von Licht in
GaN-ND und in eine GaN-Schicht mithilfe von Reflektanz- und Ramanmessungen
bestimmt. Wir beobachten eine deutlich erhöhte Auskopplung im Fall der ND. Die
interne Quanteneffizienz von GaN-ND wird mit zeitaufgelösten PL-Messungen un-
tersucht. Die nichtexponentielle Rekombinationdynamik in ND-Ensembles wird mit
einem Modell beschrieben, dass auf einer kontinuierlichen Verteilung der Rekom-
binationsraten beruht. Diese Verteilung wird durch die vorherigen Ergebnisse moti-
viert: jeder ND zeigt individuelle optischen Eigenschaften, die durch nichtstrahlende
Oberflächenrekombination, das Vorhandensein und die Position von Donatoren und
die elektrische Feldestärke bestimmt sind. Vorläufige Ergebnisse dieses Modells be-
schreiben das nichtexponentielle Rekombinationdynamik zufriedenstellend und im-
plizieren die Dominanz nichtstrahlender Rekombinationsprozesse.
Stichworte: Galliumnitrid, Nanodrähte, Photolumineszenz, Halbleiteroberflächen
ivAbbreviations
0(A ,X) Acceptor-bound exciton
CCD Charge-coupled device
CL Cathodoluminescence
CNT Carbon nanotube
cw-PL Continuous-wave photoluminescence
DAP Donor-acceptor pair
0(D ,X) Donor-bound exciton
0(D ,X ) A or B excitonA,B
FX Free exciton
FX Free A, B, or C excitonA,B,C
FWHM Full width at half maximum
hh Heavy hole
HV High vacuum
HVPE Hydride vapor phase epitaxy
IR Infrared
LED Light-emitting diode
lh Light hole
LN Liquid nitrogen
LO Longitudinal optical
MBE Molecular beam epitaxy
MOCVD Metal-organic chemical vapor deposition
MPL Conventional photoluminescence
PL Micro-photoluminescence
NW Nanowire
PAMBE Plasma-assisted m