Parametric polarization pulse shaping methods and control of excitation dynamics in ultracold rubidium [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Fabian Weise

Fabian Weise

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• Publié par: freie_universitat_berlin
• Publié le: 01 janvier 2010
• Nombre de lectures: 19
• Langue: Deutsch
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Extrait

Parametric polarization pulse shaping methods
and control of excitation dynamics
in ultracold rubidium
im
Fachbereich Physik
der
Freien Universitat Berlin¨
eingereichte Dissertation
vorgelegt von
Fabian Weise
Mai 2010Die Arbeit wurde in der Arbeitsgruppe von Herrn Prof. Dr. Ludger W¨ oste im Zeitraum
von Mai 2006 bis Mai 2010 am Fachbereich Physik der Freien Universitat¨ Berlin
durchgefuhr¨ t.
Erstgutachter: Prof. Dr. Ludger W¨ oste
Freie Universit¨ at Berlin
Zweitgutachter: Prof. Dr. Gerard Meijer
Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft
Freie Universit¨ at Berlin
Tag der Disputation: 30. Juni 2010i
Kurzfassung
Kern dieser Arbeit ist die Manipulation von ultrakurzen Laserpulsen und deren
Anwendung auf molekulare Quantensysteme.
Zwecks uneingeschrankter Formung der Phase, Amplitude und Polarisation von Laserpul-¨
sen wurde ein neuer Pulsformer entwickelt. In diesem nicht-interferometrischen Aufbau
werden vier aufeinander folgende Flussigkristallarrays fur die Modulation des Lichtfeldes¨ ¨
verwendet. Fur¨ die gezielte Kontrolle des geformten elektrischen Feldes wurde ein Verfah-
ren zur Erstellung von Pulssequenzen entwickelt. Die Unterpulse dieser Sequenzen konnen¨
in ihren physikalisch intuitiven Parametern Energie, zeitliche Position, Phase, Chirps und
der Polarisation, die durch die Orientierung, die Elliptizitat¨ und die Helizitat¨ gegeben ist,
individuell kontrolliert werden. Die Funktionsweise des Pulsformers und der Parametrisie-
rung wird anhand von experimentell erstellten und charakterisierten Pulsen veranschau-
licht. Pulsformen von hoherer Komplexitat bieten Einblicke in die Moglichkeiten und die¨ ¨ ¨
Pr¨azision der vorgestellten Methoden.
Fur einige Anwendungsgebiete ist es wunschenswert, die geformten Laserpulse durch op-¨ ¨
tische Fasern zu transportieren. Insbesondere wurde¨ im Bereich Biowissenschaften und
Medizin von endoskopisch verfugba¨ ren Femtosekunden-Laserpulsen profitiert werden. In
dieser Arbeit wird die Erstellung von ultrakurzen Laserpulsen vorgestellt, die nach der
Transmission durch optische Fasern gezielt in Phase, Amplitude und Polarisation geformt
werden. Hierbei mussen die speziellen Eigenschaften der Faser berucksichtigt werden. Dies¨ ¨
wird exemplarisch fur¨ eine konventionelle Step-Index-Glasfaser sowie fur¨ eine photonische
Hohlkern-Kristall-Faser gezeigt. Aufgrund der unterschiedlichen Eigenschaften dieser Fa-
sern ist zur Erstellung parametrisch geformter Pulse ein jeweils eigenstandig¨ es Verfahren
¨notwendig. Ahnlich wie bei der Vorstellung des Pulsformers werden die Moglichkeiten der¨
Kontrolle der Pulssequenzen mit Beispielpulsen belegt. Die durch die Faser transmittier-
ten und in Phase, Amplitude und Polarisation parametrisch geformten Pulse werden zur
Untersuchung der Molekuldynamik genutzt. Zu diesem Zweck wird die Mehrphotonen-¨
Ionisation des Kalium-Dimers in einem Molekularstrahl in einer Ruc¨ kkopplungsschleife
unter Verwendung evolutionarer Algorithmen optimiert. Ferner wird eine durch den Puls-¨
former erstellte Doppelpulssequenz fur¨ zeitaufgeloste¨ Pump-Probe-Messungen genutzt.
Beide Experimente geben Aufschluss uber die Vibrationsdynamik und den Anregungsweg¨
der Molekule.¨ Dabei wird die Relevanz der Polarisationsanderun¨ g fur¨ den Prozess der
Mehrphotonen-Ionisation deutlich.
In einem weiteren Experiment werden Methoden der kohar¨ enten Kontrolle angewendet,
um die Wechselwirkung zwischen geformten ultrakurzen Laserpulsen und ultrakalten Ato-
men und Molekulen zu untersuchen. Die Kontrolle und Untersuchung der Photoassoziation¨
eines ultrakalten atomaren Stoßpaares zu einem gebundenen Molekul¨ war hier von beson-
derem Interesse. Dieser Prozess wurde mittels Zweifarben-Pump-Probe-Spektroskopie un-
tersucht. Die experimentell erhaltenen Transienten wurden mit theoretischen Berechnun-
gen verglichen. Deren Analyse gab Aufschluss uber die Wechselwirkung, die in der Zeit-¨
und Frequenzdom¨ane diskutiert wird. Des Weiteren wird die Mehrphotonen-Ionisation
des ultrakalten Rubidium-Dimers in einer Ruckkopplungsschleife optimiert. Hierfur wur-¨ ¨
de zur Identifikation der fur¨ die Anregung relevanten Frequenzen eine Parametrisierung
des Pulses in der Frequenzdomane¨ genutzt. In Verbindung mit den Ergebnissen eines kom-
plementaren Experiments konnte der Anregungsprozess erfolgreich entschlusselt werden.¨ ¨iiiii
Abstract
This work focuses on the developments of ultrafast laser pulse shaping techniques
and their application to diatomic molecular systems in order to reveal fundamental
effects in light matter interaction.
It describes the development of a new pulse shaper consisting of a sequence of four liquid
crystal arrays and a polarizer. This pulse shaper is the first non-interferometric setup
for unrestricted phase, amplitude, and polarization shaping. Moreover, a parametric en-
coding of the electric field was developed which allowed for generating pulse sequences
consisting of several sub-pulses. Each sub-pulse can be controlled in its physically appar-
ent parameters: energy, position in time, phase, and chirps as well as state of polarization
with ellipticity, orientation, and helicity. The feasibility of the setup is illustrated by
systematic variations of single and double pulses, which are experimentally generated and
measured. In these series of pulses, one of the pulses parameters is varied while the other
parameters are kept constant. This proves the precise control of the pulse shape. Further,
more complex pulses are shown to give an impression of the capabilities of this setup in
combination with the parameterization.
For some fields of application, it could be desirable to guide the phase, amplitude and
polarization shaped pulses through an optical fiber. For example, life science could benefit
from shaped pulses in the area of imaging and photodynamic therapy. In order to make
the shaped pulses available at the distal end of an optical fiber, the effects of the fiber have
to be compensated. In this work, the generation of phase, amplitude, and polarization
shaped pulses after transmission trough an optical fiber is presented. This is demonstrated
for two types of optical fibers – a standard single-mode fiber and a microstructured hollow
core photonic crystal fiber. The procedure for the determined generation of parametrically
shaped pulses differs for both types of optical fibers. The capabilities of para
shaped pulse sequences are – again – illustrated by a series of example pulses.
The parametrically shaped pulses transmitted through the hollow core fiber are imple-
mented in a coherent control experiment. For this purpose, the potassium dimer produced
in a molecular beam serves as a test system. The multi-photon ionization is studied by a
closed feedback loop optimization and shaper-assisted pump-probe spectroscopy. These
experiments revealed the excitation path including the vibrational dynamics in the first
and second excited state. Further, the relevance of the polarization control in the excita-
tion process is highlighted.
Moreover, coherent control techniques are applied to investigate the interaction of shaped
femtosecond laser pulses with ultracold atoms and molecules. The focus of these experi-
ments is the control of the photoassociation of a colliding atom pair to a bound molecule.
This process is investigated using two-color pump-probe spectroscopy. The molecular
transients are compared to theoretical calculations. The analysis of this data reveals the
interaction process which is discussed in the time and frequency domain. In a second
experiment, the multi-photon ionization of ultracold rubidium dimers is optimized in a
closed feedback loop. In this optimization, a parameterization in the frequency domain
is employed which extracts the relevant transition frequencies. In combination with a
complementary experiment the excitation pathway was revealed.ivContents
1 Introduction 1
2 Fundamental physics 5
2.1 Solution of Maxwell’s equations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.2 Instantaneous electric field: the polarization ellipse . . . . . . . . . . . . . 6
2.2.1 Parameterization of the polarization ellipse . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2.2 Transformation{E ,E , }⇒{I, r, γ} . . . . . . . . . . . . . . 80x 0y
2.2.3 Transformation{I, r, γ}⇒{E ,E , } . . . . . . . . . . . . . . 90x 0y
2.2.4 Projections of the polarization ellipse . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.3 Jones formalism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.3.1 Jones vectors . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.3.2 Jones matrices . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.3.3 Jones theorems . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3.4 Variable phase retarder: liquid crystal modulator . . . . . . . . . . 15
2.4 Mathematical description of laser pulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.4.1 Modulation in the time domain . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.4.2 Mon in the frequency domain . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.5 Light matter interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .