Procédé multi-étagé de valorisation de déchets bois type panneaux de particules, Multi-step process of wood board waste enhancement

Procédé multi-étagé de valorisation de déchets bois type panneaux de particules, Multi-step process of wood board waste enhancement

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Sous la direction de André Zoulalian, Yann Rogaume
Thèse soutenue le 22 janvier 2008: Nancy 1
L’étude présentée dans ce manuscrit s’inscrit dans les contextes environnementaux de la production d’énergie renouvelable et de la valorisation des déchets à base de bois. Il s’agit de valider et d’optimiser un procédé multi-étagé pour les déchets bois de type panneaux de particules. Dans ces déchets le bois est généralement associé à des résines urée formaldéhyde et mélamine formaldéhyde, composés riches en azote qui conduisent à la production de gaz polluants (ammoniac, acides isocyanique et cyanhydrique, NOx…) lors de leur valorisation énergétique (combustion, pyrolyse, gazéification). Le procédé proposé vise dans un premier temps à éliminer l’azote contenu dans le déchet pour produire un solide de type bois chauffé ou charbon dont la valorisation est envisagée dans un second temps par différents voies. La première étape consiste en une pyrolyse basse température (250°C à 400°C) pendant 3 à 15 minutes et permet d’éliminer environ 70 % de l’azote initial pour les différentes conditions étudiées. Le traitement à 250°C permet d’obtenir un meilleur rendement en solide et donc énergétique. La pyrolyse et/ou la pyrolyse / gazéification à la vapeur d’eau du résidu de la première étape sont ensuite étudiées entre 800°C et 1000°C. Le niveau de température le plus élevé assure le meilleur rendement gazeux et permet de produire un gaz riche en hydrogène et en CO utilisable dans divers procédés de valorisation énergétique. La pyrolyse / gazéification permet de convertir l’ensemble du solide carboné optimisant ainsi l’efficacité énergétique du procédé. En revanche, la simple pyrolyse du solide conduit à une production de gaz moins importante mais permet de piéger une part de l’azote dans le charbon résiduel final. Celui-ci, après une étape d’activation, semble particulièrement bien adapté au piégeage par adsorption du phénol et des composés aromatiques en phase liquide. Ainsi, les travaux effectués montrent qu’un procédé multi-étagé est une voie intéressante pour valoriser des sous-produits bois à faible coût en leur donnant une forte valeur ajoutée.
-Gazéification
-Charbons actifs
-Valorisation énergétique
-Pyrolyse
Within the environmental contexts of power generation and waste disposal, the present works deals with the validation and the optimisation of a multistage thermo chemical process of particleboard waste conversion (enhancement). These wastes are mostly associated with urea formaldehyde and melamine formaldehyde resins which contain a huge amount of nitrogen. Nitrogen causes the production of pollutants such as ammonia, isocyanic acid, cyanhydric acid and NOx… during classical thermo chemical process (combustion, pyrolysis and gasification). The process studied aims in a first time to remove nitrogen species from waste to produce a combustible solid and in a second time to convert this residual solid in a combustible gas. The first step consists in a low temperature pyrolysis (250°C to 400°C) during 3 to 15 minutes and assumes to eliminate 70 % of the initial nitrogen content for all studied conditions. The pyrolysis and/or the pyrolysis / gasification under water of the residue are then studied between 800°C and 1000°C. The higher temperature of reaction (1000°C) improves the production of gases and the energy efficiency of this second step and allow the production of hydrogen and carbon monoxide rich gases. The pyrolysis / gasification under water allows a total conversion of the solid which optimises the energy efficiency of the process. However, the pyrolysis under nitrogen produces a lower amount of gases but helps to catch a part of the nitrogen in the residual char. The char then produced is converted through an activation step, in an active char containing nitrogen functionalities with high adsorption capacities, especially for the trapping of phenol or other aromatic compounds in liquid phase. This multistage is thus a interesting way to enhance low cost raw matter like particleboard waste.
Source: http://www.theses.fr/2008NAN10026/document

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Ajouté le 29 octobre 2011
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http://www.culture.gouv.fr/culture/infos-pratiques/droits/protection.htm
THESE
Pour l’obtention du titre de
DOCTEUR DE L’UNIVERSITE HENRI POINCARE, NANCY 1
ECOLE DOCTORALE RPEE
Discipline : Sciences du bois
présentée et soutenue publiquement le 22 Janvier 2008
par
Pierre GIRODS
PROCEDE MULTI-ETAGE DE VALORISATION DE DECHETS BOIS TYPE
PANNEAUX DE PARTICULES
Directeur de thèse : André ZOULALIAN
Codirecteur de thèse : Yann ROGAUME
JURY
Rapporteurs :
Jean Bernard SAULNIER, Professeur, École Nationale Supérieure de Mécanique et
d'Aérotechnique de Poitiers
Lounes TADRIST, Professeur, Université de Provence - Aix-Marseille I
Examinateurs :
Xavier DEGLISE, Professeur, Université Henri Poincaré Nancy 1, Président de l’IAWS
(International Association of Wood Science)
Jacques LEDE, Directeur de recherche CNRS, LSGC, Nancy
Gwenaëlle TROUVE, Professeur, Université de Haute Alsace
Yann ROGAUME, Maître de conférences, Université Henri Poincaré Nancy I, Codirecteur de thèse
André ZOULALIAN, Professeur, Université Henri Poincaré Nancy I, Directeur de thèse
Thèse préparée au sein de l’Ecole Nationale Supérieure des Technologies et Industries du Bois
Laboratoire d’Etudes et de Recherches sur le Matériau Bois iiiiiivLes travaux faisant l’objet de ce mémoire de thèse ont été menés dans les locaux de
l’ENSTIB (Ecole Nationale Supérieure des Technologies et Industries du Bois) au sein du
Laboratoire d’Etudes et de Recherches sur le MAtériau Bois :
LERMAB, Nancy – Université, UMR 1993, INRA, ENGREF, UHP
ENSTIB 27, rue du Merle Blanc – BP 1041 – 88 051 Epinal Cedex
Résumé :
L’étude présentée dans ce manuscrit s’inscrit dans les contextes environnementaux de la
production d’énergie renouvelable et de la valorisation des déchets à base de bois. Il s’agit de
valider et d’optimiser un procédé multi-étagé pour les déchets bois de type panneaux de
particules. Dans ces déchets le bois est généralement associé à des résines urée formaldéhyde
et mélamine formaldéhyde, composés riches en azote qui conduisent à la production de gaz
polluants (ammoniac, acides isocyanique et cyanhydrique, NO …) lors de leur valorisation x
énergétique (combustion, pyrolyse, gazéification). Le procédé proposé vise dans un premier
temps à éliminer l’azote contenu dans le déchet pour produire un solide de type bois chauffé
ou charbon dont la valorisation est envisagée dans un second temps par différents voies. La
première étape consiste en une pyrolyse basse température (250°C à 400°C) pendant 3 à 15
minutes et permet d’éliminer environ 70 % de l’azote initial pour les différentes conditions
étudiées. Le traitement à 250°C permet d’obtenir un meilleur rendement en solide et donc
énergétique. La pyrolyse et/ou la pyrolyse / gazéification à la vapeur d’eau du résidu de la
première étape sont ensuite étudiées entre 800°C et 1000°C. Le niveau de température le plus
élevé assure le meilleur rendement gazeux et permet de produire un gaz riche en hydrogène et
en CO utilisable dans divers procédés de valorisation énergétique. La pyrolyse / gazéification
permet de convertir l’ensemble du solide carboné optimisant ainsi l’efficacité énergétique du
procédé. En revanche, la simple pyrolyse du solide conduit à une production de gaz moins
importante mais permet de piéger une part de l’azote dans le charbon résiduel final. Celui-ci,
après une étape d’activation, semble particulièrement bien adapté au piégeage par adsorption
du phénol et des composés aromatiques en phase liquide. Ainsi, les travaux effectués
montrent qu’un procédé multi-étagé est une voie intéressante pour valoriser des sous-produits
bois à faible coût en leur donnant une forte valeur ajoutée.
Mots Clés : Déchets bois ; Panneaux de particules ; Valorisation énergétique ; Pyrolyse ;
Gazéification ; Charbons actifs
vMULTI-STEP PROCESS OF WOOD BOARD WASTE ENHANCEMENT :
Summary :
Within the environmental contexts of power generation and waste disposal, the present
works deals with the validation and the optimisation of a multistage thermo chemical process
of particleboard waste conversion (enhancement). These wastes are mostly associated with
urea formaldehyde and melamine formaldehyde resins which contain a huge amount of
nitrogen. Nitrogen causes the production of pollutants such as ammonia, isocyanic acid,
cyanhydric acid and NO … during classical thermo chemical process (combustion, pyrolysis x
and gasification). The process studied aims in a first time to remove nitrogen species from
waste to produce a combustible solid and in a second time to convert this residual solid in a
combustible gas. The first step consists in a low temperature pyrolysis (250°C to 400°C)
during 3 to 15 minutes and assumes to eliminate 70 % of the initial nitrogen content for all
studied conditions. The pyrolysis and/or the pyrolysis / gasification under water of the residue
are then studied between 800°C and 1000°C. The highest temperature of reaction (1000°C)
improves the production of gases and the energy efficiency of this second step and allows the
production of hydrogen and carbon monoxide rich gases. The pyrolysis / gasification under
water allows a total conversion of the solid which optimises the energy efficiency of the
process. However, the pyrolysis under nitrogen produces a lower amount of gases but helps to
catch a part of the nitrogen in the residual char. The char then produced is converted through
an activation step, in an active char containing nitrogen functionalities with high adsorption
capacities, especially for the trapping of phenol or other aromatic compounds in liquid phase.
This multistage is thus a interesting way to enhance low cost raw matter like particleboard
waste.
Key Words: Wood waste; Wood board; Thermal enhancement; Pyrolysis; Gasification;
Activated Carbon
viREMERCIEMENTS
C’est dans le cadre du Laboratoire d’Etudes et de Recherche sur le Matériau Bois dans le
groupe valorisation énergétique de la biomasse que cette recherche a pu être conduite. C’est
pourquoi, je suis redevable du soutien apporté par les différents directeurs qui m’y ont
accueilli.
Je tiens plus particulièrement à remercier André Zoulalian, Professeur émérite de
l’Université Henri Poincaré, Yann Rogaume, Maître de Conférence à l’ENSTIB ainsi que
Pierre Jean Méausoone, Maître de Conférence à l’ENSTIB de m’avoir accordé leur confiance
et, leur sais gré de tous les efforts qu’ils ont pu produire pour défendre ce sujet de thèse et me
permettre d’obtenir une bourse du ministère. Cette étape, loin d’être acquise à l’époque,
n’aurait pu être validée sans leur engagement marqué. Je leur en suis infiniment
reconnaissant.
Bénéficier d’un soutien rapproché tout au long de ma recherche, de l’expérience et des
conseils experts de mes responsables André Zoulalian et Yann Rogaume a nourri mes
connaissances scientifiques et enrichi mes rapports humains. Je tiens à leur exprimer toute ma
reconnaissance pour leur disponibilité, l’intérêt et l’enthousiasme avec lequel ils ont suivi mes
travaux.
Je tiens également à exprimer ma sincère gratitude à Xavier Déglise pour m’avoir fait le
grand honneur de présider mon Jury. Merci également à Jean Pierre Saulnier et Lounés
Tadrist d’avoir accepté de rapporter ce travail, ainsi qu’à Gwenaëlle Trouvé et Jaques Lédé
d’avoir fait partie du Jury. Merci à tous d’avoir bien voulu consacrer du temps à la lecture de
mon mémoire, de vous être déplacés pour venir à ma soutenance et pour les remarques
constructives qui m’ont permis d’améliorer ce travail.

J’ai été confronté, au cours des ces trois années, à l’utilisation de diverses méthodes
analytiques dont les principes m’étaient au départ complètement inconnus. Merci alors à
André Donnot qui m’a fait découvrir les joies de la thermobalance, à Eric Masson pour ses
grandes qualités scientifiques et pour m’avoir initié à l’utilisation de ce merveilleux appareil
qu’est la GC-MS et finalement à Alain Celzard qui m’a fait découvrir le monde merveilleux
des charbons actifs et qui est à l’origine de la dernière et non moins importante orientation de
ma thèse : la valorisation matière des charbons de pyrolyse.

Puisque le côté technique est abordé, je ne dois pas oublier toutes les personnes qui m’ont
donné de leur temps pour me former et me conseiller dans divers domaines techniques. Merci
à Marie Laure pour ses connaissances du parc analytique de l’ENSTIB, à Claude pour ses
conseils en programmation sur Visual Basic, à Stéphane pour ses compétences en
électronique, à Jean Jacques pour ses conseils avisés en mécanique générale et surtout pour
m’avoir inculqué quelques notions en soudure ainsi qu’à tous les membres de l’atelier,
Cédric, Dominique, John, Cyril et Fabrice avec qui j’ai passé de nombreuses heures
particulièrement sympathiques.
J’en profite pour remercier tous mes collègues et amis avec lesquels j’ai partagé de très
bons moments et de nombreuses discussions très enrichissantes aussi bien d’un point de vue
scientifique qu’humain. Merci à Anthony, Thomas, Rémi, Guillaume, Alex, Claude, Maya,
Johann, Céline, Aurélien, Aurélien, Marion, Gianluca, Amid, Panni, Ludo, Sana, avec une
viipensée toute particulière pour ceux qui n’ont pas encore passé le cap très éprouvant de la
rédaction, bon courage !

Merci aussi à Caroline et Amandine qui ont assuré à plusieurs reprises la correction de mes
articles en anglais, ce qui n’était pas une mince affaire, à Sophie Hollard qui s’est occupée
avec dévouement du bon déroulement de ma thèse d’un point de vue administratif, à Anthony
Dufour que j’ai eu la chance de rencontrer, qui est devenu bien plus qu’un collègue et avec
qui j’espère sincèrement continuer à travailler dans le futur et à nouveau, à Yann, pour sa
bonne humeur perpétuelle et pour ses conseils pertinents sur lesquels je compte encore.
Je ne citerai pas ici l’ensemble de mes amis extérieurs au laboratoire, qu’ils soient
belfortains ou spinaliens puisqu’ils sont bien trop nombreux. Ils ont aussi, à leur manière,
largement participé à ce travail de par leur soutien sans faille aux cours de nos nombreuses
soirées entre amis.
Enfin une spéciale dédicace à mes parents qui me supportent depuis le départ et qui ont
quand même une large part de responsabilité dans tout ça, à mes frères François et Nico avec
qui je partage tant de choses et à Marie qui m’a patiemment côtoyé et supporté dans les
instants précédant ma soutenance.
viiiTABLE DES MATIERES
TABLE DES MATIERES……………………... ………………………………… IX
LISTE DES TABLEAUX………………………………………………………… XV
LISTE DES FIGURES……………………………………………………………. XIX
NOMENCLATURE……………………………………………………………….. XXIII
INTRODUCTION…………………………………………..………………………. 1
CHAPITRE I : Analyse bibliographique………………………………………….. 7
1. Description des matériaux................................................................................................................9
1.1. Le Matériau Bois.................................................................................................................... 9
1.1.1. Anatomie et Variabilité ..................................................................................................... 9
1.1.2. Constitution Chimique.. 10
1.1.2.1. La lignine................................................................................................................ 11
1.1.2.2.cellulose... 12
1.1.2.3. Les hémicelluloses..................................................................................................13
1.1.2.4.extractibles....................................................................................................... 14
1.1.2.5. Les inertes............................................................................................................... 14
1.1.3. Composition élémentaire du bois et de biomasses anhydres........................................... 15
1.1.4. Données physiques du bois en vue de sa valorisation énergétique.................................. 16
1.2. Les résines............................................................................................................................ 17
1.2.1. Description...................................................................................................................... 17
1.2.2. Synthèse des résines ........................................................................................................ 18
1.2.2.1. Les résines UF ........................................................................................................ 18
1.2.2.2. sines MF et MUF .......................................................................................... 20
1.3. Le panneau de particules...................................................................................................... 21
1.3.1. Histoire............................................................................................................................ 21
1.3.2. Applications..................................................................................................................... 21
1.3.3. Voies de valorisation de résidus de panneaux à base de bois.......................................... 22
1.3.3.1. Valorisation énergétique.........................................................................................23
1.3.3.2. Technologies de recyclage......................................................................................
a) Fragmentation mécanique et réutilisation des broyats décontaminés dans la fabrication
de panneaux ......................................................................................................................... 24
b) Dissolution de l’adhésif et réutilisation de la fraction ligneuse dans la fabrication de
panneaux .............................................................................................................................. 24
c) Dégradation biologique de l’adhésif et réutilisation de la fraction ligneuse dans la
fabrication de panneaux ....................................................................................................... 24
1.3.3.3. Compostage 24
1.3.4. Ressource en panneau de particules : .............................................................................. 25
2. Les différentes voies de valorisation énergétique des solides.......................................................28
2.1. La pyrolyse........................................................................................................................... 28
2.1.1. Bois et biomasse .............................................................................................................. 28
2.1.1.1. Description des produits de pyrolyse...................................................................... 28
ix