THESE

Isabelle Langer

Description

UNIVERSITÉ D'ORLÉANS THESEPRESENTEE A L'UNIVERSITE D'ORLEANSPOUR OBTENIR LE GRADE DEDOCTEUR DE L'UNIDiscipline : PhysiqueSpécialité : Physico-chimie de l'atmosphèrePARGwenaël BERTHETEtude de la répartition verticale des composés stratosphériques minoritaires mesurés par l'instrument SALOMONSoutenue le 24 octobre 2002, devant le jury composé de :C. Brogniez Professeur, LOA, Lille Rapporteur/PrésidentP. Ricaud Chargé de recherche, Observatoire de Bordeaux RapporteurF. Lefèvre Chargé de recherche, SA, Paris ExaminateurG. Le Bras Directeur de recherches, LCSR, Orléans ExaminateurM. Pirre Professeur, LPCE, Orléans Directeur de ThèseJ.-B. Renard Chargé de recherche, LPCE, Orléans Co-directeur de ThèseERRATUMLes profils verticaux d’espèces chimiques du vol de SALOMON du 21 janvier 2002 présentésdans ce mémoire sont issus d’un traitement des données préliminaire. Les profils révisés nechangent pas les discussions et les conclusions à propos de ce vol. Ils sont disponibles enannexe 6.RemerciementsJe remercie le directeur du LPCE, François Lefeuvre, pour son accueil au sein du LPCE.Je tiens tout particulièrement à remercier Michel Pirre, directeur de thèse et Jean-BaptisteRenard, co-directeur et encadrant. Toute ma reconnaissance à Michel qui m’a en fait suivi etsoutenu tout au long de mes études orléanaises, du début (DEUG) à la fin (thèse). Les annéespassent vraiment trop vite. Je suis ...

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Extrait

UNIVERSITÉ D'ORLÉANS

THESE

PRESENTEE

A L'UNIVERSITE D'ORLEANS

POUR OBTENIR LE GRADE DE

DOCTEUR DE L'UNIVERSITE D'ORLEANS

Discipline : Physique

Spécialité : Physico-chimie de l'atmosphère

PAR

Gwenaël BERTHET

Etude de la répartition verticale des composés stratosphériques

minoritaires mesurés par l'instrument SALOMON

Soutenue le 24 octobre 2002, devant le jury composé de :

C. Brogniez

Professeur, LOA, Lille

Rapporteur/Président

P. Ricaud

Chargé de recherche, Observatoire de Bordeaux

Rapporteur

F. Lefèvre

Chargé de recherche, SA, Paris

Examinateur

G. Le Bras

Directeur de recherches, LCSR, Orléans

Examinateur

M. Pirre

Professeur, LPCE, Orléans

Directeur de Thèse

J.-B. Renard

Chargé de recherche, LPCE, Orléans

Co-directeur de Thèse

ERRATUM

Les profils verticaux d’espèces chimiques du vol de SALOMON du 21 janvier 2002 présentés

dans ce mémoire sont issus d’un traitement des données préliminaire. Les profils révisés ne

changent pas les discussions et les conclusions à propos de ce vol. Ils sont disponibles en

annexe 6

.

Remerciements

Je remercie le directeur du LPCE, François Lefeuvre, pour son accueil au sein du LPCE.

Je tiens tout particulièrement à remercier Michel Pirre, directeur de thèse et Jean-Baptiste

Renard, co-directeur et encadrant. Toute ma reconnaissance à Michel qui m’a en fait suivi et

soutenu tout au long de mes études orléanaises, du début (DEUG) à la fin (thèse). Les années

passent vraiment trop vite. Je suis reconnaissant à Jean-Baptiste pour sa disponibilité et pour

l’encadrement remarquable dont j’ai bénéficié, que ce soit au laboratoire ou au cours de nos

nombreuses missions. J’exprime sincèrement à tous les deux toute ma gratitude et mon

respect tant pour leur niveau scientifique que pour l’ambiance agréable dans laquelle j’ai pu

conduire mes travaux de thèse. Je leur dois une formation enrichissante au niveau scientifique,

ce qui à mon sens est rare. Enfin au niveau de l’expérience personnelle, il faut souligner que

j’ai eu la chance en 2000 de participer à des colloques et des missions dans des lieux

remarquables.

Je remercie Colette Brogniez et Philippe Ricaud qui ont accepté d’être rapporteurs de ce

travail, ainsi que Franck Lefèvre et Georges Le Bras qui ont accepté de faire partie du jury de

thèse.

J’associe le bon déroulement de ce travail de thèse au personnel technique. D’abord un

grand merci à Michel Chartier, responsable technique de SALOMON et marathonien du

travail, et Gilles Chalumeau du bureau d’étude du LPCE pour leur compétence et leur

efficacité qui font le succès de l’instrument. Je suis reconnaissant à Michel de m’avoir

accueilli dans son bureau. Je remercie Thierry Lemaire pour sa bonne humeur dans les

missions Zéro-G à Bordeaux, son aide informatique au labo (et j’en ai eu besoin !) et pour

m’avoir permis de rédiger ce mémoire dans les meilleures conditions. Je tiens à remercier

également Claude Robert, car je n’oublie pas que c’est lui que j’ai rencontré la première fois

que je suis venu au labo en 1998, et également les autres membres de l’équipe atmosphère.

Merci aux équipes de lancement de ballons du CNES à Aire-sur-l’Adour sans qui les vols

de SALOMON n’auraient pas eu lieu.

Je remercie Emmanuel Rivière, pour nos travaux en collaboration fructueux et pour son

caractère finalement modéliste pro-expérimentateur. Manu est un crooner, batteur, gratteur,

qui plus est gaucher dévastateur, bref un homme aux multiples talents qui justifient

pleinement à mon sens son transfert stratosphérique au Japon. Je remercie Fabienne Goffinont

pour nos discussions et sa vision exagérément critique des mesures de son point de vue de

modéliste, tout cela avec sa bonne humeur très appréciable.

Je ne risque pas d’oublier la jeunesse

″

LPCiste

″

avec qui j’ai partagé des moments tantôt

sérieux (si si !), tantôt sportifs, plus souvent délirants et même parfois pire. Je pense au très

talentueux Xavier,

″

hyper hammer

″

à ses heures, la force tranquille mais seulement quand on

ne l’énerve pas (sacré coup de m…). Il y a ensuite JYB le fumeur sans sommeil (sacrée

descente), Laurent le mister blagues à 1 € du LPCE (sacrée jeunesse), Fred cultivateur de

plantes étranges sur son balcon (sacrée voiture verte), Fabrice la banque mondiale des mails

rigolos (sacré disque dur), Franck la bête physique qui ramène toutes les balles (sacré

accélérateur). Heureusement qu’ils étaient là. J’ai également une pensée pour tous les ex-

thésards, ex-stagiaires, et autres ex-CDD qui sont partis vers d’autres horizons pendant ma

thèse. Dommage que le fameux match de tennis contre Elena n’a pu avoir lieu même si ça

m’a peut-être finalement évité le ridicule ! Félicitations à Ludo fraîchement ingénieur à

l’avenir tout tracé, heureux veinard (pardon pour toutes ces sonneries de téléphone qui

m’étaient destinées !).

Jean-Baptiste m’a dit un jour d’après sa propre expérience (!) que plus la thèse avance,

plus on fait la fête. Je confirme cette règle que l’on nommera dorénavant

″

La règle d’or du

JB

″

(et il en a d’autres). La résurrection des soirées de l’Association des Doctorants

Scientifiques Orléanais au CNRS a donc eu sa part indéniable au bon déroulement de la

troisième année de thèse, enfin à part les vendredis matins. J’en profite donc, et tous les

moyens sont bons, pour embrasser Delphine, ma star-girl à qui l’on doit beaucoup dans ce

succès inespéré.

Pensées pour elle…

TABLE DES MATIERES

CHAPITRE 1 : Introduction générale et contexte de l'étude

1. Introduction ...................................................................................................11

2. Contexte de l'étude

........................................................................................19

2.1. La stratosphère

...........................................................................................................

19

2.2. Le vortex polaire

.........................................................................................................

20

2.3. Eléments de chimie de la stratosphère

......................................................................

20

2.3.1. Chimie de l'ozone

..............................................................................................................................

20

2.3.2. Processus de chimie hétérogène des composés chlorés, bromés et azotés

....................................

23

2.3.2.1. Source des composés chlorés, bromés et azotés

...........................................................................

23

2.3.2.2. Espèces réservoir de chlore, de brome et d'azote

..........................................................................

24

2.3.2.3. Processus hétérogènes

...................................................................................................................

25

2.3.2.4. Dénoxification et dénitrification

...................................................................................................

26

2.4. Aérosols et nuages stratosphériques polaires

...........................................................

27

2.4.1. Aérosols stratosphériques

................................................................................................................

27

2.4.2. Les nuages stratosphériques polaires (PSC)

...................................................................................

28

CHAPITRE 2 : Instrumentation et méthode d’observation

1. Introduction ...................................................................................................31

2. Instrument SALOMON

................................................................................32

2.1. Généralités

...................................................................................................................

32

2.2. Principe de l’occultation lunaire

...............................................................................

35

2.3. Système de pointage lunaire

......................................................................................

37

2.4. Spectromètre et détecteur

..........................................................................................

40

3. Méthode d’analyse des données de SALOMON

........................................43

3.1. Détermination des quantités intégrées

......................................................................

43

3.1.1. Loi de Beer-Lambert et calcul des spectres des épaisseurs optiques

............................................

43

3.1.2. Résumé de la chaîne de traitement des données

.............................................................................

46

3.2. Inversion mathématique des quantités intégrées

.....................................................

52

3.2.1. Géométrie d’observation

..................................................................................................................

52

3.2.2. Méthode d’inversion par régression linéaire

..................................................................................

52

3.3. Bilan des erreurs

.........................................................................................................

55

4. Conditions d’observation de SALOMON

...................................................5

8

4.1. Vols à moyenne latitude

.............................................................................................

59

4.2. Vols à haute latitude

...................................................................................................

60

5. Autres instruments

........................................................................................

63

5.1. AMON

.........................................................................................................................

63

5.2. RADIBAL

....................................................................................................................

64

5.3. Compteurs optiques d'aérosols embarqués sous ballon

..........................................

65

5.3.1. Compteur du Laboratoire de Météorologie Dynamique

...............................................................

65

5.3.2. Compteur de l’Université du Wyoming

..........................................................................................

66

5.4. PROGRA2

...................................................................................................................

67

6. Conclusion

......................................................................................................6

8

CHAPITRE 3 : Etude des espèces chimiques et des aérosols:

signatures spectrales et profils verticaux

1. Ozone ..............................................................................................................69

1.1. Recherche des structures spectrales dans les spectres de SALOMON

.................

69

1.2. Sections efficaces

.........................................................................................................

70

1.3. Ozone mesuré par SALOMON à haute latitude

.....................................................

71

1.4. Ozone mesuré par SALOMON à moyenne latitude

................................................

75

1.4.1. Ozone mesuré de nuit

.......................................................................................................................

75

1.4.2. Ozone mesuré après le lever du Soleil: vol du 28 avril 1999

.........................................................

76

1.5. Bilan et discussion

.......................................................................................................

79

2. Espèces azotées ..............................................................................................81

2.1. NO

2

...............................................................................................................................

81

2.1.1. Recherche des structures spectrales dans les spectres de SALOMON

........................................

81

2.1.2. Sections efficaces

...............................................................................................................................

82

2.1.3. NO

2

à haute latitude

.........................................................................................................................

84

2.1.4. NO

2

à moyenne latitude

....................................................................................................................

88

2.1.4.1. NO

2

mesuré de nuit

.......................................................................................................................

88

2.1.4.2. Variation diurne de NO

2

: vol du 28 avril 1999

.............................................................................

89

2.1.5. Bilan et discussion

.............................................................................................................................

93

2.2. NO

3

...............................................................................................................................

97

2.2.1. Chimie et mesure de NO

3

.................................................................................................................

97

2.2.2. Sections efficaces

...............................................................................................................................

98

2.2.3. NO

3

à moyenne latitude

....................................................................................................................

99

2.2.4. NO

3

à haute latitude

.......................................................................................................................

102

2.2.5. Bilan et discussion

...........................................................................................................................

107

3. Espèces chlorées, bromées et iodées ..........................................................109

3.1. OClO et le couple OClO-NO

2

..................................................................................

109

3.1.1. Chimie et mesure de OClO

............................................................................................................

109

3.1.2. Recherche des structures spectrales et sections efficaces de OClO

............................................

110

3.1.3. Résultats du traitement des données sur OClO

...........................................................................

111

3.1.4. Comparaison aux modèles: études sur le couple OClO-NO

2

......................................................

113

3.1.4.1. Vol du 22 février 2000

................................................................................................................

113

3.1.4.2. Vol du 23 janvier 2000

...............................................................................................................

116

3.1.5. Bilan et discussion

...........................................................................................................................

122

3.2. OBrO

.........................................................................................................................

125

3.2.1. Précedentes études sur OBrO

........................................................................................................

125

3.2.2. Recherche de OBrO et sections efficaces

......................................................................................

126

3.2.3. OBrO dans le vortex polaire

..........................................................................................................

128

3.2.3.1. Exemple du vol du 4 décembre 2000

..........................................................................................

128

3.2.3.2. Origine des structures attribuées à OBrO

....................................................................................

131

3.2.3.3. Mesures simultanées de OBrO et OClO

.....................................................................................

134

3.2.4. Variation diurne de OBrO à moyenne latitude

...............................................................

136

3.2.4.1. Mesures à l’occultation

...............................................................................................................

136

3.2.4.2. Variation diurne

..........................................................................................................................

138

3.2.5. Bilan et discussion

...........................................................................................................................

140

3.3. Espèces iodées IO et OIO

.........................................................................................

143

3.3.1. Précedentes études sur IO et OIO

.................................................................................................

143

3.3.2. Analyse du résidu spectral dans le domaine d’absorption de IO

...............................................

144

3.3.2.1. Recherche des structures spectrales et sections efficaces de IO

.................................................

144

3.3.2.2. Résultats

......................................................................................................................................

145

3.3.3. Analyse du résidu spectral dans le domaine d’absorption de OIO

............................................

148

3.3.3.1. Recherche des structures spectrales et sections efficaces de OIO

...............................................

148

3.3.3.2. Résultats

......................................................................................................................................

148

3.3.4. Bilan et discussion

...........................................................................................................................

150

4. Aérosols ........................................................................................................153

4.1. Introduction

..............................................................................................................

153

4.2. Détermination des distributions en taille

...............................................................

155

4.2.1. Distribution log-normale monomodale

.........................................................................................

155

4.2.2. Distribution log-normale bimodale

...............................................................................................

157

4.3. Minimisation des erreurs spectrales

.......................................................................

158

4.4. Comparaison avec d'autres données d'extinction

.................................................

162

4.5. Résultats des vols d'AMON et de SALOMON

......................................................

166

4.5.1. Vol d'AMON du 16 octobre 1993

..................................................................................................

166

4.5.2. Vol d'AMON du 24 mars 1994

......................................................................................................

171

4.5.3. Vol d'AMON du 26 février 1997

...................................................................................................

173

4.5.4. Autres vols d'AMON

......................................................................................................................

176

4.5.5. Vol de SALOMON du 22 février 2000

..........................................................................................

176

4.6. Etude des propriétés physiques des aérosols de fond

............................................

180

4.6.1. Rayons effectifs et densités de surface

..........................................................................................

180

4.6.2. Distributions en taille et spectres d'extinction

..............................................................................

181

4.7. Bilan et discussion

.....................................................................................................

187

CHAPITRE 4 : Conclusion générale.............................................................191

REFERENCES.....................................................................................................................197

ANNEXES.............................................................................................................................211