Sorption of small polar molecules on micro- and mesoporous zeolitic materials [Elektronische Ressource] / Renate Schenkel

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• Publié par: technische_universitat_munchen
• Publié le: 01 janvier 2004
• Nombre de lectures: 12
• Langue: Deutsch
• Poids de l'ouvrage: 4 Mo

Extrait

Sorption Sorption
of small polar molecules on
micro- and mesoporous
zeolitic materials


















Renate Schenkel Institut für Technische Chemie, Lehrstuhl II





Sorption of small polar molecules on micro- and
mesoporous zeolitic materials



Renate Schenkel



Vollständiger Abdruck der von der Fakultät für Chemie der Technischen
Universität München zur Erlangung des akademischen Grades eines

Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.)

genehmigten Dissertation.



Vorsitzender: Univ.-Prof. Dr. Th. F. Fässler
Prüfer der Dissertation:
1. Univ.-Prof. Dr. J. A. Lercher
2. Univ.-Prof. Dr. K. Köhler


Die Dissertation wurde am 02.02.2004 bei der Technischen Universität
München eingereicht und durch die Fakultät für Chemie am 08.03.2004
angenommen.





"Um klar zu sehen, genügt oft ein Wechsel der Blickrichtung."

Antoine de Saint-Exupery




















für meine Eltern,
meine Oma und
all meine Schwestern Danksagung

Enschede, Niederlande, wurde für mich während meiner Diplomarbeit zur weiten
Welt und die internationale Gruppe von Prof. Johannes A. Lercher zu einer zweiten
Familie. Nach unserem Umzug zurück in meine Geburtsstadt München entschied ich
mich aufgrund der wissenschaftlich-thematischen Herausforderung und des
harmonischen Arbeitsklimas zu einer Promotion unter der Leitung von Johannes.
Ich danke Dir, Johannes, für die Überlassung dieses hochinteressanten
Dissertationsthemas. Angesichts ihrer inhaltlichen Vielfalt hat mich die Arbeit sofort
angesprochen und ich habe sie mit Freude durchgeführt. Zudem hast Du mir durch
Deine fundierten, fachlichen Kenntnisse und großzügige finanzielle Unterstützung die
Möglichkeit gegeben, wissenschaftliche Untersuchungen an diversen
Großforschungseinrichtungen durchzuführen, an fachlichen und fachübergreifenden
Fortbildungen teilzunehmen und meine anerkannten Ergebnisse auf diversen
nationalen, wie internationalen Konferenzen erfolgreich zu präsentieren. Danke
Johannes, in Deiner Gruppe arbeiten zu dürfen hat mein Leben sehr bereichert und
meine persönliche Entwicklung stark gefördert.

Ein herzliches Dankeschön an all meine ehemaligen und jetzigen Betreuer und
Kollegen unterschiedlichster Nationalität für unsere gemeinsame Zeit. Unter Euch
habe ich viele Freunde gefunden und Eurer Unterstützung konnte ich mir
ausnahmslos jederzeit sicher sein. Am Institut in München sind bzw. waren: Adam,
Alex H., Alex G., Andreas F., Andreas J., Anil, Ayumu, Balkrishna, Benjamin,
Bertha, Dr. Bratz, Carsten, Chintan, Christian S., Christian W., Elvira, Fax, Felix,
Florencia, Frederic, Gabi, Hendrik, Hilton, Hiroaki, Hitrisia, Iker, “Dr. K.“ Jan K.,
mein “weißer Hai“ Jan-Olaf, Jochen, Josef, Laurent, Linda, Martin S., “Altes Haus“
Märi, Oriol, Peter, Philipp, Dr. Prauser, Rheno, Frau Su, die “Frau von Welt“,
Tatjana, Thomas, Toshi, Shourong, Stefan G., Stefan V., Vannhu, Virginia, Volker,
Xuebing und am KPM in Twente waren: Bert, Cis, Cristina, Gautam, Gerhard, He,
Jan, Jean-Pierre, Katja, Laszlo D., Laszlo L., Manja, Marco, Martha, Martijn, Oliver,
Sergio, Seshan, Sheila und Victor, Virginia, Volker, Wolfgang und viele mehr. Über
Kooperationen habe ich Eleni, Elli und Maria von der Aristoteles Universität in
Thessaloniki, Griechenland, sowie Ralf und Markus von der Universität Erlangen und
Stefan von der Ludwig-Maximilians-Universität in München kennengelernt.
Dem technischen Team, unseren unersetzbaren Heinzelmännchen, danke ich
besonders. Andreas M., “Arnie“ Neukamm und Xaver. Ihr tragt mit großem Anteil zu
den hoch qualitativen, wissenschaftlichen Arbeiten bei. Im besonderen bedanke ich
mich auch bei Frau Heike Schüler und Frau Heidi Herrmann für die unermüdliche
Hilfe bei der Bewältigung des Institutalltags.

Ihr alle habt mir Einblicke und Aufgeschlossenheit zu unzähligen
wissenschaftlichen, kulturellen und ideologischen Bereichen gegeben. So kann ich
schöne Bilder unvergessener Momente in Erinnerung behalten. Abgesehen von den
vielen fruchtvollen, wissenschaftlichen Diskussionen möchte ich einige der privaten
Highlights erwähnen. Da fallen mir spontan die Gruppenexkursionen nach Serfaus
und Belgien ein, sowie die Erkundung englischer Pubs, der Genuss exzellenter
französischer, belgischer, japanischer und sizilianischer Küche, aber auch der
gutbürgerlichen Kost aus Sachsenhausen, Hochzeit im fernen Mexiko, Schnorcheln
um die Isola Bella, die Begegnung mit dem weißen Hai am Strand von Montpellier und Einkaufstouren in Metzingen. Das Folgen in den Fußspuren der Nürnberger
Stadtväter wurde ehrenhaft mit einem Stadtführer ausgezeichnet. Einen großen
Beitrag zur Völkerverständigung zwischen Deutschland, Mexiko und Spanien hat
auch die Wohngemeinschaft in Enschede geleistet.

Dank an all meine Freunde außerhalb der Universität und besonders an Barbara
und Dieter Hornung, Helen, Jean-Come, Jan, Kerstin und Ried, Kurti, Mareike,
Marion, Markus M., mein Clubmitglied Markus W., meinen “großen Bruder“ Martin,
Mel, Nick, Quirin, Rabl, Riehli, Rosi, Severin, Sus(h)i, Sylvia Rothe und – nie
vergessen – an meinen lieben Geist Phil. Ihr habt mich unterstützt, ermutigt,
unterhalten und mein Leben in großen Maßen bereichert.

Besonderer Dank und Liebe gilt meinen Eltern Christl und Clemens, sowie meiner
liebsten Oma Lisl und meinen Schwestern Moni, Floh und Babi und ihren Freunden.
Durch Eure Unterstützung, Fröhlichkeit, Nachsicht und Euer Vertrauen habt Ihr mir
diesen Bildungsweg und meine persönliche Entwicklung erst ermöglicht.

Schön, dass es Euch alle gibt!



Table of Contents

1 General introduction ....................................................................................1
1.1 Solid catalysts and their industrial applications .........................................................2
1.1.1 Solid acid catalysts..................................................................................................4
1.1.2 Solid base catalysts .................................................................................................4
1.1.3 Solid acid-base bifunctional catalysts.....................................................................6
1.2 Microporous molecular sieves: Zeolites.......................................................................6
1.2.1 Structural properties of zeolites ..............................................................................7
1.2.2 Acid and basic properties in zeolites ......................................................................9
1.2.2.1 Acidity in protonated and dealuminated zeolites........................................9
1.2.2.2 Basicity in cation exchanged zeolites .......................................................11
1.2.3 Zeolites of the FAU type cation position.....................................................14
1.2.3.1 Structure of FAU and extra framework cation position............................14
1.2.3.2 Change of cation position in alkali metal cation exchanged zeolites .......16
1.2.4 Catalytic properties ...............................................................................................18
1.3 Sorption studies and sorption structures...................................................................19
1.4 Zeolite MCM-22 and its mesoporous and delaminated homologues ......................23
1.5 MCM-36........................................................................................................................25
1.6 ITQ-2.............................................................................................................................27
1.7 Scope and structure of the thesis ................................................................................28









I 2 Investigation of the adsorption of methanol on alkali metal cation
exchanged zeolite X by Inelastic Neutron Scattering.................................35
2.1 Introduction..................................................................................................................36
2.2 Experimental Section...................................................................................................37
2.2.1 Materials37
2.2.2 The INS experiments and sample preparation......................................................37
2.2.3 IR experiments......................................................................................................38
2.2.4 C