Spin dependent transport and magnetic ordering in rare earth metals [Elektronische Ressource] : infrared spectroscopy on holmium / vorgelegt von Peter Weber
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Spin Dependent Transport andMagnetic Ordering inRare Earth MetalsInfrared Spectroscopy onHolmiumVon der Fakult˜at fur˜ Mathematik und Physik der Universit˜at Stuttgartzur Erlangung der Wurde˜ eines Doktors derNaturwissenschaften (Dr. rer. nat.) genehmigte AbhandlungVorgelegt vonPeter Weberaus NeussHauptberichter: Prof. Dr. M. DresselMitberichterin: Prof. Dr. G. Schutz˜Tag der mundlic˜ hen Prufung:˜ 14. Juli 20041. Physikalisches Institut der Universit˜at Stuttgart20042Contents1 Deutschsprachige Zusammenfassung 52 Introduction 133 Rare earth Magnetism 173.1 Magnetic Moments in Metals . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183.2 Magnetism in Rare Earth Metals . . . . . . . . . . . . . . . . 203.2.1 3+ Ion Cores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 213.2.2 Magnetic Interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 233.3 Magnetic Structure of Holmium . . . . . . . . . . . . . . . . . 264 Electron Transport in Metals 294.1 The Drude Sommerfeld Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . 294.1.1 Dc Conduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 304.1.2 Ac . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 334.2 Lorentz Model and Ac Conduction . . . . . . . . . . . . . . . 344.3 Relevance of the Drude-Lorentz Model . . . . . . . . . . . . . 364.4 Electron Transport in Rare Earth Metals . . . . . . . . . . . . 364.4.1 Dc Conduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 364.4.2 Optical Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Publié le 01 janvier 2004
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Langue English
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Extrait

Spin Dependent Transport and
Magnetic Ordering in
Rare Earth Metals
Infrared Spectroscopy on
Holmium
Von der Fakult˜at fur˜ Mathematik und Physik der Universit˜at Stuttgart
zur Erlangung der Wurde˜ eines Doktors der
Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) genehmigte Abhandlung
Vorgelegt von
Peter Weber
aus Neuss
Hauptberichter: Prof. Dr. M. Dressel
Mitberichterin: Prof. Dr. G. Schutz˜
Tag der mundlic˜ hen Prufung:˜ 14. Juli 2004
1. Physikalisches Institut der Universit˜at Stuttgart
20042Contents
1 Deutschsprachige Zusammenfassung 5
2 Introduction 13
3 Rare earth Magnetism 17
3.1 Magnetic Moments in Metals . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
3.2 Magnetism in Rare Earth Metals . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.2.1 3+ Ion Cores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.2.2 Magnetic Interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.3 Magnetic Structure of Holmium . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
4 Electron Transport in Metals 29
4.1 The Drude Sommerfeld Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
4.1.1 Dc Conduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
4.1.2 Ac . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
4.2 Lorentz Model and Ac Conduction . . . . . . . . . . . . . . . 34
4.3 Relevance of the Drude-Lorentz Model . . . . . . . . . . . . . 36
4.4 Electron Transport in Rare Earth Metals . . . . . . . . . . . . 36
4.4.1 Dc Conduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
4.4.2 Optical Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
5 Holmium Films 43
5.1 Substrate Considerations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
5.2 Interface Efiects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
34 CONTENTS
5.3 Deposition and Annealing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
5.4 The Vacuum Chamber . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
5.5 Holmium Film Characterization . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
5.5.1 X-Ray Difiraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
5.5.2 SQUID Magnetometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.5.3 Dc Resistivity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
5.6 Results of Film Characterization. . . . . . . . . . . . . . . . . 57
6 Infrared Measurements on Holmium 59
6.1 The Fourier-Transform Spectrometer . . . . . . . . . . . . . . 61
6.2 Measurements on Bulk Single Crystals . . . . . . . . . . . . . 62
6.2.1 Re ectivity Spectra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
6.2.2 Extrapolation and Fit of Re ectivity Data . . . . . . . 63
6.2.3 Far-Infrared Conductivity . . . . . . . . . . . . . . . . 68
6.2.4 Mid-Infraredy . . . . . . . . . . . . . . . . 71
6.2.5 Measurements with Magnetic Field . . . . . . . . . . . 76
6.3 Measurements on Holmium Films . . . . . . . . . . . . . . . . 78
6.3.1 Holmium/Silicon: The Two-Layer System . . . . . . . 79
6.3.2 Spectra of Holmium/Silicon . . . . . . . . . . . . . . . 81
7 Summary of the Results 87
References 93Chapter 1
Deutschsprachige
Zusammenfassung
Seit den fruhen˜ Tagen der Informationstechnologie sind magnetische Materi-
alienausdieserBranchenichtmehrwegzudenken. SeienesklassischeMassen-
speichermedien, wie Magnetband, Diskette oder Festplatte, oder schnelle
magnetische Random Access Memories (MRAM): Grundlagenforschung im
BereichderFestk˜orperphysikistdertreibendeMotorfur˜ einest˜andigeVerbes-
serung der Leistungsf˜ahigkeit von Speichermedien. Nicht zuletzt seit der
Entdeckungdes"GiantMagneto-Resistance (GMR)"Efiektes durch Baibich
et al. and Binasch et al. [1, 2] in den Jahren 1988/89 spielen magnetis-
che Schichtstrukturen eine wichtige Rolle in der kommerziellen Anwendung.
Die Physik, die hinter diesem Efiekt steckt, beruht auf der Austauschwech-
selwirkung zwischen dunnen˜ magnetischen Schichten ub˜ er eine nichtmag-
netische, metallische Zwischenschicht hinweg [3]. Die Leitungselektronen des
Metalls vermitteln indirekt eine magnetische Wechselwirkung der getrenn-
ten magnetischen Schichten. Eine solche Wec existiert allerd-
ings nicht nur in kunstlic˜ h geschafienen Schichtstrukturen. Einige wenige
Elemente des Periodensystems arrangieren sich selber im Metallverbund in
magnetischen Schichten auf der kleinstm˜oglichen L˜angenenskala: In atom-
arenGr˜o…enordnungen. DieseElementesindunterdenSeltenenErden(Lan-
56 CHAPTER 1. DEUTSCHSPRACHIGE ZUSAMMENFASSUNG
thaniden) zu flnden.
Die Seltenen Erden verdanken die exponierte Lage im Periodensystem
der Elemente ihrer unvollst˜andig gefullten˜ 4f Elektronenschale. Die 4f Elek-
tronen sind tief im Innern der Elektronenwolke lokalisiert. Demzufolge par-
tizipieren sie nicht an chemischen Bindungen, sind im Metallverband vom
umgebendenGitterabgeschirmtundrufenlokalisiertemagnetischeMomente
an den Gitterpl˜atzen hervor. Diese lokalen Momente werden durch indirekte
Austauschwechselwirkung, vermittels der delokalisierten Leitungselektronen,
gekoppelt, und bringen eine Vielfalt verschiedener magnetisch geordneter
Strukturenhervor[49,51]. DasallseitsanerkannteModellfur˜ dieseWechsel-
wirkung ist die RKKY- Austauschwechselwirkung (nach: Ruderman, Kittel,
Kasuya und Yosida [59, 56]).
IndenletztenJahrenwurdeverst˜arktderEin ussdermagnetischenOrd-
nung in Seltenen Erden und ihren Oxiden auf die Bandstruktur untersucht.
Vor allem wurden Photo-Emissionsmessungen durchgefuhrt˜ [62, 64, 63, 66],
um die Aufspaltung der Valenz-B˜ander im Austauschfeld der sich ordnenden
lokalen Momente zu erforschen. Die experimentellen Ergebnisse waren kon-
sistent mit theoretischen Bandstrukturrechnungen [67, 68], welche eine Tem-
peraturabh˜angigkeit fur˜ die Bandaufspaltung vorhersagten, je nach dem, ob
die Elektronen in den untersuchten B˜ander eher lokalisiert oder delokalisiert
sind.
BereitsindensiebzigerJahrenwurdenoptischeMessungenaneinigenSel-
tenen Erden vorgenommen [29, 31, 32]. Auch sie zeugten von einer tempera-
˜turabh˜angigenAnderungindenSpektren,diemitderobenerw˜ahntenBand-
aufspaltung in Verbindung gebracht wurde. Allerdings reichten die meisten
Messungen im Frequenzbereich nicht weit genug herab, um die charakte-
ristische Struktur vollst˜andig zu erfassen. Au…erdem wurden die Messungen
nur bei sehr wenigen verschiedenen Temperaturen durchgefuhrt.˜ Daher war
es eine interessante Herausforderung, in dem entsprechenden spektralen Be-
˜reich temperaturabh˜angige Messungen durchzufuhren˜ und die Anderungen
˜im Spektrum nachzuvollziehen. Ahnliche Messungen wurden bereits von7
Knyazev und Sandratskii [Knyazev1991] durchgefuhrt:˜ Sie untersuchten die
Seltenen Erden Gadolinium, Terbium und Dysprosium mit der Methode
der Ellipsometrie. Im Vergleich zu deren Messungen erlaubt die hier ver-
wandte Technik der "Fourier transform infrared spectroscopy" (FTIR) eine
¡1Ausdehnung des Messbereiches um eine Gr˜o…enordnung bis unter 100 cm .
In diesem Spektralbereich erwachsen weitere Fragen: Theoretische Berech-
nungen [72] sagen voraus, dass es aufgrund einer Hybridisierung von 4f
Niveaus mit Valenzb˜andern [69] zu einem erheblichen Anwachsen der Zu-
standsdichteumdie Fermi-Energie herumkommt. Dies k˜onntesich auchim
optischenSpektrumbeikleinerEnergieniederschlagen. Weiterhinerm˜oglicht
˜dieser Frequenzbereich eine Uberprufung˜ des Drude- Verhaltens der freien
Elektronen [5] des Metalls.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die optischen Eigenschaften der Sel-
tenen Erde Holmium untersucht. Holmium zeigt bei weitem die facetten-
reichsten magnetischen Strukturen vom Paramagnetismus ub˜ er eine helikal
antiferromagnetische Phase bis zum kegelf˜ormig helikalen Ferromagnetismus
[49, 51]. Von allen Seltenen Erden verfugt˜ Holmium ub˜ er das gr˜o…te magne-
¡1 ¡1tische Moment pro Atom. Im Bereich von 50 cm (6 meV) bis 10000 cm
(1 eV) wurde die Temperaturabh˜angigkeit, und damit die Abh˜angigkeit von
der magnetischen Ordnung, der optischen Eigenschaften untersucht. Die
gemessene Gr˜o…e war die Re ektivit˜at der Proben. Mit Hilfe des Drude-
LorentzModellswurdendiegemessenenSpektrenextrapoliert, sodassdurch
eine Kramers-Kronig Analyse die frequenzabh˜angige Leitf˜ahigkeit bestimmt
werden konnte. Das Drude-Lorentz Modell erlaubte au…erdem eine Sepa-
ration der verschiedenen elektronischen Beitr˜age zu den Spektren, also des
Drude-Beitrages der freien Elektronen und der verschiedenen Anregungen
zwischen B˜andern.
ImmittlerenInfrarotenwurdeeinetemperaturabh˜angigeAnregungbeob-
achtet, die mit der Aufspaltung der Valenzb˜ander im Austauschfeld der
sich ordnenden lokalen Momente identiflziert werden konnte. Die Struktur
taucht unterhalb der N¶eel Temperatur von 133 K auf, s˜attigt bei etwa 30 K8 CHAPTER 1. DEUTSCHSPRACHIGE ZUSAMMENFASSUNG
˜und zeigt beim Ubergang in die ferromagnetische Phase unter 20 K keine
˜erkennbare Anderung mehr. Fur˜ Holmium-Einkristalle wurden Messungen
mit Licht zweier Polarisationsrichtungen durchgefuhrt:˜ Zum einen parallel
zur c-Achse des Kristalls und zum anderen in den Ebenen des hcp-Gitters
orientiert (parallel zur a-Achse). Die qualitative Aussage, dass die magne-
tische Struktur in c-Polarisation wesentlich ausgepr˜agter ist [28], best˜atigte
sich. Der Unterschied im spektralen Gewicht der Anregungen der jeweiligen
Polarisation betr˜agt etwa 25%. Im Gegensatz zu fruheren˜ optischen Mes-
sungen [28] enthullte˜ die detaillierte Modellierung nach Drude und Lorentz
eine, we

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