Transfert vertical des gaz rares à l'échelle des différentes formations de la zone de transposition du site Meuse/Haute-Marne et à l'échelle des eaux porales de l'argilite du Callovo-Oxfordien

Thomas Smith

Description

Sous la direction de Bernard Lavielle
Thèse soutenue le 08 décembre 2010: Bordeaux 1
L’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) a pour mission d’évaluer la possibilité d’un stockage sûr et réversible des déchets de haute activité et à vie longue (HAVL) en milieu géologique profond. Depuis 1994, l’Andra étudie dans cette optique les propriétés d’une couche argileuse, le Callovo-Oxfordien (COx) située dans l’Est du Bassin Parisien, à la limite des départements de la Meuse et de la Haute-Marne. A l’échelle du secteur d’étude, le COx constitue une couche homogène d’environ 130 mètres d’épaisseur, profonde de 500 mètres en moyenne, encadrée par deux formations calcaires, l’Oxfordien au sommet et le Dogger à la base. Le COx présente des perméabilités très faibles et des propriétés de confinement favorables pour un stockage.Les gaz rares (He, Ne, Ar, Kr et Xe) sont chimiquement inertes, leur couche de valence étant saturée, aucune liaison covalente intramoléculaire n’est généralement possible. De plus, ils possèdent de nombreux isotopes, d’origine différente, ce qui fait d’eux d’excellents traceurs en hydrogéologie. Les concentrations en gaz rares dans les environnements sédimentaires sont contrôlées par la loi de Henry : ils se dissolvent dans l’eau avec laquelle ils sont en contact, et ce en fonction de paramètres tels que la température, la salinité et la pression.Afin de compléter et préciser les propriétés du COx dans une zone de 250 km² autour du Laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne, appelée « zone de transposition » (ZT), l’Andra a entrepris une campagne de forages entre Novembre 2007 et Juin 2008. Dans le cadre de cette campagne, le COx a été carotté dans quatre forages et échantillonné. L’un des forages a également recoupé l’ensemble de la pile sédimentaire Mésozoïque, depuis l’Oxfordien calcaire jusqu’à la base du Trias (-1600 mètres).Sur les quatre forages de la zone de transposition (A, B, C et D), des échantillons de roches ont été prélevés et conditionnés pour l’analyse en laboratoire des concentrations en gaz rares dissous dans les eaux porales. Les concentrations absolues en gaz rares ont été déterminées par spectrométrie de masse.Les profils en He obtenus pour chaque plateforme de forage présentent la même tendance. Les concentrations en He mesurées dans les eaux porales de la plateforme C sont en moyenne entre 2 et 3 fois plus faibles que pour les autres plateformes, et ainsi comparables aux valeurs mesurées dans le laboratoire souterrain, ce qui suggèrerait une circulation des eaux dans le Dogger comparativement moins lente que dans les autres plateformes de forage. Une modélisation 1-D des profils de concentration en He a permis de valider les mesures analytiques et de confirmer que la forme des profils est contrôlée par les concentrations en He imposées dans le Dogger. Le profil de concentrations en He mesurées dans le forage profond suggère d’une part une influence très faible voire nulle d’un flux d’origine mantellique et d’autre part une isolation des formations triasiques et du Lias adjacent. L’ensemble des résultats obtenus a ainsi permis d’avoir une meilleure connaissance des processus de transferts diffusifs dans la formation du COx et dans les aquifères encaissants.
-Gaz rares
-Diffusion
-Modélisation
The French Radioactive Waste Management National Agency (Andra) is studying the possibility of a high level and long lived radioactive waste repository in geological formation. Since 1994, Andra is studying the properties of the Callovo-Oxfordian (COx) argillaceous rock, located in the eastern part of the Paris Basin. In the designated zone, COx is a 130 meters thick clay rich sequence, found at a depth of about 500 meters and encompassed between two aquifers, the Oxfordian limestone above and the Dogger limestone below. Callovo-Oxfordian permeabilities are very low, which is suitable with radioactive waste disposal. Noble gases (He, Ne, Ar, Kr and Xe) are considered as natural tracers, useful in hydrogeology, for several reasons. First, noble gases are nearly chemically inert, and then no reaction occurs between them and other species. Secondly, noble gases have several isotopes and many of them have different origins, so it is possible to distinguish sources terms. Noble gases concentrations in geological formations are controlled by physical properties such as temperature, pressure and salinity. To have more information on the COx properties, Andra has selected four drilling sites in a 250 km2 area around the Underground Research Laboratory. From November 2007 to June 2008, on each site, Callovo-Oxfordian clay and both overlaying (Oxfordian) and underlying (Dogger) limestones were investigated. A 1600 meters deep borehole, reaching the Trias base, allows investigating the whole length of the Mesozoïc sedimentary pile.On each drilling sites (named A, B, C and D), pore water noble gases concentrations were performed by mass spectrometry. Each helium profiles show the same general trends. Helium concentrations measured in the borehole C COx pore water are about 2 to 3 times lower than those observed for the other boreholes, and so comparable with previous measurements in the Underground Laboratory. These lower concentrations for borehole C could suggest differences in water average velocities in Dogger limestone, in comparison with the other ones. Calculations using a 1-D model were done; the results corroborate analytical measurements and confirm that helium diffusion profiles in the COx are controlled by Dogger helium concentrations that were put in the model. The vertical profile of dissolved helium concentration throughout the deep borehole suggest on the one hand that there is no deep crustal flux, and on the other hand that Trias is well isolated from the Lias and Dogger overlaying formations.The whole results obtained in this study provide a better understanding about diffusive transfer processes occurring in the COx and in the surrounding limestone aquifers.
-Noble gases
-Diffusion
-Modeling
Source: http://www.theses.fr/2010BOR14127/document

Sujets

• Gaz noble
• Diffusion
• Modélisation

Informations

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Extrait

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THÈSE

PRÉSENTÉE A

L’UNIVERSITÉ BORDEAUX 1

ÉCOLE DOCTORALE DES SCIENCES ET ENVIRONNEMENTS

Par Thomas SMITH, doctorant bénéficiaire d’une allocation de thèse de l’Andra

POUR OBTENIR LE GRADE DE

DOCTEUR

SPÉCIALITÉ : GEOCHIMIE ET ECOTOXICOLOGIE

TRANSFERT VERTICAL DES GAZ RARES A L’ECHELLE
DES DIFFERENTES FORMATIONS DE LA ZONE DE
TRANSPOSITION DU SITE DE MEUSE/HAUTE-MARNE ET
A L’ECHELLE DES EAUX PORALES DE L’ARGILITE DU
CALLOVO-OXFORDIEN

Directeur de recherche : Bernard Lavielle




Soutenue le : 8 Décembre 2010

Devant la commission d’examen formée de :

M. MOREIRA Manuel Professeur IPGP, Paris Rapporteur
M. JEAN-BAPTISTE Philippe Chercheur LSCE, Saclay Rapporteur
M. LAVIELLE Bernard Directeur de recherche CNAB, Université Bordeaux 1 Directeur de thèse
M. CATHELINEAU Michel de recherche G2R, Vandoeuvre-les Nancy Président
M. ATTEIA Olivier Professeur EGID, Université Bordeaux 1 Examinateur
Mme VINSOT Agnès Ingénieur Andra, Bure
M. WABER Niklaus Enseignant-Chercheur Université de Berne (Suisse) Examinateur


REMERCIEMENTS



Je tiens à exprimer ma profonde reconnaissance à l’Agence Nationale pour la gestion des
déchets radioactifs (Andra) qui m’a fait confiance et m’a permis de mener à bien ce projet au
cours de ces trois dernières années.
Je remercie plus particulièrement Agnès Vinsot, ingénieur au Laboratoire de recherche
souterrain et Scott Altmann, directeur du Service des transferts, tous deux correspondants de
ce travail de thèse à l’Andra. Merci pour votre accueil au Laboratoire de recherche souterrain
et au siège social ainsi que pour votre disponibilité afin de répondre aux nombreuses
questions que je me suis posé. Merci également à Daniel Coelho qui m’a initié à la
modélisation des profils d’hélium, à Jean-Charles Robinet pour l’ensemble des données
géophysiques et minéralogiques, à Anne Battani pour l’ensemble de ses conseils et à Sophie
Gauthier pour s’être occupée pendant trois ans de l’organisation stratégique de l’ensemble des
déplacements que j’ai été amené à faire.

Merci à Philippe Jean-Baptiste, Manuel Moreira, Agnès Vinsot, Nicklaus Waber, Michel
Cathelineau et Olivier Atteia qui m’ont fait l’honneur d’accepter de faire partie de mon jury
de thèse. Je tiens à remercier plus particulièrement Philippe Jean-Baptiste et Manuel Moreira
pour avoir accepté d’être rapporteurs de ce travail. Pour chacun d’entre eux, j’exprime ma
reconnaissance pour l’ensemble des remarques constructives qu’ils ont exprimé sur
l’ensemble de mes travaux et sur la lecture du manuscrit.

Je tiens à remercier Bernard Lavielle, directeur de recherche et directeur de l’ex-laboratoire de
chimie nucléaire analytique et bioenvironnementale (CNAB) pour m’avoir accueilli au sein de
son laboratoire et au sein du groupe de spectrométrie de masse. Merci pour m’avoir fait
confiance et pour m’avoir offert l’opportunité de travailler sur ce sujet, ce qui m’a permis de
me familiariser avec une nouvelle technique très utilisée dans la géochimie : la spectrométrie
de masse. Merci pour m’avoir encadré et pour avoir été présent au cours de ces trois années.
Je tiens également à remercier Bertrand Thomas et Eric Gilabert qui complètent le groupe
spectrométrie de masse. Merci pour votre bonne humeur et pour toutes les discussions,
scientifiques ou non, que nous avons pu avoir au cours de ces trois ans. Un grand merci à
Bertrand pour avoir contribué au prélèvement d’une bonne partie des quelques 120
échantillons de roches et d’eau qui ont eu lieu au cours de ma première année de thèse. Je
garderai un excellent souvenir de l’ensemble des déplacements dans la région de Bure.
Mention spéciale à la pizzéria « Le Don Camillo » et à la « Ferme du François ».
Merci également aux nombreuses personnes que j’ai pu côtoyer au cours des nombreuses
semaines passées sur le terrain : Philippe, Fethi, Joachim et les membres des équipes GéO-
RS/Géoter.

Je remercie également le GNR FORPRO 2, et à travers luis son président Michel Cathelineau,
qui a amplement soutenu ce travail.

Je remercie également l’ensemble du personnel du CNAB que j’ai pu côtoyer au cours de ces
trois ans : Sylviane, Vanessa, Sylvie, Marie-Hélène, Claire, Michaël, Laura, Richard, Asun,
Guillaume, Stéphane, Tony et Sergueï.

1
Merci à Laura, qui est venue égayer le bureau très « orthodoxe » de Mme Simonoff. Merci
pour ta gentillesse et ta bonne humeur. Merci pour l’ensemble des discussions que nous avons
eu au cours de ces six derniers mois de thèse.

Merci à Marie-Hélène, ma voisine d’en face pour ma dernière année, pour sa sympathie et
pour l’ensemble des conseils dont tu m’as fait bénéficié. Je n’oublierai pas non plus les
nombreuses occasions où tu m’as mis à contribution pour changer les bouteilles de gaz en
chimie chaude !

Un grand merci à tous ceux qui ont partagé mes repas du midi : Marie-Hélène, Claire,
Vanessa, Sylvie, Lise, Laura et Benoît. Des discussions atypiques mais toujours très
intéressantes, qui peuvent aller des tartes aux noms latins d’espèces marines du Bassin
d’Arcachon en passant par les bananes triploïdes…sans oublier les Girondins de Bordeaux et
mon art dans la manière de faire des créneaux !

Bien sûr, comment ne pas évoquer le soutien que m’ont apporté mes amis : Sylviane, Johnny,
Virginie, Lise, ainsi que toute ma famille.


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Résumé

L’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) a pour mission d’évaluer
la possibilité d’un stockage sûr et réversible des déchets de haute activité et à vie longue
(HAVL) en milieu géologique profond. Depuis 1994, l’Andra étudie dans cette optique les
propriétés d’une couche argileuse, le Callovo-Oxfordien (COx) située dans l’Est du Bassin
Parisien, à la limite des départements de la Meuse et de la Haute-Marne. A l’échelle du
secteur d’étude, le COx constitue une couche homogène d’environ 130 mètres d’épaisseur,
profonde de 500 mètres en moyenne, encadrée par deux formations calcaires, l’Oxfordien au
sommet et le Dogger à la base. Le COx présente des perméabilités très faibles et des
propriétés de confinement favorables à un stockage.

Les gaz rares (He, Ne, Ar, Kr et Xe) sont chimiquement inertes, leur couche de valence étant
saturée, aucune liaison covalente interatomique n’est généralement possible. De plus, ils
possèdent de nombreux isotopes, d’origines différentes, ce qui fait d’eux d’excellents traceurs
en hydrogéologie.

Afin de compléter et préciser les propriétés du COx dans une zone de 250 km² autour du
Laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne, appelée « zone de transposition » (ZT),
l’Andra a entrepris une campagne de forages entre Novembre 2007 et Juin 2008. Dans le
cadre de cette campagne, le COx a été carotté dans quatre forages et échantillonné. L’un des
forages a également recoupé l’ensemble de la pile sédimentaire Mésozoïque, depuis
l’Oxfordien calcaire jusqu’à la base du Trias (-1600 mètres).

Sur les quatre forages de la zone de transposition (A, B, C et D), des échantillons de roches
ont été prélevés et conditionnés pour l’analyse en laboratoire des concentrations en gaz rares
dissous dans les eaux porales. Les concentrations absolues en gaz rares ont été déterminées
par spectrométrie de masse.

Les profils en He obtenus pour chaque plateforme de forage présentent des formes similaires.
Les concentrations en He mesurées dans les eaux porales de la plateforme C sont en moyenne
entre 2 et 3 fois plus faibles que pour les autres plateformes, et ainsi comparables aux valeurs
mesurées dans le laboratoire souterrain, ce qui suggèrerait une circulation des eaux dans le
Dogger comparativement moins lente que dans les autres plateformes de forage.

Une modélisation 1-D des profils de concentration en He a permis de confirmer que la forme
des profils est contrôlée par les concentrations en He imposées dans le Dogger.

Le profil de concentrations en He mesurées dans le forage profond suggère d’une part une
influence très faible voire nulle d’un flu