Transport réactif en milieux poreux non saturés, Reactive transport in unsaturated porous media

Valérie Gujisaite

Description

Sous la direction de Marie-Odile Simonnot, Jean-Louis Morel
Thèse soutenue le 04 novembre 2008: INPL
Ce travail vise à étudier le couplage entre écoulement et interactions physico-chimiques dans les sols, dans différentes conditions de saturation en eau, afin d’améliorer la prédiction du devenir des polluants. Il s’agit de comprendre en quoi le taux de saturation du milieu affecte la réactivité du sol vis-à-vis des polluants, et d’évaluer le pouvoir prédictif du transport de solutés réactifs étudié en milieu saturé sur la réactivité en conditions non saturées. Différents processus sont considérés : l’échange de cations calcium-zinc sur un milieu poreux modèle (sable-kaolinite), la sorption et désorption d’un composé organique sur une terre non contaminée, le transport de polluants prioritaires tels que les HAP sur une terre de friche industrielle. Dans chaque cas, des expériences en colonne de laboratoire ont été conduites en conditions d’écoulement saturé et non saturé permanent, permettant tout d’abord la caractérisation de l’hydrodynamique, puis l’étude du couplage avec la réactivité. Les courbes de percée obtenues ont été ensuite modélisées avec des codes tels que CXTFIT. On a montré l’influence de la teneur en eau du milieu sur le transport réactif, variable suivant le type de réaction considéré, la structure des milieux jouant également un rôle important. L’échange d’ions sur le milieu modèle n’est globalement pas affecté par la teneur en eau, dans une gamme proche de la saturation. En revanche, une plus forte sorption et une plus faible mobilisation des polluants organiques ont été observées en conditions non saturées. Le transport réactif de ces composés ne peut donc pas être prédit en conditions non saturées à partir de mesures en milieu saturé, qui peuvent surestimer le transport
-Milieux poreux
-Modélisation
-Pollution des sols
-Sorption/désorption
-HAP (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques)
-Echange d’ions
-Transport réactif
-Expériences en colonne
-Ecoulement non saturé
The aim of this work was to study the link between water flow and physical and chemical interactions in soils under variably water flow conditions, in order to improve the prediction of contaminants fate. It deals with understanding how the porous media water content can modify soil reactivity towards contaminants, and assessing the possibility to predict reactivity under unsaturated conditions with reactive solute transport studied in saturated porous media. Various processes were considered: cations exchange calcium-zinc on a model porous media (sand-kaolinite), sorption and desorption of an organic compound on a non polluted soil, transport of priority contaminants such as PAHs on an industrial contaminated soil. In each case, experiments were carried out with soil columns at the laboratory scale under saturated and unsaturated steady-state flow conditions, in order to characterize at first hydrodynamics and then to study the link with reactivity. Modeling of the breakthrough curves was then performed with codes such as CXTFIT. We showed an influence of porous media water content on reactive transport which was different as a function of the interaction. Porous media structure must also be taken into account. Ions exchange on a model porous media was not globally modified by the water content varying in a range close to saturation. On the contrary, higher sorption and lower migration of organic contaminants were observed under unsaturated conditions. Reactive transport of these compounds cannot therefore be predicted under unsaturated conditions with tests performed on saturated porous media which may overestimate transport
-Porous media
-PAH
-Soil pollution
-Modeling
-Unsaturated flow
-Column experiments
-Reactive transport
-Ion exchanges
-Sorption/desorption
Source: http://www.theses.fr/2008INPL056N/document

Sujets

• Porosité
• Modélisation
• Pollution des sols
• Échangeur d'ions
• PAH

Informations

• Publié par: Thesee
• Nombre de lectures: 381
• Langue: Français
• Poids de l'ouvrage: 4 Mo

Extrait

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NANCY UNIVERSITE - INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE
LORRAINE
ECOLE NATIONALE SUPERIEURE DES INDUSTRIES CHIMIQUES
LABORATOIRE DES SCIENCES DU GENIE CHIMIQUE et
LABORATOIRE SOLS ET ENVIRONNEMENT
ECOLE DOCTORALE RP2E



THESE


Présentée en vue de l’obtention du titre de

DOCTEUR DE L’INPL

Spécialité : Génie des Procédés et des Produits


Par

Valérie GUJISAITE




Transport réactif en milieux poreux non saturés





Soutenue publiquement le 4 Novembre 2008 devant le jury composé de :


Rapporteurs : M. LEGRET (LCPC, Nantes)
C. DELOLME (ENTPE, Vaulx-en-Velin)
Examinateurs : J. P. GAUDET (Université Joseph Fourier, Grenoble)
M. SARDIN (ENSIC-INPL, Nancy)
Directeurs de thèse : M. O. SIMONNOT (EEIGM-INPL, Nancy)
J. L. MOREL (ENSAIA-INPL, Nancy)
Invité : S. OUVRARD (ENSAIA-INPL, Nancy) Avant-propos

Remerciements


Les travaux présentés dans ce mémoire de thèse ont été réalisés au Laboratoire des
Sciences du Génie Chimique (LSGC) ainsi qu’au Laboratoire Sols et Environnement (LSE),
dans le cadre d’une bourse co-financée par le CNRS et la Région Lorraine. Je tiens à
remercier toutes les personnes qui ont participé de près ou de loin à ce travail.

Je remercie tout d’abord mes directeurs de thèse, Marie-Odile Simonnot et Jean-Louis
Morel, professeurs à l’INPL, ainsi que Stéphanie Ouvrard, pour leur encadrement et leur aide
tout au long de ces années de thèse.

Mes remerciements s’adressent également à Michel Sardin, qui m’a fait l’honneur de
présider le jury de thèse, ainsi qu’à Michel Legret, Cécile Delolme et Jean-Paul Gaudet pour
avoir accepté de juger mon travail.

Je tiens aussi à exprimer ma très grande reconnaissance à tous les membres du LSE et du
LSGC pour leur chaleureux accueil.
Je remercie ainsi le personnel administratif des deux laboratoires, notamment : Claudine
Pasquier, Josiane Moras, Annie Frey, Corinne Decruz et bien sûr Véronique Stolf (du LSGC),
ainsi que : Severine, Liliane et Isabelle (du LSE).
J’adresse également mes sincères remerciements à Steve Pontvianne et Stephane Colin
pour leur précieux soutien, lors des problèmes techniques rencontrés sur le montage
expérimental.
Je remercie également l’atelier du LSGC, ainsi que Stephanie Pacault, Kevin Mozet,
Christian Grandgirard et Xavier Framboisier (du LSGC), et aussi Adeline Bouchard et
Bernard Colin (du LSE). Je n’oublie pas Matthieu Weber et Hakim Benhara pour
l’électronique, et Alain, Olivier et Adrien pour l’informatique.
J'exprime aussi mes profonds remerciements à François Bartoli pour son aide, les
discussions scientifiques et ses conseils. Merci également à Catherine pour son aide.

Je n’oublie pas les bons souvenirs partagés avec mes camarades de RU et lors des repas à
l’INIST (merci à Alain, Jean-Claude, François, Thibault…). Ces quelques années ont été
l'occasion de belles rencontres. Je remercie ainsi mes « collègues » thésards et stagiaires dont
beaucoup sont devenus des amis et qui ont contribué à une très bonne ambiance de travail. Un
grand merci à Karim (pour son soutien et ses encouragements), à Fred, Jordi, Paula, Félix,
Safia, Bin, Laurent G, François D et Matthieu P, Fabien M, Marta, mais aussi à Viet, Romain
et bien sûr Julien M. Je remercie également Nadia, Michel, Man, Mamadou, Magali, Fatiha,
Charbel, Georges mais aussi Delphine M, Nabil, Joanna, Marianna, Neila, Cécile N, ainsi que
Olivier H, Matthieu F et Mark. Je n’oublie pas les amis du LSE : Tanegmart, Sandrine,
Vanessa, Marie-France, Jérome P, Sophie M, Sophie G, Christophe B, Abdul, Abdou,
Clémence, Aïda, Geoffroy, Ludovic F, Samira, Hicham, mais aussi Delphine D, Caroline et
Samia, ainsi que ceux que j’ai cotoyés plus tardivement : Benjamin, David, Sophie R. Enfin
merci également à Abir, Camille, Robert et Marie-Paule.

Une pensée aussi pour les ami(e)s qui m'ont soutenu depuis l'extérieur, en particulier
Virginie, Steph, Martial, Sophie B et Nicolas, ainsi que Céline.

J’exprime enfin ma plus grande reconnaissance à ma famille et en particulier à mes
parents, qui ont toujours été d’un grand soutien moral tout au long de ces années d’études.

Transport réactif en milieux poreux non saturés

Résumé : Ce travail vise à étudier le couplage entre écoulement et interactions physico-
chimiques dans les sols, dans différentes conditions de saturation en eau, afin d’améliorer la
prédiction du devenir des polluants. Il s’agit de comprendre en quoi le taux de saturation du
milieu affecte la réactivité du sol vis-à-vis des polluants, et d’évaluer le pouvoir prédictif du
transport de solutés réactifs étudié en milieu saturé sur la réactivité en conditions non saturées.
Différents processus sont considérés : l’échange de cations calcium-zinc sur un milieu poreux
modèle (sable-kaolinite), la sorption et désorption d’un composé organique sur une terre non
contaminée, le transport de polluants prioritaires tels que les HAP sur une terre de friche
industrielle. Dans chaque cas, des expériences en colonne de laboratoire ont été conduites en
conditions d’écoulement saturé et non saturé permanent, permettant tout d’abord la
caractérisation de l’hydrodynamique, puis l’étude du couplage avec la réactivité. Les courbes
de percée obtenues ont été ensuite modélisées avec des codes tels que CXTFIT. On a montré
l’influence de la teneur en eau du milieu sur le transport réactif, variable suivant le type de
réaction considéré, la structure des milieux jouant également un rôle important. L’échange
d’ions sur le milieu modèle n’est globalement pas affecté par la teneur en eau, dans une
gamme proche de la saturation. En revanche, une plus forte sorption et une plus faible
mobilisation des polluants organiques ont été observées en conditions non saturées. Le
transport réactif de ces composés ne peut donc pas être prédit en conditions non saturées à
partir de mesures en milieu saturé, qui peuvent surestimer le transport.

Mots clés : Milieux poreux, écoulement non saturé, expériences en colonne, transport réactif,
échange d’ions, sorption/désorption, HAP (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques),
pollution des sols, modélisation

Reactive transport in unsaturated porous media

Abstract: The aim of this work was to study the link between water flow and physical and
chemical interactions in soils under variably water flow conditions, in order to improve the
prediction of contaminants fate. It deals with understanding how the porous media water
content can modify soil reactivity towards contaminants, and assessing the possibility to
predict reactivity under unsaturated conditions with reactive solute transport studied in
saturated porous media. Various processes were considered: cations exchange calcium-zinc
on a model porous media (sand-kaolinite), sorption and desorption of an organic compound
on a non polluted soil, transport of priority contaminants such as PAHs on an industrial
contaminated soil. In each case, experiments were carried out with soil columns at the
laboratory scale under saturated and unsaturated steady-state flow conditions, in order to
characterize at first hydrodynamics and then to study the link with reactivity. Modeling of the
breakthrough curves was then performed with codes such as CXTFIT. We showed an
influence of porous media water content on reactive transport which was different as a
function of the interaction. Porous m